Photoluminescence Line Shapes of Nanocrystals: Contributions from First- and Second-Order Vibronic Couplings
本文提出了一种基于半经验赝势框架的无参数微观方法,通过系统纳入一阶和二阶电子 - 声子耦合,成功定量复现了 CdSe/CdS 核壳纳米晶在宽温区的光致发光光谱,并揭示了二次声子耦合是 100-150 K 以上均匀线宽的主要贡献来源,而激子热化导致的非对角耦合仅在接近 300 K 时发挥次要作用。