Linear-Scaling Potential-Free Data-Driven Molecular Dynamics for Arbitrary-Sized Water Clusters
本文介绍了一种线性标度、无势能的纯数据驱动分子动力学框架（PDMD），该框架利用 ChemGNN 模型和一种新型基于高斯的描述符，在计算成本仅为传统方法一小部分的情况下，实现了对任意尺寸水团簇能量和力的从头算级精度预测，并得到了一个新的大规模从头算数据集的支持。
🔬 Category
physics.chem-ph
771 篇论文
化学物理这一交叉领域探索着分子层面的物理规律，架起了化学变化与物理原理之间的桥梁。在这里，科学家通过理论模型和实验手段，深入理解原子如何结合、能量如何转化以及物质在微观尺度下的独特行为。
Gist.Science 致力于让 arXiv 上的最新研究成果触手可及。我们实时追踪并处理该分类下发布的所有预印本，为每一篇论文提供通俗易懂的科普解读与详尽的技术摘要，帮助不同背景的读者跨越专业术语的障碍，轻松把握前沿动态。
以下是该领域近期在 arXiv 上发布的最新论文精选。
Leveraging MMW-MMW Double Resonance Spectroscopy to Understand the Pure Rotational Spectrum of Glycidaldehyde and 17 of Its Vibrationally Excited States
本研究利用宽带毫米波 - 毫米波双共振光谱技术，显著改进了环氧乙醛基态的纯转动参数并识别出 11 个新的振动激发态，最终促成了对人马座 B2(N) 区域 ALMA ReMoCA 巡天的针对性搜索，该搜索未探测到该分子，并确立了上限，表明该分子在该区域的丰度至少比环氧乙烷低六倍。
Knowledge Distillation of Noisy Force Labels for Improved Coarse-Grained Force Fields
本文提出了一种知识蒸馏框架，该框架利用初始教师模型去噪后的力和能量预测来训练一个优化的粗粒度神经网络势函数，显著提高了深共晶溶剂等复杂分子流体力场的准确性和稳定性。
First-principles simulation of spin diffusion in static solids using dynamic mean-field theory
本文证明，自旋动力学平均场理论（spinDMFT）是一种高效且精确的方法，可用于模拟静态无序固体中的谱自旋扩散和零量子线型，并成功与那些无法进行精确蛮力计算的测试物质的实验数据相吻合。
Aufbau Suppressed Coupled Cluster Theory for Doubly Excited States
本文通过引入一种专用的波函数初始化策略，将 Aufbau 抑制耦合簇形式推广以准确描述双激发态，该策略在计算成本与基态单双激发理论相当的情况下实现了高精度（误差约 0.15 eV），显著优于针对这些具有挑战性的电子态的标准运动方程方法。
Markov State Models for Tracking Reaction Dynamics on Catalytic Nanoparticles
本文表明，应用于分子动力学模拟的马尔可夫态模型揭示了由协同相互作用和结构特征驱动的铑纳米颗粒上反直觉的非单调氢反应动力学，而标准过渡态理论未能预测这一现象。
Stochastic tensor contraction for quantum chemistry
本文引入随机张量缩并作为一种高效的计算原语，可降低从头算量子化学中高阶张量运算的成本，具体而言使耦合簇理论能够以平均场标度实现化学精度，并在速度与误差方面显著优于现有的局域关联近似。
Water adsorption on a model silicate surface: wollastonite (100)
本研究结合低温非接触原子力显微镜与密度泛函理论，揭示了随着覆盖度增加，水在硅灰石（100）表面的吸附如何由遵循晶格的图案转变为复杂共存结构并最终形成水团簇，这一过程由水 - 表面相互作用与水 - 水相互作用之间的竞争所驱动。
Selectivity- and Activity-Aware Catalyst Descriptors for CO Hydrogenation on Alloy Nanocatalysts using Machine-Learned Force Fields
本研究引入了一种基于机器学习力场的晶面分辨吸附能分布框架，用于分析多种合金表面上 140 万个吸附位点，从而识别出能够同时优化二氧化碳加氢反应活性与甲醇选择性的特定组分与取向。
Agentic Discovery of Exchange-Correlation Density Functionals
本文介绍了一种利用大语言模型自动发现改进密度泛函理论交换关联泛函的智能搜索系统，该系统成功识别出一个比金标准性能提升约 9% 的新泛函，同时凸显了引入明确物理约束以防止人工智能利用非物理捷径的迫切需求。