Two-colour coherent control of nuclear and electron dynamics in photoionization of molecular hydrogen with FEL pulses
该研究利用 FERMI 自由电子激光器的双色相干控制方案，通过氢分子单光子与双光子电离路径的干涉，揭示了光电子能量依赖的相对相位跳变，从而阐明了受自电离态及中间态核波函数映射影响的耦合电子 - 核动力学机制。
🔬 Category
physics.chem-ph
978 篇论文
化学物理这一交叉领域探索着分子层面的物理规律，架起了化学变化与物理原理之间的桥梁。在这里，科学家通过理论模型和实验手段，深入理解原子如何结合、能量如何转化以及物质在微观尺度下的独特行为。
Gist.Science 致力于让 arXiv 上的最新研究成果触手可及。我们实时追踪并处理该分类下发布的所有预印本，为每一篇论文提供通俗易懂的科普解读与详尽的技术摘要，帮助不同背景的读者跨越专业术语的障碍，轻松把握前沿动态。
以下是该领域近期在 arXiv 上发布的最新论文精选。
Accessing the performance of CC2 for excited state dynamics: a benchmark study with pyrazine
该研究通过在 Q-Chem 中实现 RI-CC2 解析梯度和非绝热耦合矢量，结合降维振动耦合模型与全维机器学习加速的轨迹表面跳跃模拟，以吡嗪为基准系统验证了 RI-CC2 在描述超快内转换动力学（包括关键振动模式驱动及与实验一致的 26 fs 布居衰减）方面的高精度，并为未来机器学习势函数开发提供了高质量数据集。
Does the total energy difference method for modelling core level photoemission fail for bigger molecules?
该研究通过重新测量并计算蒽酮分子的 C 1s 结合能，结合对 44 个中等大小分子数据集的评估，证实了SCF 方法在模拟大分子局域激发时依然准确有效，推翻了其仅适用于小分子的观点。
ORION: Unifying Top-Down and Bottom-Up Chemical Space Sampling for a Universal Organic Force Field
本文提出了基于神经演化势（NEP）框架的通用机器学习力场 ORION，它通过结合自上而下与自下而上的策略构建了富含化学多样性的训练数据集，在保持密度泛函理论精度的同时，实现了比 ReaxFF 高 215.5 倍的计算效率，能够高效且准确地模拟包含键断裂、形成及弱相互作用的复杂有机体系。
Effective Dynamics and Transition Pathways from Koopman-Inspired Neural Learning of Collective Variables
本文提出了一种结合 Koopman 算子理论、Krylov 类子空间算法与约化动力学建模的 ISOKANN 框架，通过从模拟数据中学习主导不变子空间来提取集体变量，从而构建了一个能够自洽描述高维分子系统亚稳态跃迁、计算跃迁速率与路径及重构粗粒度动力学的原理性方法。
Valence and Rydberg excited state bond dissociation curves of CO2 from orbital-optimized density functional calculations
该研究利用轨道优化密度泛函理论计算了 CO₂ 分子的价态及里德堡激发态解离曲线，结果表明该方法在计算成本较低的同时，其精度显著优于传统的线性响应含时密度泛函理论，为模拟星际介质中 CO₂ 的光弛豫过程提供了有效途径。
Dissociative Single and Double Ionization of Pyridine
该研究利用双成像光电子 - 光离子符合光谱技术结合量子化学计算，详细探究了吡啶分子在 23 eV 和 36 eV 光子能量下的解离单电离与双电离过程，为理解生物分子在复杂环境中的辐射损伤机制奠定了基础。
Reference Energies for Non-Relativistic Core Ionization Potentials
本文通过全组态相互作用方法结合核心 - 价层分离近似，构建了 84 个非相对论核心电离势的理论基准数据集，旨在解耦电子关联与轨道弛豫效应，从而为评估各种近似方法提供化学精度的参考标准。
The BOS-Lig Dataset: Accurate Ligand Charges from a Consensus Approach for 66,810 Experimentally Synthesized Ligands
该论文通过整合晶体学数据与迭代电荷平衡工作流，构建了包含 66,810 个配体的 BOS-Lig 数据集，为 94,581 种独特配体结构提供了基于共识的准确净电荷及功能应用分类，从而为过渡金属配合物的高通量筛选和数据驱动设计奠定了实验基础。
Probing of Core Excitons in Solid NaF with Polarization-Selective Attosecond Time-Resolved Four-Wave Mixing Spectroscopy
该研究利用偏振选择性的阿秒四波混频光谱技术，成功解析了氟化钠固体中核心激子的超快退相干过程，揭示了其受强激子 - 声子耦合主导的极快退相干特性，并确定了亮激子与暗激子分别具有 s 型和 p 型轨道角动量。