Markov State Models for Tracking Reaction Dynamics on Catalytic Nanoparticles
本文表明，应用于分子动力学模拟的马尔可夫态模型揭示了由协同相互作用和结构特征驱动的铑纳米颗粒上反直觉的非单调氢反应动力学，而标准过渡态理论未能预测这一现象。
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化学物理这一交叉领域探索着分子层面的物理规律，架起了化学变化与物理原理之间的桥梁。在这里，科学家通过理论模型和实验手段，深入理解原子如何结合、能量如何转化以及物质在微观尺度下的独特行为。
Gist.Science 致力于让 arXiv 上的最新研究成果触手可及。我们实时追踪并处理该分类下发布的所有预印本，为每一篇论文提供通俗易懂的科普解读与详尽的技术摘要，帮助不同背景的读者跨越专业术语的障碍，轻松把握前沿动态。
以下是该领域近期在 arXiv 上发布的最新论文精选。
Stochastic tensor contraction for quantum chemistry
本文引入随机张量缩并作为一种高效的计算原语，可降低从头算量子化学中高阶张量运算的成本，具体而言使耦合簇理论能够以平均场标度实现化学精度，并在速度与误差方面显著优于现有的局域关联近似。
Water adsorption on a model silicate surface: wollastonite (100)
本研究结合低温非接触原子力显微镜与密度泛函理论，揭示了随着覆盖度增加，水在硅灰石（100）表面的吸附如何由遵循晶格的图案转变为复杂共存结构并最终形成水团簇，这一过程由水 - 表面相互作用与水 - 水相互作用之间的竞争所驱动。
Selectivity- and Activity-Aware Catalyst Descriptors for CO Hydrogenation on Alloy Nanocatalysts using Machine-Learned Force Fields
本研究引入了一种基于机器学习力场的晶面分辨吸附能分布框架，用于分析多种合金表面上 140 万个吸附位点，从而识别出能够同时优化二氧化碳加氢反应活性与甲醇选择性的特定组分与取向。
Agentic Discovery of Exchange-Correlation Density Functionals
本文介绍了一种利用大语言模型自动发现改进密度泛函理论交换关联泛函的智能搜索系统，该系统成功识别出一个比金标准性能提升约 9% 的新泛函，同时凸显了引入明确物理约束以防止人工智能利用非物理捷径的迫切需求。
A Scalable Translationally Invariant Variational Theory of Ab Initio Polarons
本文提出了一种可扩展且具有平移不变性的变分理论，用于从头算极化子，该理论将动量投影波函数与低秩核分解相结合，以在热力学极限下精确描述不同耦合机制下的载流子行为，并揭示了现有图解蒙特卡洛结果在描述氟化锂中强耦合空穴极化子时存在的显著偏差。
Polarizable atomic multipoles for learning long-range electrostatics
本文介绍了一个半局部框架，该框架将可极化原子多极矩与非自洽线性响应相结合，使机器学习原子间势能够准确模拟长程静电作用，并预测跨越多种离子和极性体系的极化敏感可观测量，如玻恩有效电荷和红外光谱。
Emergent conserved quantities via irreversibility
本文证明，化学反应网络和马尔可夫链中的不可逆反应会产生涌现守恒律和断裂循环，并通过推导一条将守恒量、断裂循环与“共生产指数”联系起来的新定律，解决了关于非整数守恒律的一个近期难题，从而修正了现有的低估方法。
TDDFT Gradients and Nonadiabatic Couplings with Minimal Auxiliary Basis Set Approximation for Fewest-Switches Surface Hopping Dynamics
本文在 PySCF 包中提出了一种高效的 GPU 加速含时密度泛函理论实现，该方法采用最小辅助基组的密度拟合和近似 Z 向量求解器，以在几乎不损失精度的情况下实现中等规模分子体系的快速最少切换表面跳跃动力学模拟。
An Update to Isomers of Rydberg Excitations in Argon Clusters
本文报道了一种改进的激发态氩团簇双原子分子内（DIM）计算，该计算纳入了先前被忽略的 3p4s 与 3p4p 态之间的强避免交叉，以更好地理解激发的局域化以及 diabatisation 对团簇异构体的影响。