Observation of a pronounced Hebel-Slichter peak in the spin-lattice relaxation rate and implications for gap and pairing symmetry in LaNiGa$_2$

在LaNiGa$_2$的核四极共振自旋 - 晶格弛豫速率中观测到显著的Hebel-Slichter峰，有力地支持了具有两个不同能隙的双带单态BCS类配对模型，从而挑战了先前关于破坏时间反演对称性的非幺正三重态配对的提议。

要点

想象一下，将超导体比作一个繁忙的舞池，电子通常在这里杂乱无章地移动。当温度降至足够低时，这些电子会两两配对，开始完美同步地共舞，从而使电流毫无阻力地流动。

长期以来，科学家们认为材料LaNiGa2是一位非常特殊、罕见的舞者。他们相信它正在跳一种“三重态”舞，即舞伴朝同一方向旋转（就像两个人一起顺时针旋转）。这意义重大，因为它暗示该材料正在打破物理学中称为“时间反演对称性”的基本规则，本质上意味着如果将视频倒放，这场舞蹈看起来会截然不同。

然而，这篇新论文就像一位侦探介入并重新审视证据。研究人员观察了材料中原子核在受到扰动后如何“弛豫”（平静下来），这一过程就像一台高速摄像机，捕捉到了电子舞蹈的细节。

以下是他们发现的内容，使用了一些简单的类比：

“赫贝尔 - 施利希特”峰：人群涌动

在标准的、普通的超导体舞蹈中，就在音乐响起的那一刻（当材料变为超导态时），会出现突然且巨大的活动激增。科学家称此为赫贝尔 - 施利希特峰。这就像演唱会的人群在节拍落下的瞬间，突然整齐划一地跳起并欢呼。

研究人员在 LaNiGa2 中发现了一个非常响亮、清晰的欢呼声（一个显著的峰）。

“三重态”理论的问题

此前，科学家们认为 LaNiGa2 是一位“非幺正三重态”舞者。想象一种三重态舞蹈，舞伴朝同一方向旋转，但其中一位舞伴的速度略快于另一位。

• 理论：如果舞伴的速度不同（即能隙不同），论文认为“欢呼声”（即峰）会被闷住或完全消失。这就像人群试图整齐划一地欢呼，但一半人拍手慢，另一半人拍手快；结果发出的声音杂乱且微弱。
• 现实：数据显示出响亮、清晰的欢呼声。
• 结论：若要“三重态”理论与这种响亮的欢呼声相符，舞伴必须以完全相同的速度旋转（即能隙相同）。但如果他们以完全相同的速度旋转，这场舞蹈就不再是“非幺正”的，它也不再打破时间反演对称性规则。

“单重态”替代方案：经典华尔兹

研究人员随后测试了另一种理论：LaNiGa2 实际上是一位“单重态”舞者。在这种舞蹈中，舞伴朝相反方向旋转（一个顺时针，一个逆时针），这是大多数超导体的标准动作。

• 契合度：当他们将数据建模为“双带单重态”舞蹈（即存在两组略有不同的舞者，但都遵循标准规则）时，该模型与实验中观察到的响亮、清晰的欢呼声完美匹配。

裁决

该论文得出结论，证据指向了非异质的“三重态”舞蹈，而更倾向于常规的“单重态”舞蹈。

• 旧观点：LaNiGa2 是一位打破时间反演对称性的稀有、异质舞者。
• 新发现：数据中响亮的“欢呼声”表明，它实际上是一位标准舞者，只是拥有两组略有不同的舞伴。

作者承认，其他实验（使用μ子，即微小的磁性探针）此前曾暗示异质的“三重态”舞蹈正在发生。然而，那些测量值非常接近设备检测能力的极限。这项新研究表明，如果 LaNiGa2 确实在跳这种异质舞蹈，其方式也不会产生我们看到的响亮“欢呼声”。既然欢呼声确实存在，那么异质舞蹈的可能性就不大。

简而言之：该论文认为，LaNiGa2 很可能并非我们曾经认为的那种异质、打破时间反演对称性的材料，而是一种更常规的超导体，只是恰好拥有两个不同的能隙。为了确证，他们建议我们需要测试单晶（完美成形的舞者），而不是迄今为止使用的粉末样品，并使用其他工具来双重核查“时间反演”的声称。

技术摘要

技术摘要：LaNiGa2 中显著的 Hebel-Slichter 峰观测及其对配对对称性的启示

问题陈述
超导材料 LaNiGa2（$T_c \approx 2.1$ K）因其非对称正交晶体结构（$Cmcm$）而成为理论与实验研究的热点，该结构支持费米能级处的非平凡能带拓扑和能带简并。先前的测量，包括比热、穿透深度和缪子自旋共振（$\mu$SR），暗示存在两个不同的超导能隙以及自发磁场。这些观测结果导致提出 LaNiGa2 Hosting 一种全能隙、内部反对称、非幺正三重态（INT）配对态。在这种 INT 情景下，凝聚态涉及等自旋配对（$S=1$）并具有两个不同的能隙幅值，从而导致有限的内部磁化和时间反演对称性破缺（TRSB）。然而，这些主要对态密度敏感而非对库珀对自旋对称性敏感的热力学和磁学探针，尚未证实超导凝聚态的自旋结构。

方法论
为了直接探测自旋结构，作者在细粉末 LaNiGa2 样品（$T_c = 1.83$ K）中对 $^{139}$La 核（$I=7/2$）进行了零场核四极共振（NQR）测量。研究聚焦于核自旋 - 晶格弛豫率（$T_1^{-1}$）随温度的依赖性，直至 240 mK。弛豫率由核自旋与 Bogoliubov 准粒子的自旋翻转散射驱动，因此对超导态的相干因子和能隙对称性高度敏感。

实验数据与两个理论模型进行了对比：

1. INT 模型：一个具有等自旋三重态配对的双带模型，允许非幺正性（TRSB）和两个不同的能隙幅值（$\Delta_1 \neq \Delta_2$）。作者计算了三重态 $\mathbf{d}$ 矢量相对于核量子化轴的各种取向下 $T_1^{-1}$ 的值。
2. 双带单态模型：一个具有自旋单态配对和带间耦合的传统双能隙 BCS 类模型，具有两个不同的能隙幅值但不存在 TRSB。

计算利用了 Bogoliubov-de Gennes (BdG) 形式体系，纳入了两个带中 La 核自旋与电子自旋之间的特定超精细相互作用。作者考虑了核共振频率（$\omega_N$）以及散射过程中的能量守恒约束。

关键结果
NQR 数据揭示在 $T_c$ 正下方 $T_1^{-1}$ 中出现了一个显著的 Hebel-Slichter (HS) 相干峰，其中弛豫率相对于正常态增加了约 2.5 倍。在较低温度下，弛豫率表现出激活（指数）行为，与全能隙超导体一致。阿伦尼乌斯图（Arrhenius plot）中的斜率变化表明存在两个能隙，其估计值分别约为 $2k_B T_c$ 和 $< 1.0 k_B T_c$。

• INT 模型分析：作者发现，除非两个超导能隙的幅值完全相等（$\Delta_1 = \Delta_2$），否则 INT 模型无法重现数据中观测到的稳健 HS 峰。如果能隙不相等（这是该模型中非幺正性和 TRSB 的要求），由于自旋翻转散射过程中的能量守恒约束，相干峰会迅速被抑制或消除。即使等自旋配对轴与核量子化轴未对齐，仅在人工条件下（例如反常小的核频率）才会出现微弱的峰，而这些条件在物理上是不可信的。此外，幺正情况（$\Delta_1 = \Delta_2$）意味着不存在 TRSB，这与非幺正 INT 态的前提相矛盾。
• 单态模型分析：相比之下，具有不同能隙幅值的双带单态 BCS 模型与实验数据（包括 HS 峰的幅值和温度依赖性）提供了极好的拟合。拟合得到的能隙值（$\Delta_1/k_B T_c \approx 1.41$，$\Delta_2/k_B T_c \approx 1.95$）与先前的比热和磁化率测量结果一致。
• 比较分析：LaNiGa2 中 HS 峰的幅值显著大于许多其他非常规超导体，并与 MgB2 和 CaPd2As2 等传统 s 波超导体相当，这进一步支持了传统配对机制。

意义与主张
该论文得出结论：在 LaNiGa2 中观测到稳健的 Hebel-Slichter 相干峰与先前提出的非幺正三重态（INT）配对态不一致，后者需要不相等的能隙来展现 TRSB。数据反而很好地由具有不同能隙的双带单态配对模型描述。

作者指出，这些发现“对该材料中非幺正三重态配对与时间反演对称性破缺的认定提出了质疑”。他们承认，其结果与先前报道 TRSB 的 $\mu$SR 测量并不完全一致，并指出那些测量是在接近检测极限的多晶样品上进行的。该论文并未彻底排除 TRSB，但表明配对对称性可能是单态而非三重态。作者提出，未来需要在单晶上进行测量，并结合光学克尔旋转和超声衰减等互补技术，以最终确认或反驳 TRSB 的存在并阐明 LaNiGa2 中的配对对称性。