Spectroscopy and Coherence of an Excited-State Transition in Tm$^{3+}$:YAlO$_3$ at Telecommunication Wavelength

本文报道了在稀土晶体激发态跃迁中首次实现的光学相干性，表征了Tm$^{3+}$:YAlO$_3$中1451.37 nm跃迁在电信波段的谱学与相干特性，并实现了4.75 $\mu$s的相干时间，从而表明其在量子技术应用方面的潜力。

要点

想象一座晶体，它是一座 vast、静谧的图书馆，里面挤满了数百万名微小而看不见的图书管理员。在这个特定的故事中，这座图书馆由钇铝钙钛矿构成，而那些图书管理员则是铥离子（一种稀土元素）。

通常，科学家们在这些图书管理员处于“基态”时研究它们——也就是说，当它们正坐在图书馆底部的椅子上休息时。但这篇论文之所以特殊，是因为研究人员决定在这些图书管理员起身工作、处于图书馆中更高、更活跃的区域时对其进行研究。

以下是他们所做工作的分解，使用了简单的类比：

1. 特殊波长（“电信”连接）

大多数这类晶体图书馆是使用波长约为 1532 纳米的光（一种特定的红外线色调）来研究的。然而，研究人员在图书馆中发现了一条不同的“过道”，那里的光以1451 纳米的波长传播。

这为何重要？将互联网的光纤电缆想象成一条高速公路。1532 纳米的光就像是在一条有几个减速带的高速公路上行驶的汽车。而这篇论文中发现的 1451 纳米光，则像是在一条几乎完全平滑、摩擦（损耗）极小的高速公路上行驶的汽车。这使其成为未来量子互联网的潜在“超级高速公路”，允许信息在传输过程中不衰减地传播得更远。

2. “激发态”挑战

通常，当一名图书管理员（一个离子）站起来（被激发）时，它们会非常摇晃，并迅速失去平衡。很难让它们保持稳定的姿势足够长的时间以完成复杂的任务。

在这项实验中，研究人员成功让这些离子站起来，并保持稳定、相干的姿势长达4.75 微秒，这是一个令人惊讶的时长。

• 类比： 想象试图在桌子上平衡一个旋转的陀螺。通常，它会在瞬间倒下。这些研究人员成功让这个陀螺比任何人之前在该特定类型稀土晶体中实现的“站立”（激发态）跃迁所达到的时间，多稳定旋转了一小段时间。

3. 磁“音叉”

为了保持这些摇晃的离子稳定，研究人员使用了一个磁场（就像一个巨大的、看不见的音叉）。

• 他们发现，随着磁场强度的增加，离子变得更加稳定，不太可能摇晃。
• 他们还发现，离子的“声音”（它们的能级）会根据磁场发生轻微偏移，类似于当你拧紧吉他弦时音调会发生变化。这种偏移遵循一个特定的数学规则（二次塞曼效应），这帮助他们理解了离子的内部结构。

4. “光谱烧孔”游戏

为了测量离子的稳定程度，研究人员玩了一个叫做光谱烧孔的游戏。

• 类比： 想象一个拥挤的房间，每个人都在以略微不同的音调哼唱。如果你喊出一个特定的音符，那些哼着完全相同音符的人会停下来并保持沉默，从而在噪音中制造出一个“孔”。
• 通过喊出一个特定的激光音符，他们在人群的噪音中创造了一个安静点（一个孔）。然后，他们观察那个孔被周围“摇晃”的邻居填补回去的速度有多快。
• 他们发现，如果减少房间里的离子数量（降低浓度）并使用更强的磁场，这个孔就能保持更长时间。这证明了离子在那创纪录的 4.75 微秒内保持了它们的“相干性”（保持同步）。

5. 为何这很重要（根据论文所述）

该论文声称，这是第一次有人成功测量了稀土晶体中“激发态”跃迁的这种稳定性（相干性）。

• 隐喻： 以前，科学家只能在图书管理员坐着（基态）时研究它们。这篇论文证明，你可以在它们起身工作时研究它们，而且它们仍能保持足够的专注时间以发挥效用。
• 潜力： 由于这种光在标准光纤电缆（那条“平滑的高速公路”）中传播得如此好，作者建议这可能是一种构建量子存储器（量子信息的存储）或单光子源（单光粒子发生器）的新方法，这些设备可以直接与现有的互联网基础设施协同工作。

总结：
研究人员取了一块晶体，将其冷却至接近绝对零度，并利用磁场帮助特定的一组原子站起来并保持稳定。他们证明了这些“站立”的原子能够保持量子态一段微小但创纪录的时间，而且使用的是那种非常适合在世界现有互联网电缆中传播的光的颜色。

技术摘要

技术摘要：Tm³⁺:YAlO₃ 中激发态跃迁在通信波长的光谱学与相干性

问题与动机
掺杂在低温冷却无机晶体中的稀土离子已成为量子技术的核心，特别是在量子存储和单光子源方面。历史上，研究主要集中在源于电子基态跃迁的光学相干性，其相干时间可超过毫秒甚至数小时。然而，长寿命激发态之间的跃迁虽然对固态激光器（例如 Nd:YAG）至关重要，但此前并未在低温下针对其光学相干性进行过研究。这一空白意义重大，因为稀土 4f 能级的长激发态寿命理论上允许激发态跃迁具有同样长的相干时间。此外，利用此类跃迁可以将稀土晶体的应用扩展到新的波长，特别是通信波段，为现有的掺铒系统提供替代方案。

方法
作者表征了掺铥钇铝钙钛矿（Tm³⁺:YAlO₃）晶体在约 1.5 K 温度下，对应于 $^3F_4$ 和 $^3H_4$ 能级组之间激发态跃迁的 1451.37 nm 零声子线（ZPL）的光谱学和相干特性。

• 实验装置： 实验在掺杂 0.1% 的 YAlO₃ 晶体上进行，该晶体通过带有绝热去磁阶段的脉冲管制冷机冷却至约 1.5 K。超导螺线管沿晶体的b轴施加高达 2 T 的均匀磁场。
• 光泵浦： 为了研究 $^3F_4 \to ^3H_4$ 跃迁，作者首先布居 $^3F_4$ 能级组的最低晶体场能级（Y1）。这是通过使用 1686 nm 激光将离子从基态（$^3H_6$ 中的 $Z_1$）泵浦到 $^3F_4$ 能级组内的更高能级来实现的。快速的能级组内弛豫（纳秒级）将布居数汇集到 Y1 能级。
• 光谱学： 团队测量了 $^3H_6$ 与 $^3F_4$ 能级组之间，以及随后 $^3F_4$ 与 $^3H_4$ 能级组之间的吸收光谱，使用的是 1450 nm 附近的可调谐连续波激光。利用~800 nm 处的光致发光检测来识别共振并优化偏振。
• 相干性测量： 光学相干时间（$T_2$）通过两种主要技术进行评估：
  1. 光谱烧孔（SHB）： 窄带激光脉冲产生光谱孔。这些孔的宽度作为等待时间和磁场的函数被测量，从而为均匀线宽提供了界限。
  2. 自由感应衰减（FID）： 离子被脉冲激光激发，随后测量发射光强度的指数衰减以确定退相干速率。
• 可变参数： 研究系统地改变了磁场强度（0–2 T）、离子浓度（通过光深度）以及激发与读出之间的等待时间，以隔离退相干源，如光谱扩散和自旋翻转过程。

关键结果

• 光谱表征： 作者鉴定出位于 1451.37 nm 的一个隔离良好的 ZPL，其非均匀线宽为 1.29 GHz。他们测得 $^3F_4$（Y1）能级的辐射寿命为 6.21 ± 0.01 ms，$^3H_4$（X1）能级的辐射寿命为 845.4 ± 2.4 µs。
• 磁相互作用： 该研究量化了该跃迁的二次塞曼频移，$\Delta\nu = -101 \pm 3$ MHz/T²。光谱烧孔揭示了由于增强的核塞曼效应导致的能级超精细分裂，分裂速率分别为 $\pm 25.6$ MHz/T 和 $\pm 41.6$ MHz/T，分别归因于 Y1 和 X1 双重态的分裂。
• 相干时间： 光学相干时间（$T_2$）被发现依赖于磁场、等待时间和离子浓度。
  • 观察到了光谱扩散，其特征为平均浴自旋翻转速率 $R = 7.82 \pm 1.75$ kHz。
  • 通过降低光深度（降低 Y1 能级中的离子浓度）并施加 2 T 磁场，作者实现了最大光学相干时间 4.75 ± 0.07 µs。
  • SHB 和 FID 测量的结果显示出良好的一致性。
• 退相干机制： 数据表明，相邻 Tm 离子之间的自旋翻转（或通过将离子激发到 X1 能级引起的瞬时光谱扩散）是测量范围内光谱扩散的主要来源。声子驱动的自旋翻转的影响被发现在所测范围内微不足道。

意义与主张
该论文声称展示了任何稀土晶体中激发态跃迁的光学相干性的首次演示。虽然测得的约 4.75 µs 的相干时间目前短于类似材料中基态跃迁所实现的时间，但作者认为，这一结果证明了利用激发态跃迁进行量子应用的基本可行性。

这项工作的意义在于：

1. 新波长接入： 1451 nm 跃迁工作在低传输损耗的通信窗口（与 C 波段相当），为量子网络提供了掺铒晶体（1532 nm）的潜在替代方案。
2. 新颖协议： Tm³⁺:YAlO₃ 特定的能级结构，具有由两个基态和一个激发态组成的 ZPL 环，使得潜在的新协议成为可能。这些包括通过级联跃迁产生能量 - 时间纠缠光子对，以及利用一个跃迁进行读出、另一个跃迁进行偶极阻塞门的量子计算方案。
3. 未来潜力： 作者指出，随着进一步优化（如更低的温度（<0.8 K）、更低的离子浓度和更高的磁场），相干时间预计会增加，可能达到数十微秒。这表明稀土晶体中的激发态跃迁可能变得适用于量子信息处理应用。