Anomalous phase shift and superconducting diode effect in Josephson junctions via thin films of rare-earth intermetallic magnets

本文从理论上证明，掺入稀土金属间化合物磁体$\mathrm{GdIr_2Si_2}$超薄薄膜的约瑟夫森结表现出显著的异常相移和可调超导二极管效应，为超导存储和逻辑应用提供了广阔前景。

要点

想象一下，将超导体比作一条超级高速公路，电流在其中流动时没有任何摩擦或交通堵塞。通常，如果你用一座短桥（即“约瑟夫森结”）连接两条这样的高速公路，交通在两个方向上都能同样顺畅地通行。这就像一条双向街道，无论向北还是向南行驶，限速都相同。

然而，本文探讨了一种打破规则的特种桥梁。它甚至无需外部磁铁或电池推动，就能为电流创造一条“单行道”。这被称为约瑟夫森二极管效应。

以下是研究人员如何构建这座特种桥梁以及他们发现了什么的简明解释：

1. 特种桥梁材料

为了建造这座单行桥，研究人员没有使用普通金属，而是使用了一种名为GdIr₂Si₂（钆 - 铱 - 硅）的极薄微观薄膜。

• 打个比方： 想象一个三明治，面包是超导体（高速公路），而馅料是这种特殊的磁性薄膜。
• 这种馅料由稀土金属制成。它拥有两项独特的“超能力”：
  1. 强磁性： 它像一个微小的内置磁铁。
  2. 自旋 - 轨道耦合： 这是一种复杂的说法，意指内部的电子在移动时会像开瓶器一样“扭转”。

2. “反常相移”（倾斜的起跑线）

在普通桥梁中，“基态”（静止位置）是完全笔直的。但在这种特种桥梁中，静止位置略微倾斜。

• 类比： 想象一个摆钟。在普通时钟中，摆锤垂直悬挂。而在这种特种结中，即使无人推动，摆锤也自然倾向于稍微向左或向右悬挂。
• 研究人员发现，这种“倾斜”（称为相移，$\phi_0$）并非固定不变。它取决于桥梁内部磁铁的指向。如果你稍微旋转磁铁，倾斜度就会改变。

3. 单行道（二极管效应）

由于这种倾斜和扭转的电子，这座桥梁表现得像一个二极管（单向阀）。

• 类比： 想象地铁站的旋转栅门。向一个方向推很容易，但向另一个方向推则很困难。
• 在这种结中，无阻力流动的最大电流取决于方向而有所不同。
  • 向“北”流动：你可以推动很大的电流。
  • 向“南”流动：你只能推动一点点，之后就会受阻。
• 研究人员计算出，这种差异非常显著（效率约为 30%），意味着这是一条非常高效的超导单行道。

4. 控制用的“旋钮”

最激动人心的一点是，你只需转动一个“旋钮”就能控制这条单行道。

• 类比： 想象一个调光开关，但它不是用来让灯光变亮或变暗，而是用来改变交通流动的方向。
• 通过轻微旋转 GdIr₂Si₂ 薄膜内部磁铁的方向，研究人员可以：
  • 改变单向效应的强度。
  • 甚至翻转方向（让“容易”的方向变成“困难”的方向）。
• 发生这种情况是因为该材料中的电子对磁铁的角度非常敏感。这就像一把锁和钥匙，只有当锁（磁铁）转到完全正确的角度时，钥匙（电流）才能契合。

5. 为何这很重要（根据论文）

论文指出，这一发现对未来技术意义重大，因为：

• 存储与逻辑： 你可以利用它构建超快、超高效的计算机存储器。由于“单向”方向取决于磁铁的状态，你可以通过设定磁铁方向来存储"0"或"1"。
• 无需外部磁铁： 与其他需要外部巨型磁铁才能工作的系统不同，这个系统拥有自己的内置磁铁，使其成为自包含系统。
• 可调性： 由于该效应随磁铁的微小旋转而发生剧烈变化，它提供了一种极其精确的控制电流流动的方法。

总结

研究人员利用计算机模拟了一座微观桥梁，该桥梁由夹在超导体之间的稀土磁性薄膜构成。他们发现，这座桥梁自然地倾斜其静止状态，并充当电流的单行道。只需旋转桥梁内部的磁铁，他们就能控制这种单向效应的强度及其指向。这创造了一种新型开关，可用于先进的超快计算和存储设备。

技术摘要

技术摘要：通过稀土金属间化合物磁体薄膜实现约瑟夫森结中的反常相移与超导二极管效应

问题陈述
在超导体/铁磁体/超导体（S/F/S）约瑟夫森结（JJs）中实现零场约瑟夫森二极管效应和反常基态相移（$\phi_0 \neq 0, \pi$），是超导存储和逻辑应用的关键目标。虽然此前利用自旋轨道耦合（SOC）层（如 Pt、Ta、W）中近邻诱导磁性的策略已展示了无场二极管效应，但它们缺乏真正的约瑟夫森电流驱动磁化动力学的功能。这一局限性源于诱导磁序相对于相邻绝缘铁磁体的磁各向异性而言较弱。相反，针对本征铁磁中间层的理论模型通常依赖于简化的准经典近似，忽略了真实的电子结构，例如强交换分裂、与能带宽度相当的自旋轨道耦合，以及费米能级处存在多个电子能带。因此，亟需有针对性地寻找那些本征具备强自旋轨道耦合和强交换分裂的材料，以实现可调谐、非易失性的$\phi_0$-约瑟夫森结。

方法论
本研究采用多尺度理论方法，结合密度泛函理论（DFT）与 Bogoliubov-de Gennes（BdG）计算，针对一种特定的候选材料——稀土金属间化合物磁体 GdIr$_2$Si$_2$的超薄薄膜——展开研究。

1. 电子结构与磁性（DFT）：

   • 计算使用 VASP 软件包，采用投影缀加波（PAW）方法和广义梯度近似（GGA）。
   • 为了考虑 Gd-4f 和 Ir-5d 电子中的强关联效应，应用了 GGA+U 方法（Gd 的$U^* = 6$ eV，Ir 为$3.5$ eV）。
   • 结构优化中包含了范德华修正（DFT-D3）。
   • 研究分析了具有不同晶相（I 相和 P 相）和表面终止（Si 或 Ir）的 GdIr$_2$Si$_2$对称平板。
   • 通过计算包含杂散场能量在内的每个磁原子的总能量，评估了磁序（铁磁与反铁磁，面内与面外）。

2. 有效紧束缚哈密顿量（TBH）：

   • 构建了一个有效紧束缚哈密顿量来描述 GdIr$_2$Si$_2$平板的电子子系统。
   • 该模型聚焦于穿过费米能级的两个导带，它们均表现出自旋轨道分裂（下能带为线性 Rashba 型，上能带为立方型）。
   • 哈密顿量参数（跃迁振幅、交换场和 SOC 常数）经过拟合，以最小化沿高对称方向与 DFT 计算的能带色散之间的均方误差。
   • 该模型包含 12 个最近邻跃迁元素，并考虑了带内和带间相互作用，以及一个固定的 z 轴交换场分量，以正确描述独立于磁化旋转的自旋分裂。

3. 约瑟夫森电流计算（BdG）：

   • 使用构建的紧束缚哈密顿量描述弱连接，使用标准紧束缚模型描述超导引线，在方格子上对 S/GdIr$_2$Si$_2$/S 结进行建模。
   • 对角化 BdG 方程以计算电流 - 相位关系（CPR）。
   • 计算在$T = 0.1\Delta_0$下进行，超导能隙（$\Delta_0 = 10$ meV）和界面跃迁（$t_{SF} = 50$ meV）采用特定参数，旨在确保尽管存在计算限制，仍能获得稳健的定性特征。

关键结果

• 材料特性： DFT 分析表明，具有 Si 终止的 I 相 GdIr$_2$Si$_2$薄膜是能量上最有利的构型。它表现出易平面磁性，层内为铁磁排列，层间也为铁磁序。由于总各向异性能量倾向于面内取向（每磁原子约 1 meV），磁矩被限制在面内方向。
• 反常相移（$\phi_0$）： 计算得出的 CPR 展示了一个显著的、量级为 1 的反常基态相移$\phi_0$。关键在于，$\phi_0$表现出对平面内磁化分量$m_y$的高度非单调依赖。这与简单的单带模型（其中$\phi_0 \propto m_y$）形成对比。这种非单调性源于具有不同自旋 - 动量锁定特征的多电子能带之间的干涉。
• 约瑟夫森二极管效应： 该系统表现出显著的超导二极管效应，效率$\eta \lesssim 0.3$。二极管效率相对于$m_y$也是非单调的，并且可能发生符号反转。
• 各向异性和可调性： 临界电流和二极管效率均相对于面内磁化取向表现出强烈的各向异性。由于该薄膜是易平面磁体，磁化矢量的微小旋转即可实现对反常相移和二极管效率的调节。
• 稳健性： 附录中的敏感性分析表明，虽然二极管效率的定量数值取决于超导参数（$\Delta_0$、$t_{SF}$）和温度，但关键的定性特征——特别是$\phi_0$和$I_c$对$m_y$的非单调依赖——保持稳健。这些特征完全由中间层的本征电子能带结构决定。

意义与主张
本文主张，GdIr$_2$Si$_2$薄膜是实现具有本征、非易失性二极管效应的$\phi_0$-S/F/S 约瑟夫森结的可行候选材料。其主要意义在于证明，真实的材料特性（多带系统中的强交换分裂和自旋轨道耦合）会导致约瑟夫森特性对磁化方向产生复杂、非单调的依赖。这种行为表明，超导相位与磁化之间的耦合比简化模型预测的更为丰富，可能实现通过约瑟夫森电流对磁化动力学更复杂的控制。

作者提出，LnT$_2$X$_2$家族（其中 Ln 为镧系元素，T 为过渡金属，X 为 p 区元素）提供了一个“游乐场”，通过改变过渡金属来调节自旋轨道耦合强度，通过改变镧系元素来控制磁矩取向，从而调节这些特性。这项工作为识别那些约瑟夫森电流能有效控制磁化、且二极管效应极性可由磁化方向调节的材料提供了计算蓝图，这对于超导存储和逻辑电路应用至关重要。本研究并未提出具体的实验制备方案，但基于近期在类似 ThCr$_2$Si$_2$型结构方面的进展，强调了通过分子束外延（MBE）生长此类薄膜的可行性。