Paramagnetically driven superconducting re-entrance in Eu-doped infinite layer nickelates

本研究表明，Eu掺杂的NdNiO2中由磁场诱导的再入超导现象源于Eu2+与Nd3+磁性离子之间微妙的竞争平衡，这种对磁输运的影响仅在磁极化时被激活。

要点

想象一种能够像超级高速公路一样传输电流，让电流在流动时零电阻的材料。这就是超导性。几十年来，科学家们一直在寻找能够实现这一功能的新材料，尤其是那些能在更高温度下工作的材料。最近，他们发现了一个极具前景的新型材料家族——镍氧化物（由镍、氧和稀土金属组成）。

这篇论文是关于一种在掺杂了两种稀土金属——**铥（Eu）和钕（Nd）**的镍氧化物薄膜中发现的奇特现象。

以下是他们发现内容的通俗解释：

1. “金发姑娘”难题（适中原则问题）

通常情况下，如果你在超导体附近放置一块磁铁，它会破坏超导性。这就像是在尝试跑马拉松时，有人不断地绊你一脚；磁场推力越大，电流就越难以顺畅流动。

然而，在这种特定的薄膜中，科学家们发现了奇怪的现象：

• 无磁场时： 电流完美流动（超导状态）。
• 弱磁场时： 磁铁绊住了“跑步者”，流动停止（正常、有电阻的状态）。
• 强磁场时： 突然间，跑步者们重新站了起来，电流再次完美流动！（超导状态回归）。

这被称为**“再入式超导”（re-entrant superconductivity）**。这就像电影里的情节：英雄被击倒了，但当反派使出更强的力量时，英雄反而变得比以前更强大，重新站了起来。

2. 角色阵容：两支竞争的队伍

为什么会发生这种情况？论文解释说，该薄膜包含两组不同的磁性离子（原子内部的微型磁铁）：

• Eu 队（铥）： 他们就像一群狂热的观众，会被磁场激发，并开始阻碍超导流。
• Nd 队（钕）： 他们是另一组观众，同样会对磁场做出反应，但他们向着相反的方向推。

类比：
想象在导线内部正在进行一场拔河比赛。

• 在低磁场下，“Eu 队”开始用力拉扯，破坏了流动并停止了超导性。
• 随着你增加磁场，“Nd 队”也苏醒了，并以同样的力量向后拉。
• 在中高磁场下，两支队伍的力量旗鼓相当。它们相互抵消了！因为内部的“拔河”达到了平衡，外部磁场就不再干扰电流，超导性随之回归。

科学家们称之为 “Jaccarino-Peter 效应”，但带有一个转折。通常，这种效应涉及一种类型的磁性离子来抵消外部磁场；而在这里，它是两种不同类型的离子共同协作，实现了一种微妙的平衡，从而中和了混乱。

3. 他们是如何证明的

研究人员并非仅仅靠猜测，而是进行了仔细的测量：

• “霍尔效应”测试： 他们测量了在施加磁场时电子如何发生横向移动。这就像观察人群在强风吹袭时如何摇摆。他们发现，这种摇摆行为与一个数学模型完美契合，在该模型中，Eu 和 Nd 离子向相反方向拉扯，并最终相互抵消。
• “临界场”图谱： 他们绘制出了精确的图谱，标明了需要多少磁场来破坏超导性，以及需要多少磁场来使其恢复。他们的计算机模型考虑了两种离子之间的“拔河”作用，并与实验数据完美匹配。

4. 限制条件

这种“魔术”只能在特定条件下生效：

• 温度： 必须非常冷。如果温度太高，磁性离子就会过于躁动，无法整齐排列并相互抵消。
• 材料： 他们发现，生长在一种晶体（LSAT）上的薄膜表现出这种超导特性，而生长在另一种晶体（NdGaO3）上的薄膜则根本不会产生超导现象。不过，这些不具备超导性的薄膜实际上也非常有用，因为它们允许科学家在没有超导性“噪音”干扰的情况下研究磁性离子。

总结

简而言之，这篇论文描述了一种两种不同磁性元素充当自纠错系统的材料。当施加磁场时，一种元素试图阻止超导，但第二种元素会介入并中和这种阻碍。这创造了一个“甜点区”（最佳状态），在此区域内，超导性得以复活，打破了“磁铁总是破坏超导体”的常规规律。

作者强调，这是一项关于磁性和超导性在这些新型镍氧化物材料中如何共同起舞的基础性发现，而非一项准备好立即投入使用的技术。

技术摘要

技术摘要：Eu掺杂无限层镍酸盐中顺磁驱动的超导再入现象

问题与背景
自2019年发现Sr掺杂无限层镍酸盐（NdNiO$_2$）具有超导性以来，研究重点一直集中在确定其配对机制、电子结构以及与高$T_c$铜氧化物的相似性。尽管大量工作旨在提高临界温度（$T_c$）并表征电荷有序，但磁性稀土离子在超导态中的具体作用仍是一个关键的开放性问题。先前的报告表明，磁矩可以调节超导电性，特别是通过Jaccarino-Peter效应——即在特定条件下，稀土矩与传导电子之间的负交换相互作用可以补偿外部磁场并诱导超导。然而，无限层镍酸盐中多种磁性物种（特别是Eu$^{2+}$和Nd$^{3+}$）之间的相互作用尚未得到充分探索。本研究调查了Eu掺杂NdNiO$_2$的磁输运性质，以了解这些竞争磁性离子如何影响超导相。

方法论
作者利用非轴向RF磁控溅射技术，在两种不同的衬底（LSAT ((La$_{0.3}$Sr$_{0.7}$)(Al$_{0.65}$Ta$_{0.35}$)O$_3$) 和 NdGaO$_3$）上合成了最优掺杂的Nd$_{1-x}$Eu$_x$NiO$_2$薄膜（$x=0.3$）。这些薄膜首先被生长为钙钛矿结构的Nd$_{0.7}$Eu$_{0.3}$NiO$_3$，随后通过由金属铝包覆层诱导的拓扑反应转化为无限层相。通过增加Al沉积速率并避免后退火处理，优化了这一还原过程。

• 结构表征： 高分辨率X射线衍射（XRD）和扫描透射电子显微镜（STEM）证实了高晶体质量和锐利的界面，其面外晶格常数为3.326 Å。
• 输运测量： 在0至12 T（Geneva）以及高达30 T（LNCMI-EMFL, Grenoble）的磁场范围内，测量了电阻率随温度（2–20 K）的变化情况，涵盖了垂直和平行两种构型。同时记录了电流-电压（$I-V$）特性曲线。
• 霍尔效应测量： 为了在没有超导性掩盖效应的情况下隔离稀土离子的磁性贡献，研究者在生长在NdGaO$_3$上的非超导薄膜以及生长在LSAT上的超导薄膜的正常态下测量了霍尔电阻（$R_{xy}$）。
• 光谱学： 在ALBA同步辐射光源进行了X射线圆二色性（XMCD）和X射线吸收光谱（XAS）实验，以直接测量Eu和Nd离子的自旋极化。
• 建模： 作者基于Gorkov配对破坏理论和修正的BCS能隙方程开发了一个理论模型。该模型结合了总有效磁场（$B_{tot}$），其定义为外部场与极化的Eu$^{2+}$及Nd$^{3+}$矩所产生的交换场的总和。霍尔效应数据使用基于两种离子物种布里渊函数的两组分磁性模型进行了拟合。

主要结果

1. 场诱导再入超导： 在LSAT上的最优掺杂薄膜中，施加磁场最初会抑制超导电性，使转变温度向更低温度移动。然而，在约3.5 T的临界场以上，超导转变变得锐利并向更高温度移动。这种“再入”行为持续到至少30 T，形成了一个由两个截然不同的超导区域组成的相图，中间由耗散态分隔。
2. 稀土离子的作用： 再入行为是针对同时含有Eu$^{2+}$和Nd$^{3+}$的样品特有的。具有相同成分但在NdGaO$_3$上生长的薄膜并未表现出超导性，但显示出归因于磁矩的强烈非线性。
3. 霍尔效应与自旋极化： 非常规霍尔效应数据揭示了在低温下的显著非线性。一个将霍尔响应视为Eu$^{2+}$和Nd$^{3+}$投影自旋加权和的模型成功重现了实验数据。分析表明，随着外部场增加，两种离子物种的顺磁贡献会部分抵消。
4. 微观机制： 基于上临界场（$B_{c2}$）的理论建模表明，再入现象源于Eu$^{2+}$和Nd$^{3+}$之间相互对抗影响的微妙平衡。在低场下，磁矩是无序的。在中等场强下（~3 T），Eu$^{2+}$发生极化，产生一个破坏库珀对的内部交换场（耗散态）。在高场下，Nd$^{3+}$自旋发生排列，补偿了Eu$^{2+}$的贡献，从而降低了作用于传导电子上的总有效场，进而恢复了超导电性。
5. 临界电流： 发现临界电流密度（$J_c$）很高（$1-2 \times 10^5$ A/cm$^2$），并在高场（12 T）下得以恢复，这与再入态的体相特性一致。

意义与主张
本文声称识别了一种由两种不同磁性稀土物种相互作用驱动的独特的场诱导超导机制。不同于原始的Jaccarino-Peter效应（依赖于外部场与单一磁性物种之间的补偿），本研究展示了一种“类Jaccarino-Peter”效应，其中补偿来自于Eu$^{2+}$和Nd$^{3+}$相反的自旋极化。

作者断言，这种现象仅在$T_c$相对较低（约为9.5 K）的样品中可观测，因为此时温度足够低，足以允许稀土矩产生强烈的顺磁响应。该工作提供了定量证据，将非常规霍尔效应和再入超导相联系到特定的磁补偿机制上，强调了这些材料中局部磁性与超导电性之间复杂的相互作用。研究结果表明，通过稀土掺杂创造的磁环境是决定镍酸盐超导态稳定性及其行为的关键因素。