NMR/NQR and AC-susceptibility Studies in the Weyl Semimetal Superconductor 1T-MoTe$_2$ under Pressure

本研究结合了压力下的核磁共振（NMR）、核四极矩共振（NQR）和交流磁化率测量，揭示了外尔半金属超导体 1T-MoTe$_2$ 在低压下表现出与 BCS 理论一致的压力诱导态密度增强，但在高压下转变为一种以不存在 Hebel-Slichter 相干峰和非 BCS 温度依赖的上临界磁场为特征的强耦合、潜在非常规超导态。

要点

想象一下一种被称为 MoTe2（二碲化钼）的材料，它就像一座繁忙的城市。在正常条件下，这座城市有点混乱，但当我们用高压挤压它时，它会转化为一种特殊的城市，其中的电力流动完全没有电阻。这被称为超导现象。

科学家们想要了解当这座城市被挤压时，它是如何以及为什么变成超导体的。他们使用了两种主要工具来窥探内部：NMR（核磁共振，就像使用一个非常灵敏的无线电来聆听原子的“心跳”）和 AC-susceptibility（交流磁化率，就像检查这座城市对磁性“风”的反应）。

以下是他们发现的故事，分为几个简单的部分：

1. 挤压让情况变得更好（但不只是因为人口增加）

通常，如果你想让一座城市变得更活跃，你只需要增加人口。在物理学中，向超导发生的能量层添加更多“电子”（即人口），通常会使超导转变温度 ($T_c$) 上升。

• 挤压的前半段 (0 到 0.7 GPa)： 当他们开始挤压材料时，原子的“心跳”加快了，超导转变温度也上升了。这符合旧有的标准规则手册（称为 BCS 理论）。这就像是在城市里增加人口；更多的人意味着更多的活动和更好的超导性。
• 挤压的后半段 (0.7 GPa 以上)： 在这里情况变得奇怪了。他们继续挤压，超导转变温度持续升高，尽管原子的“心跳”实际上开始减慢（意味着可用的电子变少了）。
  • 比喻： 想象一场派对，即使 DJ 已经调低了音量且舞池里的人变少了，音乐却变得更大声，舞蹈也变得更加激烈。一定有某种其他东西在驱动这场派对！科学家们认为，某种“磁性”的东西（比如隐藏的节奏或一种新的相互作用）正在帮助超导，这超越了标准的规则手册。

2. 城市的布局发生了变化，但无线电并未察觉

这种材料有两种不同的“建筑风格”（相）：一种称为 1T'，另一种称为 Td。在压力下，这座城市会从一种风格切换到另一种风格。

• 发现： 科学家们使用他们的“无线电”（NMR）来聆听碲（Tellurium）原子的声音。尽管城市的建筑完全重新排列了，但无线电信号并没有改变它的曲调。
• 比喻： 这就像如果一座城市完全重建了街道，从网格布局变成了圆形布局，但当地广播站的信号强度和频率却保持完全一样。这告诉我们，“无线电波”（磁相互作用）非常强韧，并不太在意建筑物的形状。

3. 超导的“两步走”舞步

当这种材料在高压下最终成为超导体时，科学家们观察了原子冷却的过程。

• 发现： 在一个简单的、标准的超导体中，原子通常会在冻结进入超导状态之前表现出突然的活动“峰值”（称为相干峰）。而这种材料没有表现出那个峰值。相反，它表现出了一个两步下降的过程。
• 比喻： 想象一群舞者。在简单的舞蹈中，他们会同时停止动作。而在这种材料中，舞者分成了两个不同的群体，先后停止了动作。这表明超导性并不是均匀的；它就像同时存在着两种不同类型的超导“舞池”（多能隙态）。

4. “强耦合”结论

通过测量需要多强的磁性“风”才能停止超导性，他们发现这种材料表现得像一个强耦合系统。

• 比喻： 把电子想象成手拉手的舞者。在一个“弱”系统中，他们手拉得比较松；而在这种材料中，在压力下，他们手拉得非常紧（强耦合）。这种紧密的抓握使得超导非常稳健，能够承受更高的温度和更强的磁场。

总结

论文告诉我们，MoTe2 是一种迷人的材料，挤压它可以创造出超导体。

1. 最初，挤压以“正常”方式运作（更多电子 = 更好的超导性）。
2. 随后，挤压以一种“神秘”的方式运作，即即使电子稀缺，某种其他东西（很可能是磁性的）也在增强超导性。
3. 超导性很复杂，涉及两个不同的“步骤”或能隙，这表明它可能是一种特殊的、“非常规”类型的超导体。

科学家们得出结论，虽然我们取得了进展，但关于这种材料的“拓扑”性质（其特殊的电子形状）如何与这场超导之舞相联系，仍有很多悬而未决的问题。他们需要继续在更低的温度和更高的压力下聆听“无线电”，以听到完整的乐章。

技术摘要

技术摘要：压力下 Weyl 半金属超导体 1T-MoTe$_2$ 的 NMR/NQR 与 AC 电导率研究

问题与动机
本文探讨了驱动 Weyl 半金属 MoTe$_2$ 在压力诱导下超导转变温度 ($T_c$) 增强的微观机制。虽然在常压下，MoTe$_2$ 在 Weyl 半金属相中即表现出超导性（$T_c \approx 0.1$ K），但由于其极低的温度，研究该现象极其困难。施加压力可将 $T_c$ 提升至约 4 K（在 2 GPa 时）。然而，这种增强的起源以及超导配对对称性的本质（例如 $s_{++}$ 与 $s_{+-}$）仍存在争议。本研究旨在通过能够同时探测 Weyl 费米子态和超导序的实验手段，研究压力下费米能级附近的低能态密度 (DOS)，并阐明其对 $T_c$ 增强的影响。

方法论
作者对 1T-MoTe$_2$ 样品（包括多晶粉末和单晶）在高达 2.17 GPa 的压力下，结合使用了宏观与微观技术：

1. AC 电导率 (AC-Susceptibility)： 通过测量 NMR 调谐电路（RLC 谐振器）的共振频率偏移，来确定 $T_c$ 和上临界磁场 ($H_{c2}$)。
2. 核磁共振 (NMR) 与核四极矩共振 (NQR)：
   • $^{125}$Te NMR： 在高压（最高 2.17 GPa）和常压下进行。由于 $^{125}$Te 的自旋 $I=1/2$，分析过程避免了核四极矩相互作用带来的复杂性。测量指标包括 Knight 位移 ($K$) 和核自旋-晶格弛豫率 ($1/T_1$)。
   • $^{97}$Mo NQR 与 $^{95,97}$Mo NMR： 在常压（4.2 K）下对粉末样品进行，用于识别共振频率并验证理论计算。
3. 第一性原理计算： 使用 FPLO 和 WIEN2k 代码进行密度泛函理论 (DFT) 计算，以计算态密度 (DOS) 和电场梯度 (EFG) 张量。这些计算支持了 NQR 信号的识别，并为解释实验弛豫率提供了理论基准。

主要结果

• 超导参数与强耦合特性：
  在 0.68、1.35 和 2.17 GPa 压力下测定了超导转变温度 ($T_c$) 和上临界磁场 ($H_{c2}$)。数据偏离了 Werthamer-Helfand-Hohenberg (WHH) 弱耦合模型。相反，数据可以用唯象关系 $H_{c2}(T) = H_{c2}(0)[1 - T/T_c]^\alpha$ 很好地描述。在 2.17 GPa 时，拟合得出 $H_{c2}(0) = 1.50$ T，$T_c = 3.81$ K，且 $\alpha = 1.1$。$\alpha > 1$ 以及 $H_{c2}(0)$ 随压力增加的现象表明，该系统进入了强耦合超导机制。

• 态密度 (DOS) 与 $T_c$ 的相关性：
  核自旋-晶格弛豫率除以温度 ($1/T_1T$) 在正常态下遵循 Korringa 关系。

  • 低压阶段 (< 0.7 GPa)： $1/T_1T$ 随压力增加，表明费米能级处的态密度 $N(E_F)$ 随之增加。这一趋势与 $T_c$ 的上升相吻合，符合传统的 BCS 机制，即 $T_c$ 的增强是由 $N(E_F)$ 的增加所驱动。
  • 高压阶段 (> 0.7 GPa)： 通过 Korringa 关系估算的 $N(E_F)$ 开始略有下降，但 $T_c$ 却继续上升。这种背离表明，在较高压力下，除了传统的声子介导 BCS 图景之外，还有其他因素（可能是自旋涨落）对配对机制做出了贡献。

• 非常规超导特征：
  在 2.17 GPa 的超导态下（此时材料处于拓扑平凡的 1T' 相），$1/T_1T$ 数据表现出两个显著特征：

  1. 在 $T_c$ 上方不存在相干峰 (coherence peak)。
  2. 在 $T_c$ 下方出现两步下降的 $1/T_1T$ 特征。
     这些观测结果被解释为潜在的非常规超导性和多能隙 (multi-gap) 超导态的特征，这与之前的 $\mu$SR 研究结果一致。

• 结构相变的不敏感性：
  尽管在压力作用下发生了从斜方 $T_d$ 相到单斜 $1T'$ 相的结构相变，但 $^{125}$Te NMR 能谱并未显示出该相变或位点区分的迹象。这表明 Te 位点的传递超精细相互作用对晶体对称性的变化及晶格参数的微小变化并不敏感。

• DFT 的验证：
  实验测得的 $^{97}$Mo NQR 频率和 NMR 粉末图谱与 DFT 预测高度吻合，验证了计算得到的 DOS 和 EFG 参数。计算确认了 $T_d$ 相中 Mo 位点不同的局部环境并不会导致 NQR 参数出现显著差异。

意义与主张
本文旨在为 1T-MoTe$_2$ 的压力诱导超导性提供微观层面的理解。主要贡献如下：

1. 确立了该系统在高压下进入了强耦合机制。
2. 证明了虽然初始的 $T_c$ 增强（约 0.7 GPa 以下）遵循通过增加 DOS 实现的传统 BCS 机制，但在更高压力下的 $T_c$ 持续上升意味着存在额外的配对贡献，可能源于磁性。
3. 通过缺失相干峰和两步弛豫行为，识别了 $1T'$ 相中非常规、多能隙超导的特征。

作者总结道，虽然目前的数据提供了宝贵的进展，但 1T-MoTe$_2$ 中电子拓扑与超导性之间的关系仍是一个开放性问题。他们强调，若要确定拓扑超导性的实现情况，仍需在更广泛的压力和温度范围内对超导序参量进行更详细的研究。