Chirality-resolved spectroscopy of Caroli-de Gennes-Matricon states in multiband FeTe$_{1-x}$Se$_{x}$ superconductors

研究人员利用太赫兹法拉第磁光光谱技术，直接解析了多带 FeTe$_{1-x}$Se$_x$ 超导体中量子化 Caroli-de Gennes-Matricon 态的螺旋性和能带起源，在实现准粒子寿命及其他关键参数独立测定的同时，为多带涡旋芯激发提供了动力学证据。

要点

想象一下，超导体就像一条完美平滑、毫无摩擦的高速公路，电力在上面流动时不会损失任何能量。但有时，如果你用磁场过度推挤这条公路，流动的过程中就会形成微小的漩涡（被称为“涡旋”）。在这些漩涡的中心，平滑的流动会发生崩溃，电子会被困在一种特殊的、旋转的舞步之中。

这篇论文是关于使用一台高速、带有颜色编码的摄像机来观察那场舞蹈，并弄清楚究竟是谁在跳舞，以及他们是如何移动的。

舞池：“CdGM”态

在这些磁性漩涡的中心，电子会被困在特定的能量层级上，就像楼梯上的台阶一样。物理学家称这些台阶为卡罗利-德热内-马特里科恩（Caroli–de Gennes–Matricon，简称 CdGM）态。

把这些台阶想象成龙卷风内部的一个螺旋楼梯。电子只能站在特定的台阶上，并且必须朝着特定的方向旋转才能留在那里。

• 问题所在： 在大多数材料中，这些台阶靠得太近，且电子运动得过于混乱，以至于你无法将它们区分开来。这就像试图在暴雨中数清每一滴雨滴。
• 解决方案： 研究人员使用了一种名为 FeTe$_{1-x}$Se$_x$（铁、碲、硒的混合物）的特殊材料。这种材料很特别，因为它的“台阶”间隔较大，且电子运动足够纯净，使得这些台阶清晰可辨。

摄像机：太赫兹光与“手性”

为了看清这些台阶，科学家们使用了太赫兹光（一种介于微波和红外线之间的不可见光）。但他们不仅仅是照了一束手电筒的光；他们使用了一个涉及偏振的非常特殊的技巧。

想象光是一个旋转的陀螺。它可以顺时针（右旋）或逆时针（左旋）旋转。

• 类比： 把涡旋中的电子想象成舞者。有些舞者（“类电子”型）只喜欢逆时针旋转。而另一些舞者（“类空穴”型）则只喜欢顺时针旋转。
• 神奇之处： 当科学家照射逆时针旋转的光时，它会让逆时针旋转的舞者向上跳一级台阶。当他们照射顺时针旋转的光时，它会让顺时针旋转的舞者向上跳。

因为光和舞者的“手性”（chirality）必须匹配才能发生相互作用，所以科学家可以准确地分辨出哪种类型的电子在做什么。这就像拥有一个只有左手钥匙才能打开的锁，从而允许他们将左手舞者与右手舞者分别计数。

他们的发现

通过观察光穿过材料时如何发生扭转（一种被称为法拉第旋转的现象），他们发现了：

1. 两个不同的群体： 他们证实了在涡旋内部确实存在两组截然不同的舞者（电子带和空穴带），并且它们对光的反应不同。
2. 测量舞蹈： 他们可以测量舞者在从一个台阶掉落之前能在台阶上停留多久（其“寿命”）、他们感觉有多重（其“质量”），以及涡旋的大小（其“相干长度”）。
3. 改变配比： 他们通过改变碲与硒的比例测试了不同版本的材料。他们发现，改变这种混合比例就像是在改变舞池里的音乐：它会改变有多少舞者在舞池中，以及他们能跳舞多久。
   • 在一种混合比例中，“电子”舞者是主要人群。
   • 在另一种混合比例中，“空穴”舞者与电子更加平衡。

为什么这很重要

在此之前，科学家只能看到这些涡旋的“静态”图像（就像一张冻结的照片）。这篇论文是首次利用光来观察这些粒子的动态运动和特定的“手性”。

他们证明了太赫兹磁光效应是一种强大的新工具。这就像是从黑白照片升级到了 3D 慢动作彩色视频，让你能够看到超导体内部量子舞蹈的每一个步骤。这有助于我们理解这些材料是如何工作的，这是构建未来更好超导体的关键一步。

技术摘要

技术摘要：多带 FeTe$_{1-x}$Se$_x$ 超导体中 Caroli–de Gennes–Matricon 态的手性分辨光谱研究

问题与动机
在处于阿布里科索夫相（Abrikosov phase）中的第二类超导体中，涡旋芯决定了低能耗散和电动力学特性。虽然经典的 Bardeen–Stephen 模型将涡旋芯视为正常金属区域（这在脏极限下有效），但洁净超导体（$l > \xi_0$）存在被称为 Caroli–de Gennes–Matricon (CdGM) 态的离散束缚态。在常规超导体中，由于相干长度较大且能隙与费米能比（$\Delta/E_F$）较小，这些能级会受到热效应和寿命展宽的影响，从而无法实现光谱分辨。尽管高 $T_c$ 铜氧化物具有短相干长度，但其节点型序参数产生了一种准连续谱，掩盖了离散态。

铁基超导体，特别是 FeTe$_{1-x}$Se$_x$，提供了一个理想的选择，因为它们具有短相干长度、大的 $\Delta/E_F$ 比值以及无节点的 $s_{\pm}$ 序参数。然而，尽管扫描隧道谱（STS）已经能够分辨这些材料中的静态局部态密度，但它无法获取由磁场决定的涡旋芯准粒子的螺旋度（手性）。作者旨在动态地分辨这些准粒子的螺旋度和能带起源。

方法论
本研究采用太赫兹（THz）法拉第磁光光谱技术，研究外延 FeTe$_{1-x}$Se$_x$ 薄膜（具体为 $x=0.15$ 和 $x=0.38$），其临界温度（$T_c$）约为 13 K。实验装置利用由汞弧灯产生的圆偏振太赫兹辐射，通过 Martin-Puplett 干涉仪并穿过超导磁体。

其核心物理原理依赖于 CdGM 能级之间严格的角动量选择定则。由于光子携带角动量 $\hbar$，在占据与非占据 CdGM 态之间的跃迁具有偏振选择性：

• 类电子载流子吸收左手圆偏振辐射（从 $\mu = -1/2$ 到 $\mu = +1/2$ 的跃迁）。
• 类空穴载流子吸收右手圆偏振辐射（从 $\mu = +1/2$ 到 $\mu = -1/2$ 的跃迁）。

这种偏振选择性导致了左手和右手光折射率（$N_+$ 和 $N_-$）的差异，从而产生法拉第旋转（$\theta_F$）。旋转角直接正比于两种螺旋度之间光学响应的差异，这使得作者能够探测涡旋芯动力学并区分电子和空穴能带的贡献。

关键结果
作者成功分辨了对应于电子能带和空穴能带的具有相反圆偏振特性的长寿命 CdGM 共振。主要发现包括：

1. 能带分辨动力学： 法拉第旋转光谱表现出针对两种样品的截然不同的符号和频率依赖性。对于 $x=0.38$，旋转主要为正；而对于 $x=0.15$，旋转在整个频率范围内发生符号改变。这证实了电子和空穴 CdGM 态均对响应有贡献，且它们的相对权重随同价取代 $x$ 而变化。
2. 参数提取： 通过将法拉第旋转的磁场和温度依赖性拟合到包含频率相关涡旋质量和光学电导性的理论模型中，作者独立确定了：
   • 准粒子寿命 ($\tau$)： 根据能带和组分不同，范围在 0.41 ps 到 0.80 ps 之间。
   • 涡旋质量： 推导出了单位长度的有效涡旋质量，显示出电子能带和空穴能带的截然不同的数值。
   • 相干长度 ($\xi_0$) 和上临界磁场 ($B_{c2}$)： 为每个能带分别进行了估算。对于 $x=0.38$，两个凝聚体的相干长度相似（~1.7–2.0 nm）。对于 $x=0.15$，电子凝聚体的相干长度（2.7 nm）长于空穴凝聚体（1.7 nm）。
   • 载流子密度： 涡旋芯中的载流子密度总和保持相对恒定，但电子与空穴密度的比例随 $x$ 而变化。
3. 系统演化： 研究揭示了随着 Te/Se 取代（$x$）的变化，超流权重在电子能带和空穴能带之间发生的系统性重新分配。来自取代的“化学压力”修改了费米口袋的相对大小，从而改变了载流子密度和寿命。
4. 机制验证： 推导出的参数证实，这些薄膜运行在“中等洁净极限”（$\omega_0 \tau \gtrsim 1$）下，即存在明确的共振，且平均自由程与相干长度相当或更大。

意义与主张
本文确立了太赫兹磁光技术作为螺旋涡旋芯激发的直接探测手段。其主要意义在于能够：

• 分辨螺旋度： 直接获取涡旋芯准粒子的手性，这是静态 STS 测量无法实现的。
• 动力学证据： 为铁基超导体中的多带 CdGM 态提供动力学证据，区分电子能带和空穴能带对涡旋质量和超流密度的贡献。
• 独立表征： 在不依赖于能带间耦合假设的情况下，实现对多带超导体中单个能带的相干长度和上临界磁场的独立测定。

作者得出结论，这种磁光方法为复杂超导体（包括重费米子和工程化异质结构）中具有足够短相干长度的类型-II 超导体的手性分辨光谱研究提供了一条途径。该工作并未声称分辨了能带间的耦合效应，指出分析是在非相互作用凝聚体的框架下进行的。