Photoluminescence Line Shapes of Nanocrystals: Contributions from First- and Second-Order Vibronic Couplings
Die Studie stellt eine mikroskopische, parameterfreie Methode vor, die auf der semi-empirischen Pseudopotentialtheorie basiert und durch die Einbeziehung von diagonalen und off-diagonalen vibronischen Kopplungen bis zur zweiten Ordnung die Photolumineszenzspektren von CdSe/CdS-Nanokristallen über einen weiten Temperaturbereich quantitativ reproduziert, wobei sich zeigt, dass quadratische Phonon-Kopplungen für die Hälfte der homogenen Linienbreite oberhalb von 100–150 K verantwortlich sind, während off-diagonale Kopplungen erst bei Annäherung an 300 K eine signifikante Rolle spielen.