Hysteresis in the freeze-thaw cycle of emulsions and… — Explicación divulgativa

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Imagina que estás viendo una película en cámara lenta de la llegada del invierno y luego de su partida. En la naturaleza, cuando el agua se congela, no se convierte en hielo instantáneamente; un "frente" de hielo sólido avanza a través del líquido. Cuando llega la primavera, ese hielo se derrite y el frente retrocede.

Este artículo es como una historia de detectives sobre lo que le sucede a objetos diminutos, como pequeñas burbujas de aceite o cuentas de plástico, cuando quedan atrapados en esta danza de congelación y descongelación. Los científicos querían saber: Si congelas algo y luego lo descongelas, ¿termina exactamente donde comenzó, o ha sido movido?

Aquí está el desglose de sus hallazgos usando analogías simples:

El Escenario: La Cinta Transportadora de Hielo

Los investigadores montaron una "cinta transportadora" diminuta y controlada hecha de hielo.

Congelación: Empujan el hielo hacia adelante hacia un solo objeto (como una gota diminuta de aceite o una cuenta de plástico).
Descongelación: Retiran el hielo hacia atrás, permitiendo que el objeto regrese al agua líquida.

Observaron de cerca cómo reaccionaba el objeto al borde móvil del hielo.

Los Dos Personajes: La Cuenta de Plástico vs. La Gota de Aceite

El estudio examinó dos tipos muy diferentes de "víctimas" en esta danza del hielo:

Partículas de Poliestireno (PS): Son cuentas de plástico duras y sólidas. Imagínalas como rocas.
Gotas de Aceite: Son masas blandas y elásticas de aceite flotando en el agua. Imagínalas como globos de agua.

Acto 1: La Congelación (El Empuje)

Cuando el frente de hielo avanza:

La Roca (Partícula PS): Si el hielo se mueve lentamente, la roca se niega a quedar atrapada. El hielo "empuja" la roca por delante, como un quitanieves empujando un automóvil. La roca se desliza a lo largo del borde del hielo, siendo empujada cada vez más lejos de su punto de partida.
El Globo (Gota de Aceite): La gota de aceite blanda también es empujada, pero como es elástica, es aplastada y estirada por el hielo mientras queda atrapada. Cambia de forma, volviéndose puntiaguda y con forma de lágrima, antes de quedar finalmente atrapada dentro del bloque de hielo.

Acto 2: La Descongelación (El Tirón)

Aquí es donde ocurre la magia. Los científicos invirtieron el proceso y derritieron el hielo, tirando del frente hacia atrás.

La Roca (Partícula PS): Cuando el hielo se derrite y retrocede, la roca no se queda simplemente allí. En un giro sorprendente, el hielo derritiendo le da a la roca un empuje extra en la dirección opuesta. Es como si el hielo dijera: "Te estoy dejando ir, pero aquí tienes un pequeño empujón extra". Como resultado, la roca termina más lejos de donde comenzó que antes de la congelación. Nunca regresa a casa.
El Globo (Gota de Aceite): La gota de aceite se comporta de manera diferente. A medida que el hielo se derrite y la gota escapa, parece ser "retenida" por el frente de fusión por un momento. Se ralentiza, casi como si el hielo se resistiera a dejarla ir. Debido a esta vacilación, la gota de aceite retrocede hacia su posición original de partida. Para cuando está completamente libre, casi ha regresado a donde comenzó.

El Gran Descubrimiento: Histéresis (El Efecto de la Memoria)

Los científicos llaman a esta diferencia histéresis. Es una palabra sofisticada para decir que "la historia importa".

Si tomas una cuenta de plástico a través de un ciclo de congelación-descongelación, termina en una nueva ubicación. El camino que tomó para llegar allí es diferente del camino que tomó para salir.
Si tomas una gota de aceite a través del mismo ciclo, tiende a regresar a su punto de partida.

El Secreto del Cambiaformas

Uno de los hallazgos más interesantes fue sobre la forma de la gota de aceite.

Cuando el hielo se congeló, la gota fue aplastada y estirada.
Cuando el hielo se derritió, la gota volvió a su forma de esfera perfecta.
Los científicos descubrieron que este cambio de forma es perfectamente reversible. Es como un resorte: lo comprimes y, cuando lo sueltas, regresa exactamente a la misma forma. La gota no se "cansó" ni se dañó; recordó perfectamente su forma original.

¿Por Qué Ocurre Esto?

El artículo sugiere que la diferencia se debe a cómo el objeto interactúa con una capa microscópica de agua que existe entre el objeto y el hielo.

Para la roca dura, la física de esta capa delgada de agua crea una fuerza que empuja la roca hacia afuera a medida que el hielo retrocede, enviándola en un viaje de ida.
Para la gota de aceite blanda, la interacción es diferente. La gota parece ser "arrastrada" de vuelta por el frente de fusión, ayudándola a regresar a su origen.

La Conclusión

El artículo muestra que la naturaleza no siempre es simétrica. Solo porque congelas algo y luego lo derrites no significa que todo vuelva a la normalidad.

Los objetos duros (como las cuentas de plástico) son empujados más lejos por el ciclo.
Los objetos blandos (como las gotas de aceite) tienden a regresar a su punto de partida y recuperar su forma original.

Esto nos ayuda a comprender las fuerzas complejas e invisibles en juego cuando las cosas se congelan y descongelan, lo cual es importante para entender desde cómo se forma el hielo en la naturaleza hasta cómo podríamos preservar materiales en el futuro.

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Aquí se presenta un resumen técnico detallado del artículo "Histéresis en el ciclo de congelación-descongelación de emulsiones y suspensiones" de Raffi, Meijer y Lohse.

1. Planteamiento del Problema

Los ciclos de congelación-descongelación son omnipresentes en la naturaleza y críticos para aplicaciones industriales que van desde la criopreservación hasta la creación de plantillas para materiales porosos. Si bien la interacción entre objetos (partículas, gotas, burbujas) y un frente de solidificación en avance (congelación) está bien documentada, el comportamiento durante el frente de solidificación en retroceso (descongelación) sigue siendo poco comprendido.

Las preguntas clave abiertas incluyen:

¿Regresan los objetos a sus posiciones originales tras un ciclo de congelación-descongelación, o experimentan un desplazamiento neto?
¿Existe histéresis en la dinámica de interacción entre la congelación y la descongelación?
¿Cómo influye la deformabilidad del objeto (gotas de aceite blandas frente a partículas rígidas de poliestireno) en estas dinámicas?

2. Metodología

Los autores emplearon una configuración experimental controlada para estudiar la congelación y descongelación unidireccionales de objetos esféricos aislados.

Configuración Experimental: Una celda Hele-Shaw de 200 µm de espesor fue sometida a un gradiente térmico fijo ( $G \approx 1 \times 10^4$ K m $^{-1}$ ) creado al enfriar un lado a $-15^\circ$ C y mantener el otro a $18^\circ$ C.
Sistemas Modelo:
- Emulsiones de aceite en agua: Gotas de aceite de silicona (5 cSt) estabilizadas con surfactante TWEEN-80. Los tamaños oscilaron entre $R \approx 50$ µm y $105$ µm.
- Suspensiones de poliestireno (PS): Partículas sólidas rígidas con radios $R \approx 20$ µm y $70$ µm.
Protocolo:
1. Congelación: La celda se movió hacia el lado frío a una velocidad constante $V$ , provocando que el frente de hielo plano avanzara respecto a la partícula.
2. Descongelación: La velocidad se invirtió, moviendo la celda hacia el lado cálido, provocando que el frente de hielo retrocediera.
Imagen: Microscopía de alta velocidad (Nikon D850) capturó la distancia partícula-frente $h(t)$ y la deformación de la gota (relación de aspecto $\Gamma(t)$ ) en el marco de referencia del frente en movimiento.
Comparación Teórica: Los datos experimentales se compararon con un modelo teórico previo (Meijer, Bertin & Lohse, 2025) que incorporaba la presión de disyunción de Van der Waals, la lubricación viscosa y las discrepancias en la conductividad térmica. El modelo se ajustó para incluir efectos de expansión de volumen durante el cambio de fase.

3. Resultados Clave

A. Dinámica de Congelación (Frente en Avance)

Tres Regímenes: Dependiendo de la velocidad de aproximación $V$ $V$ relativa a una velocidad crítica $V_{crit}$ $V_{cr i t}$ , los objetos exhiben:
1. Englobamiento rápido: $V > V_{crit}$ ; el objeto queda atrapado en el hielo con interacción mínima.
2. Repulsión indefinida: $V < V_{crit}$ ; el objeto es empujado hacia afuera, creando hielo puro.
3. Interacción intermedia: $V \approx V_{crit}$ ; el objeto interactúa durante un tiempo $t_{int}$ antes de ser englobado.
Velocidades Críticas: Las partículas de PS tienen una $V_{crit}$ significativamente mayor ( $\approx 1.8$ µm/s) en comparación con las gotas de aceite ( $\approx 0.4$ µm/s), lo que indica que las partículas de PS son más fácilmente repelidas.
Deformación: Las gotas de aceite se deforman significativamente durante el encapsulamiento (comprimiéndose paralelas al frente y alargándose perpendicularmente), adoptando una forma similar a una lágrima. Las partículas rígidas de PS permanecen esféricas.

B. Dinámica de Descongelación (Frente en Retroceso)

Histéresis en el Desplazamiento: El comportamiento durante la descongelación difiere fundamentalmente de la congelación y depende del tipo de objeto:
- Partículas de PS (Rígidas): Experimentan un empuje adicional alejándose de su posición inicial a medida que el frente retrocede. Incluso después de salir del hielo, son desplazadas aún más en la dirección opuesta al movimiento del frente. Esto resulta en un desplazamiento neto no nulo alejándose del punto de partida tras un ciclo completo.
- Gotas de Aceite (Deformables): Experimentan un efecto de retardo. A medida que la gota sale del hielo, es "retenida" por el frente en retroceso, frenando su movimiento. En consecuencia, la gota tiende a regresar a su posición inicial, resultando en un desplazamiento neto cercano a cero tras un ciclo completo.
Dependencia de la Velocidad: La magnitud de estas interacciones (tanto el empuje extra para PS como el retardo para las gotas) disminuye a medida que aumenta la velocidad de descongelación.

C. Reversibilidad de la Deformación

Un hallazgo sorprendente es la reversibilidad perfecta de la forma de la gota de aceite. La dinámica de deformación durante la congelación y la re-formación (retorno a una esfera) durante la descongelación son idénticas cuando el tiempo se invierte y se desplaza. La relación de aspecto $\Gamma(t)$ sigue la misma trayectoria en reversa, indicando que el proceso es mecánicamente robusto y reversible.

4. Interpretación Teórica

Los autores racionalizaron estos hallazgos utilizando un modelo de balance de fuerzas que involucra:

Presión de Disyunción ( $F_\Pi$ ): Fuerzas repulsivas que surgen de la película líquida delgada entre la partícula y el hielo.
Lubricación Viscosa ( $F_{vis}$ ): Resistencia al movimiento a través del fundido.
Fuerza de Expansión de Volumen ( $F_{vol}$ ): Un ajuste al modelo que accounta por el cambio de densidad del agua al congelarse ( $\rho_l > \rho_s$ ).

Modelo vs. Experimento:

Partículas de PS: El modelo predijo con éxito el "empuje extra" durante la descongelación. A medida que la partícula sale del hielo, la brecha se estrecha, haciendo que la presión de disyunción repulsiva sea significativa nuevamente, empujando la partícula aún más lejos.
Gotas de Aceite: El modelo reprodujo cualitativamente el comportamiento de retorno al origen. Los autores sugieren que, aunque la presión de disyunción juega un papel, la deformabilidad de la gota y los posibles flujos termo-capilares (Marangoni) pueden contribuir al efecto único de "retención", aunque este último se consideró despreciable en ausencia de migración observada en el fundido.

5. Significado y Contribuciones

Descubrimiento de Histéresis: El artículo establece que los ciclos de congelación-descongelación no son simétricos. El desplazamiento neto de un objeto depende de si es rígido o deformable, lo que conduce a histéresis en la interacción partícula-frente.
Deformabilidad como Parámetro de Control: El estudio destaca que los objetos blandos y deformables (gotas) se comportan fundamentalmente de manera diferente a los rígidos (partículas) durante la descongelación, específicamente en su capacidad para recuperar su posición inicial.
Reversibilidad de la Forma: El hallazgo de que la deformación de la gota es perfectamente reversible desafía las suposiciones sobre daños irreversibles durante procesos de criopreservación o congelación.
Avance Teórico: El trabajo extiende los modelos teóricos existentes para incluir el escenario de "frente en retroceso", demostrando que los modelos actuales basados en la física pueden predecir efectos complejos de histéresis cuando se ajustan para la expansión de volumen por cambio de fase.
Aplicaciones: Estos conocimientos son cruciales para optimizar protocolos de criopreservación (minimizando el desplazamiento/daño celular) y diseñar técnicas de congelación direccional para crear materiales porosos con microestructuras específicas.

En conclusión, el estudio revela que la historia de la interacción de una partícula con un frente de solidificación (congelación frente a descongelación) dicta su posición final, con partículas rígidas migrando más lejos y gotas deformables regresando a su origen, impulsadas por complejas fuerzas interfaciales y efectos de expansión de volumen.

Hysteresis in the freeze-thaw cycle of emulsions and suspensions