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Colloidal Nanocrystals Regrowth-Assisted Synthesis of Perovskite Microwire Lasers for Integrated Optoelectronics

यह शोध पत्र उच्च-गुणवत्ता वाले CsPbBr3 माइक्रोवायर लेजर के उत्पादन के लिए डिफेनिल ईथर का उपयोग करते हुए एक सरल कोलाइडल संश्लेषण विधि की रिपोर्ट करता है जो, स्पेक्ट्रल ट्यूनेबिलिटी के लिए आयन एक्सचेंज के बाद, एक लॉसलेस नैनोवेवगाइड डिवाइस में सफलतापूर्वक एकीकृत होते हैं और ऑन-चिप न्यूरोमॉर्फिक कंप्यूटिंग के लिए उपयुक्त गैररेखीय ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक प्रतिक्रिया प्रदर्शित करते हैं।

मूल लेखक: Elizaveta V. Sapozhnikova, Ivan A. Matchenya, Dmitry A. Tatarinov, Grigorii A. Verkhogliadov, Dmitry A. Semyonov, Maria A. Kirsanova, Natalia K. Kuzmenko, Julia S. Mironova, Arina O. Kalganova, Valeri

प्रकाशित 2026-03-26

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CC BY 4.0

मूल लेखक: Elizaveta V. Sapozhnikova, Ivan A. Matchenya, Dmitry A. Tatarinov, Grigorii A. Verkhogliadov, Dmitry A. Semyonov, Maria A. Kirsanova, Natalia K. Kuzmenko, Julia S. Mironova, Arina O. Kalganova, Valeriya M. Levkovskaya, Stepan A. Baryshev, Yuxi Tian, Anatoly P. Pushkarev

मूल पेपर CC BY 4.0 (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/) के तहत लाइसेंस किया गया है। ✨ नीचे दिए गए पेपर की यह व्याख्या AI से तैयार की गई है। इसे लेखकों ने न तो लिखा है, न इसका समर्थन किया है। तकनीकी सटीकता के लिए मूल पेपर देखें। पूरा डिस्क्लेमर पढ़ें

मुख्य चित्र: एक नन्हा, ट्यून करने योग्य लाइट शो बनाना

कल्पना कीजिए कि आप प्रकाश का एक लघु शहर बनाने की कोशिश कर रहे हैं एक वास्तुकार (architect) हैं। आपको छोटे, सटीक क्रिस्टल "इमारतों" (माइक्रोवायर्स) की आवश्यकता है जो लेजर (एक प्रकाश स्रोत) और डिटेक्टर (एक प्रकाश सेंसर) दोनों के रूप में कार्य कर सकें। समस्या यह है कि इन क्रिस्टलों को बनाने से आमतौर पर मलबे का ढेर या विकृत आकार के गोले बन जाते हैं।

यह शोध पत्र इन छोटे क्रिस्टल भवनों को पूरी तरह से उगाने, रेडियो की तरह इनके रंग को ट्यून करने, और फिर उन्हें एक सुपर-फास्ट, मस्तिष्क जैसे कंप्यूटर चिप बनाने के लिए आपस में जोड़ने की एक नई, चतुर विधि का वर्णन करता है।

1. गुप्त सामग्री: "गोंद" और "बलिदान"

समस्या: आमतौर पर, जब वैज्ञानिक इन क्रिस्टलों को उगाने की कोशिश करते हैं, तो वे बहुत सारे "लिगैंड्स" (ligands) का उपयोग करते हैं (इन्हें क्रिस्टलों को अलग रखने वाले "चिपचिपे हाथों" के रूप में सोचें)। यदि आपके पास बहुत अधिक चिपचिपे हाथ हैं, तो क्रिस्टल छोटे और गोल रहते हैं। यदि आपके पास बहुत कम हैं, तो वे एक बेतरतीब गेंद में सिमट जाते हैं।

समाधान: शोधकर्ताओं ने उस "सूप" (विलायक/solvent) को बदल दिया जिसका उन्होंने उपयोग किया था। सामान्य तेल के बजाय, उन्होंने डाइफेनिल ईथर (DPE) का उपयोग किया।

उपमा: कल्पना कीजिए कि DPE मिश्रण में मौजूद लेड (lead) परमाणुओं के लिए एक बहुत शक्तिशाली चुंबक है। क्योंकि विलायक लेड को इतनी मजबूती से पकड़ता है, इसलिए वैज्ञानिकों को बहुत अधिक "चिपचिपे हाथों" (लिगैंड्स) को जोड़ने की आवश्यकता नहीं पड़ी।
परिणाम: इसने उन्हें विकास को पूरी तरह से नियंत्रित करने की अनुमति दी।

"बलिदान" (Sacrificial) चरण:
जब उन्होंने सामग्रियों को मिलाया, तो उन्हें तुरंत अंतिम उत्पाद नहीं मिला। पहले उन्होंने एक "बलिदान" प्रकार का क्रिस्टल (Cs4PbBr6) बनाया।

उपमा: इसे चाय में घुलने वाले चीनी के टुकड़े की तरह समझें। चीनी का टुकड़ा वह चाय नहीं है जिसे आप पीना चाहते हैं, लेकिन जैसे-जैसे यह घुलता है, यह धीरे-धीरे ऐसे अणु छोड़ता है जो चाय को मीठा बनाने में मदद करते हैं।
क्या हुआ: ये "चीनी के टुकड़े" वाले क्रिस्टल धीरे-धीरे घुल गए, जिससे निर्माण खंड (building blocks) निकले जिन्होंने लेजर के लिए आवश्यक पूर्ण, लंबी, पतली तारों (माइक्रोवायर्स) को धीरे-धीरे विकसित किया।

2. नन्हे बिंदुओं से लंबी तारों तक: "वेलक्रो" प्रभाव

एक बार जब निर्माण खंड तैयार हो गए, तो वे बढ़ने लगे।

नैनोक्रिस्टल: नन्हे बिंदु।
नैनोवायर: बिंदु एक धागे में मोतियों की तरह एक पंक्ति में आ गए।
माइक्रोवायर: धागे लंबे और मोटे होने लगे।

हिलाने (Stirring) का जादू:
शोधकर्ताओं ने पाया कि बर्तन को हिलाना (stirring) बहुत महत्वपूर्ण था।

उपमा: कल्पना कीजिए कि लोगों की एक भीड़ लाइन बनाने की कोशिश कर रही है। यदि वे बस वहीं खड़े रहते हैं, तो वे बेतरतीब ढंग से इकट्ठा हो सकते हैं। लेकिन यदि आप उन्हें धीरे से धकेलते हैं (stirring), तो वे खुद को संरेखित (align) कर लेते हैं।
"चिपिंग" (Chipping): हिलाने से तारों के खुरदरे, असमान सिरों को तोड़ने में भी मदद मिली। यह महत्वपूर्ण है क्योंकि एक लेजर को प्रकाश को वापस और आगे उछालने के लिए सिरों पर दो पूरी तरह से सपाट दर्पणों की आवश्यकता होती। हिलाने की प्रक्रिया ने स्वाभाविक रूप से सिरों को "चिप" दिया ताकि वे सपाट हो सकें, जिससे एक पूर्ण फैब्रि-पेरोट कैविटी (प्रकाश जाल) बन गया।

3. रंग को ट्यून करना: "रेडियो डायल"

टीम ने लेजर की रोशनी का रंग बदलना चाहा। उन्होंने आयन एक्सचेंज (Ion Exchange) नामक प्रक्रिया का उपयोग किया।

उपमा: कल्पना कीजिए कि क्रिस्टल तार लाल रंग (ब्रोमीन) में भीगा हुआ एक स्पंज है। उन्होंने इसे "नीले रंग" (क्लोरीन) और एक विशेष सहायक (यिट्रियम) वाले घोल में डुबोया।
प्रक्रिया: सहायक (यिट्रियम) एक कोमल मार्गदर्शक के रूप में कार्य करता है, जो नीले रंग को क्रिस्टल के भीतर लाल रंग के साथ धीरे-धीरे बदलने में मदद करता है।
परिणाम: वे केवल यह बदलकर लेजर को हरे (525 nm) से नीले-हरे (485 nm) रंग तक ट्यून कर सके कि उन्होंने कितना "नीला रंग" जोड़ा है। यह रेडियो स्टेशन खोजने के लिए रेडियो डायल घुमाने जैसा है।

4. भव्य समापन: "न्यूरोमॉर्फिक" डिवाइस

अंत में, उन्होंने यह साबित करने के लिए एक छोटी मशीन बनाई कि ये तार उपयोगी हैं।

सेटअप: उन्होंने एक लेजर वायर (प्रकाश स्रोत) लिया, उसे एक वेवगाइड (एक कांच का फाइबर जो प्रकाश ले जाता है) के ऊपर रखा, और उसे एक फोटोडिटेक्टर वायर (एक सेंसर जो प्रकाश को बिजली में बदलता है) से जोड़ दिया।
उपमा: इसे एक रिले रेस के रूप में सोचें।
1. लेजर वायर एक संदेश (प्रकाश) चिल्लाता है।
2. वेवगाइड वह ट्रैक है जिस पर संदेश दौड़ता है।
3. फोटोडिटेक्टर संदेश को पकड़ता है और उसे संकेत (signal) में बदल देता है।

"मस्तिष्क" कनेक्शन:
सबसे रोमांचक हिस्सा यह है कि यह डिवाइस कैसे व्यवहार करता है। जब वे इसे प्रकाश और बिजली दोनों के एक साथ पड़ने देते हैं, तो यह केवल रैखिक (linear) रूप से प्रतिक्रिया नहीं देता (1 + 1 = 2)। यह गैर-रैखिक (non-linearly) प्रतिक्रिया देता है।

उपमा: एक सामान्य लाइट स्विच "ऑन" या "ऑफ" होता है। यह डिवाइस मानव मस्तिष्क के न्यूरॉन की तरह है। इसकी एक "याददाश्त" (memory) होती है। यदि आप एक कमजोर संकेत भेजते हैं, तो यह उसे अनदेखा कर सकता है। लेकिन यदि संकेत पर्याप्त मजबूत हो जाता है (एक सीमा पार कर जाता है), तो यह अचानक एक बड़ा जवाब देता है और संकेत रुकने के बाद भी कुछ समय तक उसे याद रखता है।
यह क्यों मायने रखता है: यह "स्मृति" और "थ्रेशोल्ड" व्यवहार बिल्कुल वैसा ही है जिसकी कंप्यूटरों को मानव मस्तिष्क (न्यूरोमॉर्फिक कंप्यूटिंग) की नकल करने के लिए आवश्यकता होती है। यह ऐसे चिप्स की ओर ले जा सकता है जो आज के कंप्यूटरों की तुलना में तेज़ होंगे और कम ऊर्जा का उपयोग करेंगे।

सारांश

संक्षेप में, इन वैज्ञानिकों ने:

एक विशेष विलायक और एक "बलिदान" मध्यवर्ती चरण का उपयोग करके पूर्ण क्रिस्टल तारों को उगाने का एक नया तरीका खोजा।
रेडियो डायल की तरह उनके रंग को ट्यून करना सीखा।
एक छोटा, एकीकृत सर्किट बनाया जो मस्तिष्क कोशिका की तरह कार्य करता है, जो मानव स्मृति की नकल करने वाले तरीके से प्रकाश और बिजली को संसाधित करने में सक्षम है।

यह एकल चिप पर फिट होने वाले सुपर-फास्ट, प्रकाश-आधारित कंप्यूटरों के निर्माण की दिशा में एक बड़ा कदम है।

यहाँ "Colloidal Nanocrystals Regrowth-Assisted Synthesis of Perovskite Microwire Lasers for Integrated Optoelectronics" नामक शोध पत्र का विस्तृत तकनीकी सारांश दिया गया है।

1. समस्या विवरण (Problem Statement)

यद्यपि कोलाइडल हैलाइड पेरोव्स्काइट नैनोक्रिस्टल्स (NCs) प्रकाश उत्सर्जक अनुप्रयोगों के लिए अच्छी तरह से स्थापित हैं, फिर भी लेज़िंग (lasing) और एकीकृत ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक्स के लिए उपयुक्त उच्च-गुणवत्ता वाले एक-आयामी माइक्रोवायर्स (MWs) का संश्लेषण करना चुनौतीपूर्ण बना हुआ है। मौजूदा विधियों में अक्सर निम्नलिखित समस्याएं होती हैं:

पॉलीक्रिस्टलाइन संरचनाएं और अनियमित कैविटी आकार।
विलयन (solution) में कणों का संलयन (coalescence), जिससे पृथक तारों के बजाय एकत्रित क्लस्टर बन जाते हैं।
क्वांटम-कन्फाइंड नैनोवायर्स (NWs) से बल्क माइक्रोवायर्स में संक्रमण को ऑप्टिकल गुणवत्ता को कम किए बिना नियंत्रित करने में कठिनाई।
अंतिम माइक्रोवायर रूप में उत्सर्जन तरंग दैर्ध्य (बैंडगैप ट्यूनिंग) पर सटीक नियंत्रण का अभाव।

ये समस्याएँ पेरोव्स्काइट्स पर आधारित फोटोनिक एकीकृत सर्किट और न्यूरोमॉर्फिक कंप्यूटिंग उपकरणों के बड़े पैमाने पर, कम लागत वाले उत्पादन में बाधा डालती हैं।

2. कार्यप्रणाली (Methodology)

लेखकों ने नैनोक्रिस्टल्स को माइक्रोवायर्स में बदलने के लिए एक रीग्रोथ-असिस्टेड मैकेनिज्म (regrowth-assisted mechanism) का उपयोग करते हुए एक नवीन कोलाइडल संश्लेषण रणनीति विकसित की है।

विलायक इंजीनियरिंग (Solvent Engineering): मानक 1-octadecene (ODE) विलायक के स्थान पर डाइफेनिल ईथर (DPE) का उपयोग किया गया। DPE, $Pb^{2+}$ आयनों के साथ मजबूती से समन्वय करता है, जिससे कार्बनिक लिगेंड्स (ओलिक एसिड/ओलेइल एमीन) के अत्यधिक उपयोग के बिना $PbBr_2$ को घोलना संभव हो जाता है। यह कमी NC रीग्रोथ के अवरोध को रोकती है।
दो-चरणीय संश्लेषण प्रक्रिया (Two-Stage Synthesis Process):
1. प्रिकर्सर निर्माण (140°C): $PbBr_2$ /लिगेंड/DPE समाधान में सीजियम ओलिएट (CsOA) के इंजेक्शन से छोटे ऑर्थोरोम्बिक $CsPbBr_3$ NCs और बड़े, बलिदानी (sacrificial) रोंबोहेड्रल $Cs_4PbBr_6$ NCs का मिश्रण प्राप्त होता है।
2. रीग्रोथ और रूपांतरण (140°C $\to$ 180°C):
  - चरण 1 (140°C, 2h): बलिदानी $Cs_4PbBr_6$ चरण धीरे-धीरे विघटित होता है, जिससे पेरोव्स्काइट प्रिकर्सर मुक्त होते हैं। यह ओरिएंटेड-अटैचमेंट तंत्र (oriented-attachment mechanism) के माध्यम से $CsPbBr_3$ NCs को धीरे-धीरे नैनोवायर्स (NWs) में विकसित होने की अनुमति देता है।
  - चरण 2 (180°C, 1h): आगे की हीटिंग NWs को सुई जैसी संरचनाओं में असेंबल करने को बढ़ावा देती है, जो संरेखित होकर माइक्रोवायर्स में विलीन हो जाती हैं। यहाँ यांत्रिक स्टिरिंग (stirring) अत्यंत महत्वपूर्ण है; यह लंबी श्रृंखलाओं को सुइयों में तोड़ने के लिए शियर फोर्स (shear forces) लगाता है और टकराव को प्रेरित करता है जो तारों के असमान सिरों को "चिप" (chipping) देता है, जिससे फैब्री-पेरोट (FP) लेज़र कैविटी के लिए आवश्यक सपाट, परावर्तक फलक (facets) बनते हैं।
पोस्ट-सिंथेटिक ट्यूनिंग (Post-Synthetic Tuning): उत्सर्जन तरंग दैर्ध्य को ट्यून करने के लिए, लेखकों ने DPE:hexane समाधान में $YCl_3$ का उपयोग करके आयन एक्सचेंज (ion exchange) प्रक्रिया अपनाई। हैलाइड आयनों के धीमे प्रसार ने माइक्रोवायर आकृति विज्ञान को नष्ट किए बिना बैंडगैप को नियंत्रित रूप से बदलने के लिए Br को Cl के साथ प्रतिस्थापित करने की अनुमति दी।
डिवाइस एकीकरण (Device Integration): एक हाइब्रिड डिवाइस को ड्राई-ट्रांसफर तकनीक का उपयोग करके असेंबल किया गया था:
- स्रोत (Source): एक $CsPb(Cl,Br)_3$ माइक्रोवायर लेज़र।
- वेवगाइड (Waveguide): एक $\alpha-MoO_3$ नैनोवेवगाइड (हानिरहित, उत्सर्जन रेंज में पारदर्शी)।
- डिटेक्टर (Detector): गोल्ड इलेक्ट्रोड्स पर एक $CsPbBr_3$ माइक्रोवायर फोटोडिटेक्टर।

3. मुख्य योगदान (Key Contributions)

मैकेनिस्टिक अंतर्दृष्टि (Mechanistic Insight): यह अध्ययन NCs से NWs और फिर MWs तक के कोलाइडल विकास का एक व्यापक, चरण-दर-चरण पुनर्निर्माण प्रदान करता है, जिसमें बलिदानी $Cs_4PbBr_6$ चरण की भूमिका और सुस्पष्ट, उच्च-गुणवत्ता वाली लेज़र कैविटी बनाने में स्टिरिंग के महत्वपूर्ण महत्व की पहचान की गई है।
उच्च-गुणवत्ता वाले MW लेज़र्स: यह संश्लेषण उत्कृष्ट क्रिस्टलीयता, चिकने एंड-फैसेट्स और सब-वेवलेंथ क्रॉस-सेक्शन के साथ $CsPbBr_3$ माइक्रोवायर्स (5–20 µm लंबाई) का उत्पादन करता है, जो निम्न-थ्रेशोल्ड, उच्च-Q लेज़िंग को सक्षम बनाता है।
स्पेक्ट्रल ट्यूनेबिलिटी (Spectral Tunability): $YCl_3$ -मध्यस्थ आयन एक्सचेंज के माध्यम से 525 nm से 485 nm तक लेज़िंग उत्सर्जन को ट्यून करने की क्षमता प्रदर्शित की गई, जिससे मिश्रित-हैलाइड $CsPb(Cl,Br)_3$ लेज़र्स का निर्माण हुआ।
एकीकृत न्यूरोमॉर्फिक डिवाइस: एक कॉम्पैक्ट, पूर्णतः पेरोव्स्काइट एकीकृत सर्किट का सफलतापूर्वक निर्माण किया गया जहाँ एक माइक्रोलेज़र एक नैनोवेवगाइड को उत्तेजित करता है और एक फोटोडिटेक्टर को सक्रिय करता है, जो गैर-रेखीय ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक प्रतिक्रिया (nonlinear optoelectronic responses) प्रदर्शित करता है जो न्यूरोमॉर्फिक कंप्यूटिंग के लिए उपयुक्त है।

4. मुख्य परिणाम (Key Results)

संरचनात्मक लक्षण वर्णन (Structural Characterization):
- XRD और TEM ने $Cs_4PbBr_6$ से अत्यधिक क्रिस्टलीय ऑर्थोरोम्बिक $CsPbBr_3$ में रूपांतरण की पुष्टि की।
- HAADF-STEM ने दिखाया कि MWs संरेखित NWs (लगभग 30 nm चौड़ाई) से बने हैं जिनमें लैटिस-मैच्ड सीमाएं और न्यूनतम दोष हैं।
- एंड-फैसेट्स स्वाभाविक रूप से स्टिरिंग द्वारा 'चिप' किए गए हैं, जो प्रभावी FP कैविटी बनाते हैं।
ऑप्टिकल प्रदर्शन (Optical Performance):
- लेज़िंग (Lasing): मूल $CsPbBr_3$ MWs कम-थ्रेशोल्ड लेज़िंग ( $F_{th} \approx 27.5 \, \mu J/cm^2$ ) प्रदर्शित करते हैं जिसमें उच्च Q-फैक्टर (~3030) है।
- ट्यूनिंग: $CsPb(Cl,Br)_3$ MWs ने 485–540 nm के बीच ट्यूनेबल लेज़िंग दिखाई। हालांकि Cl-डोपिंग ने PLQY को कम किया और लेज़िंग थ्रेशोल्ड को बढ़ाया (लगभग ~70 $\mu J/cm^2$ तक), फिर भी उच्च-Q लेज़िंग बनी रही।
- एक्सिटोन-पोलरिटोन (Exciton-Polaritons): स्पेक्ट्रल मॉड्यूलेशन ने माइक्रोकैविटी में एक्सिटोन-पोलरिटोन की उपस्थिति का संकेत दिया।
डिवाइस कार्यक्षमता (Device Functionality):
- एकीकृत डिवाइस (लेज़र $\to$ $MoO_3$ वेवगाइड $\to$ फोटोडिटेक्टर) ने ~84 µm तक सुसंगत प्रकाश (coherent light) को सफलतापूर्वक प्रसारित किया।
- गैर-रेखीय प्रतिक्रिया (Nonlinear Response): हाइब्रिड ऑप्टिकल-इलेक्ट्रिकल उत्तेजना के तहत, डिवाइस ने "प्री-पल्स" करंट और लेज़िंग थ्रेशोल्ड पार करने पर स्टेप-लाइक फोटोकरंट जंप प्रदर्शित किया।
- न्यूरोमॉर्फिक व्यवहार: चार्ज बनाम पंप पावर निर्भरता ने 1V, 2V और 4V के बायस के लिए क्रमशः 0.9, 1.5 और 3.2 के नॉन-लिनियैरिटी ऑर्डर दिखाए। यह व्यवहार ट्रैप-फिलिंग डायनेमिक्स और शॉटकी बैरियर मॉड्यूलेशन के कारण है, जो सिनैप्टिक प्लास्टिसिटी (वोलेटाइल और नॉन-वोलेटाइल मेमोरी) की नकल करता है।

5. महत्व (Significance)

यह कार्य एकीकृत पेरोव्स्काइट ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक्स में एक महत्वपूर्ण छलांग है।

स्केलेबिलिटी (Scalability): कोलाइडल संश्लेषण विधि समाधान-प्रक्रिया योग्य (solution-processable) है और सक्रिय सामग्री के लिए जटिल लिथोग्राफी से बचती है, जो फोटोनिक घटकों के कम लागत वाले, बड़े पैमाने पर उत्पादन का मार्ग प्रशस्त करती है।
सामग्री की गुणवत्ता: "रीग्रोथ-असिस्टेड" दृष्टिकोण कोलाइडल समाधानों से अलग, उच्च-गुणवत्ता वाले माइक्रोवायर लेज़र्स प्राप्त करने की ऐतिहासिक समस्या को हल करता है।
कार्यात्मक एकीकरण: एक पूरी तरह से कार्यात्मक ऑन-चिप डिवाइस का प्रदर्शन करके, जहाँ एक लेज़र एक वेवगाइड के माध्यम से फोटोडिटेक्टर को संचालित करता है, लेखकों ने सामग्री संश्लेषण और सिस्टम-स्तरीय अनुप्रयोग के बीच के अंतर को पाट दिया है।
न्यूरोमॉर्फिक कंप्यूटिंग: देखी गई गैर-रेखीय ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक प्रतिक्रिया यह सुझाव देती है कि ये उपकरण न्यूरोमॉर्फिक कंप्यूटिंग के लिए हार्डवेयर घटक के रूप में कार्य कर सकते हैं, जो पारंपरिक इलेक्ट्रॉनिक न्यूरॉन्स को तेज़ और अधिक ऊर्जा-कुशल फोटोनिक समकक्षों से बदलने की क्षमता रखते हैं।

निष्कर्षतः, यह शोध पत्र ट्यूनेबल पेरोव्स्काइट माइक्रोवायर लेज़रों के संश्लेषण और उन्हें जटिल ऑप्टोइलेक्ट्रॉनिक सर्किट में एकीकृत करने के लिए एक मजबूत ढांचा स्थापित करता है, जो उन्नत ऑन-चिप फोटोनिक और न्यूरोमॉर्फिक प्रौद्योगिकियों का मार्ग प्रशस्त करता है।