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Physics-informed Machine Learning Prediction of Hubbard Interaction Parameters

यह अध्ययन भौतिकी-सूचित मशीन लर्निंग मॉडल प्रस्तुत करता है जो ट्रांज़िशन-मेटल ऑक्साइड के लिए cRPA-व्युत्पन्न हबर्ड इंटरेक्शन मापदंडों ( $U_{\rm eff}$ , $V$ , और $J$ ) की सटीक भविष्यवाणी करते हैं, जो उच्च-थ्रूपुट स्क्रीनिंग क्षमताएं और इन अंतःक्रियाओं को नियंत्रित करने वाले इलेक्ट्रॉनिक और संरचनात्मक कारकों में नए भौतिक अंतर्दृष्टि प्रदान करते हैं।

मूल लेखक: Jiyeon Kim, Indukuru Ramesh Reddy, Bongjae Kim, Sooran Kim

प्रकाशित 2026-07-30

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CC BY 4.0

मूल लेखक: Jiyeon Kim, Indukuru Ramesh Reddy, Bongjae Kim, Sooran Kim

मूल पेपर CC BY 4.0 (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/) के तहत लाइसेंस किया गया है। ✨ नीचे दिए गए पेपर की यह व्याख्या AI से तैयार की गई है। इसे लेखकों ने न तो लिखा है, न इसका समर्थन किया है। तकनीकी सटीकता के लिए मूल पेपर देखें। पूरा डिस्क्लेमर पढ़ें

कल्पना कीजिए कि आप परमाणुओं से बने एक नन्हे, हलचल भरे शहर का एक आदर्श मॉडल बनाने की कोशिश कर रहे हैं। इस शहर में, इलेक्ट्रॉन नागरिक हैं, जो इधर-उधर दौड़ रहे हैं और एक-दूसरे के साथ अंतःक्रिया (interact) कर रहे हैं। कभी-कभी, ये इलेक्ट्रॉन बहुत ही अनुशासित होते हैं और सड़क के मानक नियमों का पालन करते हैं। लेकिन कुछ सामग्रियों में, जैसे कि ट्रांजिशन-मेटल ऑक्साइड्स, इलेक्ट्रॉन थोड़े उग्र हो जाते हैं। वे एक-दूसरे को इतनी ज़ोर से धक्का देने लगते हैं कि सामान्य नियम टूट जाते हैं। इसे "स्ट्रॉन्ग इलेक्ट्रॉन कोरिलेशन" (strong electron correlation) कहा जाता है। इन सामग्रियों को समझने के लिए—जो बेहतर बैटरी, सुपरकंडक्टर्स और मैग्नेट बनाने के लिए महत्वपूर्ण हैं—वैज्ञानिक "हबार्ड पैरामीटर्स" (Hubbard parameters) नामक नियमों के एक विशेष सेट का उपयोग करते हैं। इन पैरामीटर्स को आप "ट्रैफिक कानूनों" के रूप में सोच सकते हैं: जैसे कि जब दो इलेक्ट्रॉन एक ही स्थान पर हों तो वे एक-दूसरे को कितना प्रतिकर्षित (repel) करते हैं (on-site), पड़ोसियों के बीच सड़क के उस पार कितनी अंतःक्रिया होती है (inter-site), और वे आपस में तालमेल (spin sync) कैसे बिठाते हैं (Hund's coupling)।

लंबे समय तक, इन ट्रैफिक कानूनों का पता लगाना केवल एक अनुमान लगाने जैसा था। वैज्ञानिक अपने कंप्यूटर मॉडल को वास्तविक दुनिया के प्रयोगों से मिलाने के लिए संख्याओं में बदलाव करते रहते थे, लेकिन इससे उनके मॉडल नए पदार्थों के लिए अविश्वसनीय हो जाते थे। बाद में, "कन्स्ट्रेंड रैंडम-फेज़ एप्रोक्सिमेशन" (constrained random-phase approximation - cRPA) नामक एक अधिक कठोर विधि विकसित की गई। यह एक अत्यंत सटीक ट्रैफिक कैमरे की तरह है जो भौतिकी के आधार पर सटीक नियम गणना कर सकता है, लेकिन यह इतना गणनात्मक रूप से महंगा है कि इसे चलाने में अनंत समय लगता है, जिससे ब्रह्मांड की हर सामग्री की जांच करना असंभव हो जाता है। यहीं से कहानी दिलचस्प होती है: हम उस सुपर-कैमरे की सटीकता कैसे प्राप्त करें बिना परिणामों के लिए वर्षों प्रतीक्षा किए?

शोध पत्र की कहानी: कंप्यूटर को नियम अनुमान लगाने के लिए सिखाना

इस अध्ययन में, जियोन किम, इंदुकुरु रमेश रेड्डी और उनकी टीम ने क्युंगबुक नेशनल यूनिवर्सिटी में एक कंप्यूटर को एक कुशल ट्रैफिक पुलिस वाला (master traffic cop) बनाने का निर्णय लिया। वे एक "फिजिक्स-इन्फॉर्म्ड" मशीन लर्निंग मॉडल बनाना चाहते थे जो इन जटिल हबार्ड पैरामीटर्स (विशेष रूप से $U_{eff}$ , $V$ , और $J$ ) की भविष्यवाणी कर सके। कंप्यूटर को केवल अंधे होकर अनुमान लगाने देने के बजाय, उन्होंने उसे भौतिक संकेतों का एक "चीट शीट" दिया—जैसे कि इलेक्ट्रॉन का "हाइवे" कितना चौड़ा है (bandwidth) और ऑक्सीजन पड़ोसियों से उसके ऊर्जा स्तरों की दूरी कितनी है (band-center separation)।

टीम ने पहले एक विविध प्रकार की सामग्रियों के लिए "सच्चे" उत्तर प्राप्त करने के लिए धीमी और महंगी cRPA विधि का उपयोग करके एक विशाल डेटासेट बनाया। फिर, उन्होंने तीन अलग-अलग प्रकार के मशीन लर्निंग जासूसों (जिन्हें रैंडम फॉरेस्ट, ग्रेडिएंट बूस्टिंग और XGBoost कहा जाता है) को पैटर्न सीखने के लिए प्रशिक्षित किया। परिणाम प्रभावशाली थे। सबसे बेहतरीन जासूस, XGBoost मॉडल, ऑन-साइट रिपल्शन ( $U_{eff}$ ) की भविष्यवाणी मात्र 0.148 eV की त्रुटि के साथ, पड़ोसी अंतःक्रिया ( $V$ ) की 0.062 eV की त्रुटि के साथ, और स्पिन अलाइनमेंट ( $J$ ) की बेहद कम 0.007 eV की त्रुटि के साथ कर सका। इसे समझने के लिए, मॉडल इतना अच्छा है कि यह धीमी और महंगी विधि के लगभग समान स्तर पर सामग्रियों के बीच अंतर बता सकता है, लेकिन एक सेकंड के बहुत छोटे हिस्से में।

लेकिन लेखकों ने केवल एक "ब्लैक बॉक्स" बनाने तक खुद को सीमित नहीं रखा जो केवल उत्तर देता है। वे यह भी जानना चाहते थे कि कंप्यूटर उन अनुमानों को क्यों लगा रहा है। इसलिए, उन्होंने एक दूसरा तरीका इस्तेमाल किया जिसे "रिग्रेशन-आधारित ब्रूट-फोर्स सर्च" (BFS) कहा जाता है। कल्पना कीजिए कि यह कंप्यूटर के सर्वोत्तम अनुमानों को लेकर उसे एक सरल गणितीय समीकरण लिखने के लिए मजबूर करने जैसा है जो उसके तर्क की व्याख्या करता है। इसने परमाणु जगत के बारे में कुछ आकर्षक सच्चाइयां उजागर कीं:

ऑन-साइट रिपल्शन ( $U_{eff}$ ) के लिए: मॉडल ने पाया कि यह मान इस बात पर निर्भर करता है कि इलेक्ट्रॉन कितना "लोकलाइज्ड" (localized) है (यानी वह अपने परमाणु से कितना चिपका हुआ है) और वह ऑक्सीजन पड़ोसियों के साथ कितना मिश्रित होता है। गणित ने दिखाया कि यदि इलेक्ट्रॉन अधिक लोकलाइज्ड है (नैरो बैंडविड्थ) और ऑक्सीजन के साथ कम मिश्रित है (बड़ा ऊर्जा अलगाव), तो प्रतिकर्षण (repulsion) अधिक शक्तिशाली हो जाता है। व्युत्पन्न समीकरण इन भौतिक अवधारणाओं को सीधे अंतिम संख्या से जोड़ता है।
नेबर इंटरेक्शन ( $V$ ) के लिए: यह पूरी तरह से संरचना के बारे में था। मॉडल ने सुझाव दिया कि परमाणु कितने करीब पैक हैं (स्ट्रक्चरल कॉम्पैक्टनेस) और ऑक्सीजन के साथ मिश्रण कितना मजबूत है, इसके आधार पर पड़ोसियों के बीच की अंतःक्रिया अधिक मजबूत होती है। दिलचस्प बात यह है कि यहाँ इलेक्ट्रॉन का "लोकलाइजेशन" उतना महत्वपूर्ण नहीं था जितना कि ऑन-साइट रिपल्शन के लिए था।
स्पिन अलाइनमेंट ( $J$ ) के लिए: यह सबसे सरल था। मॉडल ने खोजा कि स्पिन अलाइनमेंट लगभग पूरी तरह से स्वयं धातु परमाणु की पहचान द्वारा निर्धारित होता है। यह एक फिंगरप्रिंट की तरह है; यदि आप तत्व (उसका परमाणु क्रमांक और समूह) जानते हैं, तो आप आसपास की जटिल संरचना की परवाह किए बिना स्पिन व्यवहार की अविश्वसनीय सटीकता के साथ भविष्यवाणी कर सकते हैं। मॉडल ने सुझाव दिया कि क्योंकि यह अंतःक्रिया पर्यावरण द्वारा बहुत कम स्क्रीन (screened) होती है, इसलिए परमाणु का स्वाभाविक चरित्र उभर कर आता है।

लेखक इस बात पर जोर देते हैं कि हालांकि ये मशीन लर्निंग मॉडल अत्यधिक सटीक हैं, लेकिन वे कोई जादू नहीं हैं। वे cRPA डेटा की नींव पर बने हैं, जो प्रशिक्षण के लिए "सत्य" के रूप में कार्य करता है। यह अध्ययन सुझाव देता है कि मशीन लर्निंग की गति को इन व्युत्पन्न समीकरणों की भौतिक अंतर्दृष्टि के साथ जोड़कर, वैज्ञानिक अब इस गहरी समझ को खोए बिना हजारों सामग्रियों की तेजी से जांच कर सकते हैं कि वे वास्तव में क्यों व्यवहार करते हैं। यह दोनों दुनियाओं का सर्वश्रेष्ठ प्राप्त करने का एक तरीका है: एक अनुमान की गति और एक भौतिक विज्ञानी का विवेक।

तकनीकी सारांश: हबार्ड इंटरेक्शन पैरामीटर्स का भौतिकी-आधारित मशीन लर्निंग प्रेडिक्शन

समस्या विवरण
हबार्ड इंटरेक्शन पैरामीटर्स—विशेष रूप से प्रभावी ऑन-साइट कूलम्ब इंटरेक्शन ( $U_{eff}$ ), इंटर-साइट कूलम्ब इंटरेक्शन ( $V$ ), और हंड्स कपलिंग ( $J$ )—का सटीक निर्धारण, सहसंबद्ध सामग्रियों (correlated materials) पर beyond-DFT विधियों (जैसे DFT+U, DFT+DMFT, और DFT+U+V) को लागू करने के लिए महत्वपूर्ण है। हालांकि इन पैरामीटर्स का अनुभवजन्य ट्यूनिंग (empirical tuning) सामान्य है, लेकिन यह हस्तांतरणीयता (transferability) को सीमित करता है। फर्स्ट-प्रिंसिपल्स दृष्टिकोण जैसे कि कंस्ट्रेंड रैंडम-फेज एप्रोक्सिमेशन (cRPA), इलेक्ट्रॉनिक स्क्रीनिंग को स्पष्ट रूप से उपचारित करके एक कठोर और हस्तांतरणीय मार्ग प्रदान करते हैं। हालाँकि, cRPA गणनाओं की उच्च कम्प्यूटेशनल लागत बड़े पैमाने पर सामग्री स्क्रीनिंग के लिए एक बाधा उत्पन्न करती है। यद्यपि हाल के मशीन लर्निंग (ML) अध्ययनों ने हबार्ड पैरामीटर्स की भविष्यवाणी की है, लेकिन इलेक्ट्रॉन लोकलाइजेशन (localization) और स्क्रीनिंग प्रभावों को पकड़ने वाले डिस्क्रिप्टर्स का उपयोग करके cRPA-व्युत्पन्न $U_{eff}$ , $V$ , और $J$ की विशिष्ट भविष्यवाणी करना काफी हद तक अनछुआ रहा है।

कार्यप्रणाली
लेखकों ने पेरोव्स्काइट, ओलिविन, स्पिनल, लेयर्ड और लेयर्ड पेरोव्स्काइट संरचनाओं वाले संक्रमण-धातु ऑक्साइडों (TMOs) के विविध सेट के लिए cRPA-व्युत्पन्न पैरामीटर्स की भविष्यवाणी करने हेतु एक भौतिकी-आधारित ML फ्रेमवर्क विकसित किया है।

डेटा जनरेशन: VASP के भीतर cRPA गणनाओं का उपयोग करके $U_{eff}$ , $V$ , और $J$ का एक डेटासेट तैयार किया गया। सहसंबंधित सबस्पेस (TM-d मैनिफोल्ड) को वॉनियर फंक्शन प्रोजेक्शन के माध्यम से परिभाषित किया गया था, और इन बैंडों से जुड़े स्क्रीनिंग प्रक्रियाओं को गणना किए गए स्क्रीन्ड इंटरेक्शन को निकालने के लिए बाहर रखा गया था।
फीचर कंस्ट्रक्शन: अध्ययन में 12 डिस्क्रिप्टर्स बनाए गए जिन्हें निम्नलिखित श्रेणियों में वर्गीकृत किया गया:
- इलेक्ट्रॉनिक-स्ट्रक्चर फीचर्स: TM-d बैंडविड्थ ( $W$ ) और TM-d तथा O-p बैंड केंद्रों के बीच ऊर्जा पृथक्करण ( $D_{d-p}$ ), जो लोकलाइजेशन और हाइब्रिडाइजेशन/स्क्रीनिंग का प्रतिनिधित्व करते हैं।
- परमाणु और संरचनात्मक (Compositional) फीचर्स: परमाणु संख्या ( $Z_{TM}$ ), समूह ( $G_{TM}$ ), आवर्त ( $P_{TM}$ ), औसत d-इलेक्ट्रॉन काउंट ( $n_d$ ), और औसत ऑक्सीडेशन स्टेट ( $n_{ox}$ )।
- संरचनात्मक फीचर्स: यूनिट सेल एट काउंट ( $N_{u.c}$ ), TM आयन काउंट ( $TM_{u.c}$ ), सबसे छोटा TM-O बॉन्ड लेंथ ( $d_{TM-O}$ ), फॉर्मूला यूनिट का वॉल्यूम ( $V_{f.u}$ ), और स्पेस ग्रुप नंबर ($SG$)।
मॉडलिंग रणनीति: अध्ययन ने एक दोहरी-दृष्टिकोण रणनीति का उपयोग किया:
- एन्सेम्बल लर्निंग: प्रमुख फीचर्स की पहचान करने और उच्च भविष्य कहनेवाला सटीकता प्राप्त करने के लिए लीव-वन-आउट क्रॉस-वैलिडेशन (LOOCV) का उपयोग करके रैंडम फॉरेस्ट (RF), ग्रेडिएंट बूस्टिंग रिग्रेशन (GBR), और एक्सट्रीम ग्रेडिएंट बूस्टिंग (XGB) मॉडल को प्रशिक्षित किया गया।
- रिग्रेशन-आधारित ब्रूट-फोर्स सर्च (BFS): स्पष्ट विश्लेषणात्मक अभिव्यक्तियों को प्राप्त करने के लिए, एक BFS एल्गोरिदम लागू किया गया। एन्सेम्बल विश्लेषण से चुने गए प्राथमिक फीचर्स को 15 नॉनलीनियर फंक्शन्स (जैसे $x, 1/x, e^x, \ln(x+1)$ ) का उपयोग करके प्रोटोटाइपिकल फीचर्स में रूपांतरित किया गया। इन्हें कंपाउंड फीचर्स में मल्टीप्लिकेटिव रूप से संयोजित करके लीनियर रिग्रेशन मॉडल (जिसे $mCnF $द्वारा दर्शाया गया है, जहाँ$ m $कंपाउंड फीचर्स की संख्या है और$ n$ प्राथमिक फीचर्स की संख्या है) का निर्माण किया गया।

मुख्य परिणाम

$U_{eff}$ की भविष्यवाणी:
- एन्सेम्बल मॉडल्स: XGB ने छह फीचर्स ( $n_{ox}, n_d, N_{u.c}, V_{f.u}, Z_{TM}, G_{TM}$ ) का उपयोग करके 0.148 eV के RMSE और 0.899 के $R^2$ के साथ सर्वश्रेष्ठ प्रदर्शन किया। चार-फीचर वाले सबसेट ( $n_{ox}, n_d, N_{u.c}, V_{f.u}$ ) ने लगभग संतृप्त प्रदर्शन (RMSE 0.168 eV) दिया।
- विश्लेषणात्मक अभिव्यक्तियाँ: BFS विधि ने स्पष्ट सूत्र प्रदान किए। भौतिक रूप से प्रेरित सेट ( $W, D_{d-p}, n_d, V_{f.u}$ ) का उपयोग करने वाले एक मॉडल ने 0.207 eV का RMSE प्राप्त किया। व्युत्पन्न विश्लेषणात्मक रूप (Eq. 3) सीधे $U_{eff}$ को लोकलाइजेशन ( $W$ ) और हाइब्रिडाइजेशन ( $D_{d-p}$ ) से जोड़ता है, जो यह दर्शाता है कि $U_{eff}$ कम हाइब्रिडाइजेशन (बड़े $D_{d-p}$ ) के साथ बढ़ता है और $n_d$ के साथ गैर-मोनोटोनिक निर्भरता प्रदर्शित करता है।
इंटर-साइट $V$ की भविष्यवाणी:
- एन्सेम्बल मॉडल्स: XGB ने पांच फीचर्स ( $n_d, N_{u.c}, V_{f.u}, SG, Z_{TM}$ ) का उपयोग करके 0.062 eV का RMSE ( $R^2 = 0.784$ ) प्राप्त किया।
- विश्लेषणात्मक अभिव्यक्तियाँ: सर्वश्रेष्ठ BFS मॉडल (3C2F कॉन्फ़िगरेशन) ने ( $n_d, N_{u.c}, V_{f.u}, P_{TM}$ ) सेट का उपयोग करके 0.071 eV का RMSE प्राप्त किया। परिणामी सूत्र (Eq. 4) इंगित करता है कि $V$ मुख्य रूप से संरचनात्मक सघनता (छोटा $V_{f.u}$ और बड़ा $N_{u.c}$ होने पर $V$ बढ़ता है) और हाइब्रिडाइजेशन-संबंधित स्क्रीनिंग ( $D_{d-p}$ ) द्वारा नियंत्रित होता है, जबकि $W$ (लोकलाइजेशन) की भूमिका न्यूनतम है।
हंड्स कपलिंग $J$ की भविष्यवाणी:
- एन्सेम्बल मॉडल्स: $J$ की भविष्यवाणी न्यूनतम डिस्क्रिप्टर्स के साथ असाधारण सटीकता के साथ की गई। XGB ने केवल तीन फीचर्स ( $G_{TM}, P_{TM}, SG$ ) का उपयोग करके 0.007 eV का RMSE ( $R^2 = 0.989$ ) प्राप्त किया। यहाँ तक कि एक एकल फीचर ( $Z_{TM}$ ) ने ~0.015 eV का RMSE दिया।
- विश्लेषणात्मक अभिव्यक्तियाँ: BFS विश्लेषण ने पुष्टि की कि $J$ मुख्य रूप से आंतरिक परमाणु विशेषताओं द्वारा नियंत्रित होता है। सर्वश्रेष्ठ विश्लेषणात्मक मॉडल (Eq. 6) केवल मौलिक डिस्क्रिप्टर्स ( $G_{TM}$ और $P_{TM}$ ) पर निर्भर करता है, जो इस प्रवृत्ति को दर्शाता है कि $J$ , TM सीरीज के साथ बढ़ता है और पीरियड के साथ घटता है, जो cRPA में कमजोर स्क्रीनिंग के कारण 'बेयर एटॉमिक ट्रेंड्स' के संरक्षण के अनुरूप है।

महत्व और दावे
यह पेपर cRPA-व्युत्पन्न हबार्ड पैरामीटर्स की भविष्यवाणी करने के लिए एक कुशल दृष्टिकोण प्रदान करने का दावा करता है, जिससे अनुभवजन्य फिटिंग पर निर्भर रहने के बजाय DFT+U और DFT+U+V वर्कफ़्लो को गति दी जा सकती है। एन्सेम्बल लर्निंग को BFS के साथ जोड़कर, अध्ययन उच्च भविष्य कहनेवाला सटीकता और भौतिक व्याख्यात्मकता (physical interpretability) दोनों प्राप्त करता है।

लेखक जोर देते हैं कि उनका फ्रेमवर्क विशिष्ट भौतिक अंतर्दृष्टि प्रदान करता है:

$U_{eff}$ सीधे इलेक्ट्रॉन लोकलाइजेशन और TM-d/O-p हाइब्रिडाइजेशन के बीच प्रतिस्पर्धा से जुड़ा है।
$V$ मुख्य रूप से हाइब्रिडाइजेशन-संबंधित स्क्रीनिंग और संरचनात्मक सघनता द्वारा निर्धारित होता है, न कि ऑर्बिटल लोकलाइजेशन द्वारा।
$J$ लगभग पूरी तरह से ट्रांजिशन मेटल आयन के आंतरिक परमाणु गुणों द्वारा शासित है, क्योंकि cRPA में $J$ के लिए स्क्रीनिंग कमजोर होती है।

अध्ययन निष्कर्ष निकालता है कि यह भौतिकी-आधारित ML फ्रेमवर्क सहसंबद्ध ऑक्साइडों में डिस्क्रिप्टर-प्रॉपर्टी संबंधों की पहचान करने के लिए एक व्यावहारिक मार्ग प्रदान करता है और स्पष्ट विश्लेषणात्मक सूत्र प्रदान करता है जिन्हें मूल प्रशिक्षण डेटा या जटिल cRPA गणनाओं की आवश्यकता के बिना नई सामग्रियों पर लागू किया जा सकता है।

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