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The New High-entropy Compound RhMnFeCoGe4 with Cubic Non-centrosymmetric B20 Structure

एक नवीन उच्च-एन्ट्रॉपी यौगिक, RhMnFeCoGe $_4$ , जिसे उच्च दबाव और तापमान के तहत एक क्यूबिक नॉन-सेंट्रोसिमेट्रिक B20 संरचना वाले रूप में संश्लेषित किया गया था, ने फेरोमैग्नेटिक व्यवहार प्रदर्शित किया जिसकी क्रांतिक तापमान 146 K है जो जालक संपीड़न (lattice compression) के तहत बढ़ता है, जैसा कि प्रयोगात्मक परिवहन, चुंबकीय और NMR मापन के साथ-साथ एब इलिटियो (ab initio) गणनाओं द्वारा पुष्टि की गई है।

मूल लेखक: V. A. Sidorov, V. N. Krasnorussky, A. V. Bokov, Z. N. Volkova, A. P. Gerashchenko, N. M. Chtchelkatchev, M. V. Magnitskaya, D. A. Salamatin, A. V. Semeno, V. V. Brazhkin, A. V. Tsvyashchenko

प्रकाशित 2026-08-05

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CC BY 4.0

मूल लेखक: V. A. Sidorov, V. N. Krasnorussky, A. V. Bokov, Z. N. Volkova, A. P. Gerashchenko, N. M. Chtchelkatchev, M. V. Magnitskaya, D. A. Salamatin, A. V. Semeno, V. V. Brazhkin, A. V. Tsvyashchenko

मूल पेपर CC BY 4.0 (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/) के तहत लाइसेंस किया गया है। ✨ नीचे दिए गए पेपर की यह व्याख्या AI से तैयार की गई है। इसे लेखकों ने न तो लिखा है, न इसका समर्थन किया है। तकनीकी सटीकता के लिए मूल पेपर देखें। पूरा डिस्क्लेमर पढ़ें

सामग्री विज्ञान (materials science) की दुनिया की कल्पना एक विशाल, अराजक रसोई के रूप में करें जहाँ वैज्ञानिक लगातार नई रेसिपी बनाने की कोशिश कर रहे हैं। आमतौर पर, वे सरल व्यंजन बनाते हैं: थोड़ा सा लोहा, थोड़ा सा सिलिकॉन, शायद कोबाल्ट की एक चुटकी। लेकिन हाल ही में, शोधकर्ताओं के एक समूह ने कुछ अधिक जंगली चीज़ आज़माने का निर्णय लिया: "हाई-एंट्रॉपी" (High-Entropy) यौगिक। इसे एक ऐसे स्मूदी की तरह समझें जिसमें आप पांच या छह अलग-अलग फल, समान मात्रा में डालते हैं, और उम्मीद करते हैं कि वे परतों में अलग होने के बजाय एक एकल, स्थिर और आश्चर्यजनक रूप से स्वादिष्ट नए पेय में मिल जाएँ। ये मिश्रण रोमांचक हैं क्योंकि ये अक्सर अपने सरल अवयवों की तुलना में अधिक मजबूत, अधिक टिकाऊ या अधिक शानदार विद्युत गुणों वाले होते हैं।

एक विशिष्ट प्रकार की क्रिस्टल संरचना, जिसे "B20" कहा जाता है, एक विशेष, मुड़ी हुई जाली (lattice) की तरह है जो चुंबकीय कणों के लिए एक खेल के मैदान के रूप में कार्य करती है। इस मुड़ी हुई दुनिया में, इलेक्ट्रॉन द्रव्यमान रहित कणों की तरह व्यवहार कर सकते हैं, और चुंबकीय क्षेत्र "स्किमियॉन" (skyrmions) नामक घूमने वाले पैटर्न (चुंबकत्व के छोटे, स्थिर बवंडर की कल्पना करें) बना सकते हैं। वैज्ञानिक इस संरचना को पसंद करते हैं क्योंकि इसमें भविष्य के सुपर-फास्ट, सुपर-कुशल कंप्यूटरों की कुंजी हो सकती है। हालाँकि, एक समस्या है: अधिकांश चुंबकीय B20 सामग्रियां थोड़ी शर्मीली होती हैं। वे बहुत गर्म होने पर अपनी चुंबकीय सुपरपावर खो देती हैं, या वे केवल अत्यधिक दबाव में ही काम करती हैं। बड़ा सवाल यह था: क्या हम इस B20 संरचना में धातुओं का एक "हाई-एंट्रॉपी" स्मूदी मिला सकते हैं ताकि एक ऐसा पदार्थ बनाया जा सके जो उच्च तापमान पर भी चुंबकीय बना रहे और नए, उपयोगी तरीकों से व्यवहार करे?

यह शोध पत्र उस टीम की कहानी बताता है जिसने चार अलग-अलग संक्रमण धातुओं (transition metals)—रोडियम (Rh), मैंगनीज (Mn), आयरन (Fe), और कोबाल्ट (Co)—को जर्मेनियम (Ge) के साथ मिलाकर एक नया हाई-एंट्रॉपी यौगिक: RhMnFeCoGe4 बनाने का निर्णय लिया। उन्होंने इसे केवल एक कटोरे में नहीं मिलाया; उन्हें परमाणुओं को उस जटिल B20 नृत्य में व्यवस्थित करने के लिए अत्यधिक दबाव (8 GPa, जो एक छोटे कार के वजन के बराबर है जो एक एकल नाखून पर दबाव डाल रहा है) के तहत दबाना पड़ा और गर्म करना पड़ा।

परिणाम क्या रहा? यह एक सफलता की कहानी है। वे वास्तव में काम करने वाला एक सिंगल-फेज़ क्रिस्टल बनाने में सफल रहे। यह एक फेरोमैग्नेट (ferromagnet) है, जिसका अर्थ है कि यह एक स्थायी चुंबक की तरह कार्य करता है, लेकिन एक ट्विस्ट के साथ। यह 146 केल्विन (लगभग -127°C) के महत्वपूर्ण तापमान तक चुंबकीय रहता है। हालाँकि यह अभी भी बहुत ठंडा है, लेकिन यह एक ठोस कदम है। टीम ने मापा कि ठंडा होने पर सामग्री कैसे व्यवहार करती है और पाया कि यह अचानक चुंबकत्व में नहीं बदलती है; यह एक बहुत ही विशिष्ट गणितीय पैटर्न का पालन करती है (जिसे "क्रिटिकल एक्सपोनेंट्स" नामक संख्याओं द्वारा वर्णित किया गया है) जो "3D-Ising मॉडल" नामक एक प्रसिद्ध सैद्धांतिक मॉडल से मेल खाता है। यह सुझाव देता है कि इतने सारे अलग-अलग परमाणुओं के जमे हुए मिश्रण के बावजूद, इस अव्यवस्थित हाई-एंट्रॉपी मिश्रण में चुंबकीय स्पिन बहुत ही व्यवस्थित और अनुमानित तरीके से व्यवहार कर रहे हैं।

उन्होंने दबाव के साथ भी प्रयोग किया। आमतौर पर, चुंबकीय सामग्रियों को दबाने से वे अपना चुंबकत्व तेजी से खो देते हैं। लेकिन यहाँ, इसके विपरीत हुआ: जैसे-जैसे उन्होंने सामग्री को अधिक दबाया, इसकी चुंबकीय "बनाए रखने की शक्ति" (क्रिटिकल तापमान) वास्तव में बढ़ गई, कम से कम जब तक कि वे लगभग 3.6 GPa तक नहीं पहुँच गए। ऐसा लगता है जैसे दबाने से स्मूदी के स्वाद एक-दूसरे से और मजबूती से जुड़ गए।

अंदर क्या हो रहा था, यह समझने के लिए वैज्ञानिकों ने दो शक्तिशाली उपकरणों का उपयोग किया। पहला, उन्होंने न्यूक्लियर मैग्नेटिक रेजोनेंस (NMR) नामक तकनीक का उपयोग किया, जो परमाणु नाभिक से निकलने वाले सूक्ष्म रेडियो संकेतों को सुनने जैसा है ताकि यह पता लगाया जा सके कि उनके व्यक्तिगत चुंबकीय व्यक्तित्व कितने मजबूत हैं। उन्होंने पाया कि मैंगनीज परमाणु, मुखर चुंबकीय नेता थे (जो लगभग 2.2 "इकाइयों" की चुंबकीय शक्ति रखते थे), जबकि कोबाल्ट परमाणु शांत थे (लगभग 0.5 इकाइयाँ)। दूसरा, उन्होंने कंप्यूटर सिमुलेशन (ab initio calculations) चलाया ताकि भविष्यवाणी की जा सके कि सामग्री को वास्तव में कैसा दिखना चाहिए। कंप्यूटर प्रयोग के साथ सामान्य आकार और मैंगनीज की चुंबकीय शक्ति पर सहमत था, हालांकि इसने कुल चुंबकीय शक्ति का थोड़ा अधिक अनुमान लगाया। यह छोटा अंतर संभवतः इसलिए है क्योंकि वास्तविक दुनिया की सामग्री में थोड़ा "विकार" (disorder) और सूक्ष्म तनाव है जिसे पूर्ण कंप्यूटर मॉडल ध्यान में नहीं रखता है।

अंत में, यह शोध पत्र सिद्ध करता है कि आप वास्तव में B20 संरचना के साथ एक नया, जटिल हाई-एंट्रॉपी चुंबक बना सकते हैं। यह एक फेरोमैग्नेट की तरह व्यवहार करता है, अपने संक्रमण बिंदु के पास भौतिकी के अपेक्षित नियमों का पालन करता है, और दबाने पर मजबूत होता है (एक बिंदु तक)। यह भविष्य के चुंबकीय पदार्थों के लिए एक आशाजनक नया घटक है, जो दिखाता है कि चीजों को मिलाना स्थिर, दिलचस्प और संभावित रूप से उपयोगी नए पदार्थ की अवस्थाओं की ओर ले जा सकता है।

तकनीकी सारांश: उच्च-एन्ट्रॉपी यौगिक RhMnFeCoGe4 का संश्लेषण और लक्षण वर्णन

समस्या और प्रेरणा
क्यूबिक नॉन-सेंट्रोसिमेट्रिक B20 संरचना (TMX, जहाँ TM = Mn, Fe, Co, Rh और X = Si, Ge) वाले द्विआधारी संक्रमण धातु यौगिक विविध भौतिक घटनाओं को प्रदर्शित करते हैं, जिनमें स्काईर्मियन लैटिस (skyrmion lattices), क्वांटम चरण संक्रमण और वेइल फर्मियन्स (Weyl fermions) शामिल हैं। हालाँकि, मौजूदा B20 चुंबकीय सामग्रियाँ अक्सर कम महत्वपूर्ण तापमान ( $T_C$ ) या बड़े स्पाइरल आवर्त (spiral periods) जैसी सीमाओं से ग्रस्त होती हैं, जो उनके व्यावहारिक अनुप्रयोगों को प्रतिबंधित करती हैं। जबकि गुणों को ट्यून करने के लिए प्रतिस्थापन डोपिंग (जैसे Fe $_{1-x}$ Co $_x$ Si) का अन्वेषण किया गया है, एक एकल सबलैटिस में कई संक्रमण धातुओं को उच्च-एन्ट्रॉपी यौगिकों (HECs) बनाने के लिए पेश करना एक अल्प-अन्वेषित मार्ग बना हुआ है। लेखक प्रस्ताव करते हैं कि B20 संरचना उच्च-एन्ट्रॉपी यौगिकों की एक नई श्रेणी के संश्लेषण के लिए एक आशाजनक मंच प्रदान करती है, जो कार्यात्मक विशेषताओं को बढ़ाने, जैसे कि $T_C$ को बढ़ाने और स्काईर्मियन आकार को कम करने के लिए "कॉक्टेल" (cocktail) और जाली विरूपण (lattice distortion) प्रभावों का लाभ उठा सकती है।

कार्यप्रणाली
यह अध्ययन एक नवीन उच्च-एन्ट्रॉपी यौगिक, RhMnFeCoGe $_4$ के संश्लेषण और व्यापक लक्षण वर्णन पर केंद्रित है।

संश्लेषण: यौगिक को एक मोनोक्रिस्टलाइन NaCl सेल के साथ टॉरॉइडल कैमरा का उपयोग करके उच्च दबाव (8 GPa) और उच्च तापमान पर संश्लेषित किया गया था। शुद्ध तत्वों (Mn, Fe, Co, Rh, Ge) के मिश्रण को विद्युत धारा के माध्यम से पिघलाया गया था।
संरचनात्मक विश्लेषण: कमरे के तापमान पर एक्स-रे पाउडर विवर्तन (XRD) एक हूबर G670 डिफ्रैक्टोमीटर का उपयोग करके किया गया था।
चुंबकीय और परिवहन माप: मैग्नेटाइजेशन को क्वांटम डिज़ाइन PPMS-9 सिस्टम (2–260 K, 9 T तक) में वाइब्रेटिंग सैंपल मैग्नेटोमीटर (VSM) का उपयोग करके मापा गया था। AC परिवहन गुण और चुंबकीय ससेप्टिबिलिटी को एक लघु स्वायत्त टॉरॉइडल कैमरा का उपयोग करके उच्च हाइड्रोस्टेटिक दबाव (6 GPa तक) के तहत मापा गया था।
स्पेक्ट्रोस्कोपी: स्थानीय चुंबकीय क्षणों को निर्धारित करने के लिए 4.2 K पर ज़ीरो-फील्ड $^{55}$ Mn न्यूक्लियर मैग्नेटिक रेजोनेंस (NMR) स्पेक्ट्रा प्राप्त किए गए।
सैद्धांतिक गणना: दोनों पैरामैग्नेटिक और फेरोमैग्नेटिक अवस्थाओं के लिए इलेक्ट्रॉनिक संरचना, चुंबकीय क्षण और डेंसिटी ऑफ स्टेट्स (DOS) को मॉडल करने के लिए VASP पैकेज (PAW स्यूडोपोटेंशियल, PBE-GGA) और WIEN2k पैकेज (LAPW+lo विधि) का उपयोग करके Ab initio डेंसिटी फंक्शनल थ्योरी (DFT) गणनाएँ की गईं।

प्रमुख परिणाम

संरचनात्मक लक्षण वर्णन: XRD विश्लेषण ने सफलतापूर्वक एक एकल-चरण RhMnFeCoGe $_4$ यौगिक के संश्लेषण की पुष्टि की जिसमें क्यूबिक B20 संरचना है। Rh, Mn, Fe, और Co परमाणु समान प्रायिकता के साथ एक ही 4a जाली स्थल (lattice site) को घेरते हैं, जबकि Ge परमाणु एक अलग स्थल को घेरते हैं। जाली स्थिरांक (lattice constant) $a = 4.7675(4)$ Å निर्धारित किया गया था। एक मामूली अशुद्धि चरण Fe $_{1.67}$ Ge का पता चला।
चुंबकीय गुण:
- यौगिक फेरोमैग्नेटिक व्यवहार प्रदर्शित करता है जिसका महत्वपूर्ण तापमान $T_C = 146 \pm 1$ K है।
- 2 K पर स्वतःस्फूर्त चुंबकीय क्षण (spontaneous magnetic moment) प्रति फॉर्मूला यूनिट (f.u.) $2.5 \mu_B$ है।
- सामग्री में कोई स्पष्ट हिस्टेरेसिस नहीं दिखता है, जिसमें 2 K पर एक कोएर्सिव फोर्स $\le 1$ mT और रेमनेंट मैग्नेटाइजेशन $\le 0.2$ Am $^2$ /mol है।
- निम्न तापमान पर एक महत्वपूर्ण क्षेत्र $\mu_0 H_{C2} \approx 0.062$ T पर स्पिन-डिसऑर्डर अवस्था से स्पिन-पोलराइज्ड अवस्था में संक्रमण होता है, जो MnSi की तुलना में काफी कम है।
क्रिटिकल व्यवहार विश्लेषण:
- मॉडिफाइड अरॉट प्लॉट्स (modified Arrott plots) का उपयोग करके क्रिटिकल क्षेत्र के विश्लेषण से क्रिटिकल एक्सपोनेंट्स प्राप्त हुए: $\beta = 0.337 \pm 0.001$ , $\gamma = 1.121 \pm 0.001$ , और $\delta = 4.326 \pm 0.001$ ।
- ये एक्सपोनेंट्स 3D-Ising मॉडल के अनुरूप हैं और सुझाव देते हैं कि उच्च-एन्ट्रॉपी यौगिक में उच्च विकार (disorder) प्रभाव के कारण पसंदीदा चुंबकीय दिशा का अभाव होता है।
स्थानीय चुंबकीय क्षण (NMR):
- NMR स्पेक्ट्रा ने दो विस्तृत शिखर (peaks) दिखाए। उच्च-आवृत्ति वाला शिखर (241 MHz) $^{55}$ Mn के अनुरूप है, और निम्न-आवृत्ति वाला शिखर (53 MHz) $^{59}$ Co के कारण है।
- व्युत्पन्न चुंबकीय क्षण Mn के लिए $\approx 2.2 \mu_B$ और Co के लिए $\approx 0.5 \mu_B$ हैं।
इलेक्ट्रॉनिक परिवहन:
- यौगिक सेमीमेटैलिक व्यवहार प्रदर्शित करता है, जिसमें तापमान घटने के साथ प्रतिरोधकता (resistivity) थोड़ी बढ़ती है।
- $T_C \approx 150$ K पर प्रतिरोधकता में एक तीव्र संक्रमण देखा जाता है, जो चुंबकीय क्रम (magnetic ordering) के अनुरूप है।
दबाव निर्भरता:
- द्विआधारी यौगिकों MnGe और FeGe के विपरीत, जहाँ दबाव के तहत $T_C$ घटता है, RhMnFeCoGe $_4$ की $T_C$ दबाव के साथ बढ़ता है, जिसकी दर $d T_C/dP = 1.9$ K/GPa है (3.6 GPa तक), जिसके बाद वृद्धि संतृप्त (saturate) हो जाती है।
सैद्धांतिक गणना:
- Ab initio गणनाओं ने 4.753 $\text{Å}$ का जाली स्थिरांक अनुमानित किया (प्रायोगिक मान से 1% छोटा) और कुल चुंबकीय क्षण $3.2 \mu_B$ /f.u. बताया।
- Mn ( $2.0 \mu_B$ ) और Fe ( $1.3 \mu_B$ ) के सैद्धांतिक क्षण कुल क्षण पर हावी हैं। गणना किया गया Co क्षण ( $0.16 \mu_B$ ), NMR-व्युत्पन्न मान से कम है, जो संभवतः प्रायोगिक सेटिंग में पड़ोसी Mn और Fe परमाणुओं से प्रेरित क्षेत्रों के कारण है।
- डेंसिटी ऑफ स्टेट्स धात्विक चालकता का संकेत देती है, और प्रयोगों में देखे गए सेमीमेटैलिक परिवहन व्यवहार को आदर्श सिमुलेशन द्वारा कैप्चर न किए गए रासायनिक विकार के कारण माना जा सकता है।

महत्व और दावे
यह शोध पत्र एक उच्च-एन्ट्रॉपी यौगिक, RhMnFeCoGe $_4$ के संश्लेषण और लक्षण वर्णन की रिपोर्ट करता है जिसमें एक एकल सबलैटिस में चार अलग-अलग संक्रमण धातु (Rh, Mn, Fe, Co) मौजूद हैं। जबकि पिछले अध्ययनों ने अन्य B20 उच्च-एन्ट्रॉपी यौगिकों (जैसे (FeMnCo)SiGe, (FeCrCo)SiGe, और CrMnFeCoNiSi) के निर्माण की पुष्टि की है, यह कार्य विशेष रूप से RhMnFeCoGe $_4$ प्रणाली का विवरण देता है। अध्ययन प्रदर्शित करता है कि यह उच्च-एन्ट्रॉपी दृष्टिकोण 146 K के महत्वपूर्ण तापमान के साथ एक मजबूत फेरोमैग्नेट प्रदान करता है। लेखक इस बात पर जोर देते हैं कि क्रिटिकल एक्सपोनेंट्स 3D-Ising मॉडल के अनुरूप हैं, जो इंगित करता है कि उच्च स्तर का रासायनिक विकार चुंबकीय अनिसोट्रॉपी (anisotropy) को प्रभावी ढंग से यादृच्छिक (randomize) कर देता है। इसके अलावा, यह अवलोकन कि जाली संपीड़न (lattice compression) $T_C$ को बढ़ाता है (मौजूदा द्विआधारी B20 एनालॉग के व्यवहार के विपरीत), यह सुझाव देता है कि उच्च-एन्ट्रॉपी B20 यौगिक मौजूदा सामग्रियों में पाए जाने वाले कम महत्वपूर्ण तापमान की सीमाओं को दूर कर सकते हैं। प्रयोगात्मक NMR क्षणों और ab initio गणनाओं के बीच सहमति इन जटिल, विकृत प्रणालियों का वर्णन करने के लिए उपयोग किए गए सैद्धांतिक मॉडलों को मान्य करती है।

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