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Tunable Magnetic Frustration in the Cu-Ru-based Double Perovskite La $_{2-x}$ Sm $_x$ CuRuO $_6$ (x = 0, 1, 2) Oxides

यह अध्ययन प्रदर्शित करता है कि डबल पेरोव्स्काइट La $_{2-x}$ Sm $_x$ CuRuO $_6$ में La को छोटे Sm आयनों से प्रतिस्थापित करना संरचनात्मक विरूपण और Sm चुंबकत्व को प्रेरित करता है, जो सामूहिक रूप से चुंबकीय कुंठा (मैग्नेटिक फ्रस्ट्रेशन) को दबाते हैं और इन इन्सुलेटिंग ऑक्साइड्स के चुंबकीय गुणों को ट्यून करते हैं।

मूल लेखक: Soumya Ghorai, Samir Rom, Irina Shamova, N. K. Karn, Tamanna Kumari, A. K. Shukla, Sanjoy Kr. Mahatha, O. Volkova, Nitesh Kumar Tanusri Saha Dasgupta, Setti Thirupathaiah

प्रकाशित 2026-08-26✓ Author reviewed ⓘ

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CC BY 4.0

मूल लेखक: Soumya Ghorai, Samir Rom, Irina Shamova, N. K. Karn, Tamanna Kumari, A. K. Shukla, Sanjoy Kr. Mahatha, O. Volkova, Nitesh Kumar Tanusri Saha Dasgupta, Setti Thirupathaiah

मूल पेपर CC BY 4.0 (http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/) के तहत लाइसेंस किया गया है। ✨ नीचे दिए गए पेपर की यह व्याख्या AI से तैयार की गई है। इसे लेखकों ने नहीं लिखा है। तकनीकी सटीकता के लिए मूल पेपर देखें। पूरा डिस्क्लेमर पढ़ें

चुंबकत्व को अक्सर एक सरल बल के रूप में सोचा जाता है, वह अदृश्य खिंचाव जो एक रेफ्रिजरेटर चुंबक को दरवाजे से चिपका देता है। लेकिन ठोस पदार्थों की सूक्ष्म दुनिया में, चुंबकत्व एक जटिल सामाजिक संघर्ष है। एक ऐसे समूह की कल्पना करें जिन्हें खुश होने के लिए सभी को विपरीत दिशाओं में मुख करना चाहिए, फिर भी वे एक घेरे में व्यवस्थित हैं जहाँ हर कोई अपने पड़ोसियों से दूर मुख करने की कोशिश कर रहा है। ऐसे तंग घेरे में, यह असंभव हो जाता है कि हर कोई विपरीत दिशा में मुख करने की अपनी आवश्यकता को पूरा कर सके। संघर्ष की यह निरंतर स्थिति, जहाँ प्रणाली एक एकल, स्थिर व्यवस्था पर नहीं टिक पाती है, 'मैग्नेटिक फ्रस्ट्रेशन' (चुंबकीय हताशा) के रूप में जानी जाती है। यह एक ऐसी स्थिति है जो सामग्रियों को एक शांत, व्यवस्थित अवस्था खोजने से रोकती है, जिससे वे अक्सर एक अराजक, "ग्लासी" (कांच जैसी) स्थिति में रह जाते हैं जहाँ स्पिन यादृच्छिक दिशाओं में जम जाते हैं। इस हताशा को नियंत्रित करना कैसे संभव है, इसे समझना वैज्ञानिकों का एक प्रमुख लक्ष्य है, क्योंकि चुंबकीय व्यवहार को ट्यून करने की क्षमता भविष्य के तेज़ और अधिक कुशल कंप्यूटर और सेंसरों की ओर ले जा सकती है।

शोधकर्ताओं की एक टीम ने अब 'डबल पेरोव्स्काइट्स' नामक सामग्रियों के एक विशिष्ट परिवार में इस हताशा को ट्यून करने का एक तरीका खोज लिया है। ये ऑक्सीजन, कॉपर, रुथेनियम और एक दुर्लभ-पृथ्वी तत्व से बने जटिल क्रिस्टल हैं। वैज्ञानिकों ने इन क्रिस्टलों की एक श्रृंखला पर ध्यान केंद्रित किया जहाँ उन्होंने बड़े दुर्लभ-पृथ्वी परमाणु, लैंथेनम (lanthanum), को धीरे-धीरे एक छोटे परमाणु, समैरियम (samarium) के साथ बदल दिया। ऐसा करके, उन्होंने पाया कि वे क्रिस्टल संरचना को भौतिक रूप से दबा सकते हैं, जिससे अंदर के चुंबकीय परमाणुओं के बीच की दूरियाँ बदल जाती हैं। उनका कार्य यह दर्शाता है कि आकार में यह सरल परिवर्तन चुंबकीय अराजकता को शांत कर सकता है, एक अव्यवस्थित, हताश प्रणाली को एक अधिक सहकारी, अनुमानित तरीके से व्यवहार करने वाली प्रणाली में बदल सकता है।

शोधकर्ताओं ने सबसे पहले एक ही सामग्री के तीन अलग-अलग संस्करण बनाए: एक जो पूरी तरह से लैंथेनम से बना था, एक जो लैंथेनम और समैरियम का मिश्रण था, और एक जो पूरी तरह से समैरियम से बना था। उन्होंने कच्चे माल को भट्टी में एक साथ गर्म करके इन चूर्णों (powders) को संश्लेषित किया, जो इस प्रकार के क्रिस्टल बनाने का एक मानक तरीका है। एक बार जब सामग्रियां बन गईं, तो उन्होंने परमाणु संरचना को देखने के लिए एक्स-रे का उपयोग किया। एक्स-रे ने खुलासा किया कि तीनों नमूनों ने एक ही मूल आकार बनाया, एक थोड़ा दबा हुआ घन जिसे 'मोनोक्लिनिक संरचना' कहा जाता है। हालाँकि, जैसे-जैसे उन्होंने बड़े लैंथेनम परमाणुओं को छोटे समैरियम परमाणुओं से बदला, पूरा क्रिस्टल लैटिस सिकुड़ गया। यह संकुचन एकसमान नहीं था; इसने आंतरिक ढांचे को मरोड़ दिया, जिससे परमाणुओं के बीच के कोणों में महत्वपूर्ण बदलाव आया।

इस संरचनात्मक परिवर्तन का परमाणुओं की परस्पर क्रिया पर गहरा प्रभाव पड़ा। लैंथेनम वाले मूल पदार्थ में, चुंबकीय परमाणु एक संघर्ष के पूर्ण त्रिकोण में व्यवस्थित थे। परमाणुओं के बीच के बल लगभग समान थे, जिसने प्रणाली को एक ऐसी हताशा की स्थिति में फंसा दिया जहाँ वह एक एकल चुंबकीय क्रम पर निर्णय नहीं ले पा रही थी। इसके परिणामस्वरूप एक "स्पिन-ग्लास" अवस्था उत्पन्न हुई, जो एक ऐसी स्थिति है जहाँ चुंबकीय क्षण एक अव्यवस्थित ढेर में जम जाते हैं, ठीक वैसे ही जैसे खिड़की के कांच में अणुओं की यादृच्छिक व्यवस्था होती है। शोधकर्ताओं ने सामग्री को ठंडा करके और चुंबकीय क्षेत्रों के प्रति इसकी प्रतिक्रिया को मापकर इस व्यवहार की पुष्टि की। उन्होंने पाया कि सामग्री की चुंबकीय प्रतिक्रिया इस बात पर बहुत अधिक निर्भर थी कि उसे कितनी गति से मापा जा रहा था, जो इस जमी हुई, अराजक स्थिति का एक क्लासिक संकेत है।

जब उन्होंने समैरियम को पेश किया, तो कहानी बदल गई। समैरियम परमाणु के छोटे आकार ने क्रिस्टल लैटिस को विकृत कर दिया, जिससे चुंबकीय परमाणुओं के बीच के बंधन खिंच गए और वे अब समान नहीं रहे। इस विरूपण ने त्रिकोणीय संघर्ष की पूर्ण समरूपता को तोड़ दिया। एक गतिरोध में फंसे रहने के बजाय, चुंबकीय बलों को एक नया रास्ता मिल गया। शोधकर्ताओं ने देखा कि समैरियम-समृद्ध नमूनों में स्पिन-ग्लास व्यवहार गायब हो गया। सामग्री अब उस अराजक, आवृत्ति-निर्भर प्रतिक्रिया को नहीं दिखा रही थी। इसके बजाय, यह एक मानक चुंबक की तरह व्यवहार करने लगी, जहाँ आंतरिक बल अधिक संगठित तरीके से एक साथ काम करते हैं।

यह समझने के लिए कि वास्तव में ऐसा क्यों हुआ, वैज्ञानिक शक्तिशाली कंप्यूटर सिमुलेशन की ओर मुड़े। इन गणनाओं ने उन्हें अदृश्य बलों को देखने की अनुमति दी। उन्होंने पाया कि मूल सामग्री में चुंबकीय हताशा कॉपर और रुथेनियम परमाणुओं के बीच एक विशिष्ट प्रतिस्पर्धा से उत्पन्न हुई थी। अविघटित क्रिस्टल में, इन परमाणुओं को विपरीत दिशाओं में संरेखित करने के लिए धकेलने वाले बल पूरी तरह से संतुलित थे, जिससे गतिरोध पैदा हुआ। जब छोटे समैरियम द्वारा क्रिस्टल को विकृत किया गया, तो यह संतुलन टूट गया। बल असमान हो गए, जिससे प्रणाली को गतिरोध से बाहर निकलने का अवसर मिला। इसके अलावा, सिमुलेशन ने दिखाया कि समैरियम परमाणुओं के पास स्वयं एक चुंबकीय आवेश था, जिसने परमाणुओं के बीच परस्पर क्रिया के लिए नए मार्ग जोड़े। इन नई अंतःक्रियाओं ने, भौतिक लैटिस विरूपण के साथ मिलकर, उस तनाव को कम करने में मदद की जिसके कारण अराजकता पैदा हुई थी।

अध्ययन ने यह भी देखा कि इन सामग्रियों के माध्यम से बिजली कैसे प्रवाहित होती है। उन्होंने पाया कि तीनों नमूने इंसुलेटर (कुचालक) के रूप में कार्य करते हैं, जिसका अर्थ है कि बिजली आसानी से प्रवाक्स नहीं हो सकती। स्वतंत्र रूप से बहने के बजाय, इलेक्ट्रॉन एक स्थान पर अटके हुए थे, जो केवल एक परमाणु से दूसरे परमाणु तक कूदकर चलते हैं, एक ऐसी प्रक्रिया जो सामग्री के गर्म होने पर आसान हो जाती है। यह कुचालक प्रकृति महत्वपूर्ण है क्योंकि यह सुझाव देती है कि चुंबकीय गुण परमाणुओं की व्यवस्था द्वारा संचालित होते हैं, न कि विद्युत धारा के प्रवाह द्वारा।

एक तत्व को दूसरे से व्यवस्थित रूप से बदलकर, शोधकर्ताओं ने प्रदर्शित किया कि किसी सामग्री का चुंबकीय व्यक्तित्व निश्चित नहीं होता है। इसे उन परमाणुओं के आकार में बदलाव करके इंजीनियर किया जा सकता है जो संरचना को थामे रखते हैं। अराजक, हताश अवस्था से एक अधिक व्यवस्थित अवस्था की ओर संक्रमण अचानक नहीं था, बल्कि एक क्रमिक बदलाव था जो सीधे तौर पर जोड़े गए समैरियम की मात्रा के साथ संबंधित था। यह कार्य एक स्पष्ट ब्लूप्रिंट प्रदान करता है कि कैसे वैज्ञानिक नई चुंबकीय सामग्रियां डिजाइन कर सकते हैं। सही दुर्लभ-पृथ्वी तत्वों को संरचनात्मक गोंद के रूप में चुनकर, वे चुंबकीय हताशा को ऊपर या नीचे ट्यून कर सकते हैं, जिससे भविष्य की प्रौद्योगिकियों के लिए अनुकूलित गुणों वाली सामग्रियां बनाई जा सकती हैं। निष्कर्ष इस बात की पुष्टि करते हैं कि क्रिस्टल के आकार और उसके परमाणुओं के चुंबकत्व के बीच का परस्पर खेल पदार्थ के व्यवहार को नियंत्रित करने के लिए एक शक्तिशाली साधन है।

तकनीकी सारांश: Cu-Ru-आधारित डबल पेरोव्स्काइट La $_{2-x}$ Sm $_x$ CuRuO $_6$ (x = 0, 1, 2) ऑक्साइड्स में ट्यूनेबल मैग्नेटिक फ्रस्ट्रेशन (समायोज्य चुंबकीय कुंठा)

समस्या विवरण
मैग्नेटिक फ्रस्ट्रेशन (चुंबकीय कुंठा), जो प्रतिस्पर्धी स्पिन इंटरैक्शन से उत्पन्न होती है और एक अद्वितीय ग्राउंड स्टेट प्राप्त करने से रोकती है, स्पिन लिक्विड और स्पिन ग्लास जैसी विलक्षण क्वांटम अवस्थाओं को साकार करने के लिए केंद्रीय है। जबकि ज्यामितीय रूप से फ्रस्ट्रेटेड लैटिस (जैसे त्रिकोणीय, कागोमे, पायरोक्लोर) इन घटनाओं के लिए जाने जाते हैं, $A_2BB'O_6$ के रूप में डबल पेरोव्स्काइट्स लैटिस, चार्ज, स्पिन और ऑर्बिटल डिग्री ऑफ फ्रीडम के बीच परस्पर क्रिया का अध्ययन करने के लिए एक ट्यूनेबल प्लेटफॉर्म प्रदान करते हैं। विशेष रूप से, कॉपर-रुथेनियम (Cu-Ru) आधारित डबल पेरोव्स्काइट्स स्थानीयकृत Cu $^{2+}$ ( $3d^9$ ) और विस्तारित Ru $^{4+}$ ( $4d^4$ ) आयनों के आकार और आवेश में महत्वपूर्ण अंतर प्रदर्शित करते हैं, जिससे विशिष्ट साइट अधिभोग (site occupation) और जटिल चुंबकीय व्यवहार उत्पन्न होता है। मूल यौगिक, La $_2$ CuRuO $_6$ , को एक फेरीमैग्नेट के रूप में रिपोर्ट किया गया है जिसमें उल्लेखनीय स्पिन-ग्लास जैसे लक्षण हैं। हालांकि, ए-साइट (A-site) पर दुर्लभ-पृथ्वी (rare-earth) प्रतिस्थापन के साथ इन स्पिन-ग्लास डायनेमिक्स की नियति के बारे में पूर्व साहित्य में व्यापक रूप से विचार नहीं किया गया है, जो मुख्य रूप से सूक्ष्म उत्पत्ति या फ्रस्ट्रेशन के दमन या संवर्धन की जांच किए बिना केवल तापमान-निर्भर चुंबकत्व पर निर्भर रहा है।

कार्यप्रणाली
यह अध्ययन La $_{2-x}$ Sm $_x$ CuRuO $_6$ (जहाँ x = 0, 1, 2) श्रृंखला के संरचनात्मक, चुंबकीय और इलेक्ट्रॉनिक गुणों की व्यवस्थित जांच करने के लिए एक संयुक्त प्रयोगात्मक और सैद्धांतिक दृष्टिकोण का उपयोग करता है।

संश्लेषण और लक्षण वर्णन: पॉलीक्रिस्टलाइन पाउडर का संश्लेषण सॉलिड-स्टेट रिएक्शन विधि के माध्यम से किया गया था। संरचनात्मक गुणों का विश्लेषण क्रिस्टल समरूपता, लैटिस पैरामीटर और एंटीसाइट डिसऑर्डर (ASD) की डिग्री निर्धारित करने के लिए उच्च-रिज़ॉल्यूशन एक्स-रे विवर्तन (XRD) के साथ रिटलवेड रिफाइनमेंट का उपयोग करके किया गया। आयनिक अवस्थाओं की पुष्टि करने के लिए एक्स-रे फोटोइलेक्ट्रॉन स्पेक्ट्रोस्कोपी (XPS) का उपयोग किया गया।
चुंबकीय और परिवहन माप: चुंबकीय संक्रमण, हिस्टेरेसिस और स्पिन डायनेमिक्स के लक्षण वर्णन के लिए DC और AC चुंबकत्व माप किए गए। विभिन्न आवृत्तियों पर AC ससेप्टिबिलिटी (susceptibility) माप किए गए ताकि स्पिन-ग्लास और सहकारी चुंबकीय अवस्थाओं के बीच अंतर किया जा सके। चुंबकीय विसंगतियों की पहचान करने और चुंबकीय व्यवस्था की प्रकृति का आकलन करने के लिए हीट कैपेसिटीिटी माप का उपयोग किया गया। विद्युत चालकता तंत्र को निर्धारित करने के लिए विद्युत प्रतिरोधकता मापी गई।
प्रथम-सिद्धांत गणना (First-Principles Calculations): इलेक्ट्रॉनिक संरचना, डेंसिटी ऑफ स्टेट्स (DOS) और चुंबकीय एक्सचेंज इंटरैक्शन को मॉडल करने के लिए VASP पैकेज के साथ GGA+U का उपयोग करके डेंसिटी फंक्शनल थ्योरी (DFT) गणना की गई। Sm के स्थानीयकृत 4f अवस्थाओं का सटीक वर्णन करने और स्पिन-ऑर्बिट कपलिंग (SOC) को शामिल करने के लिए WIEN2k पैकेज (FP-LAPW विधि) का उपयोग करके अतिरिक्त ऑल-एलन गणनाएं की गईं।

मुख्य परिणाम

संरचनात्मक विकास: सभी यौगिक मोनोक्लिनिक $P2_1/n$ समरूपता में क्रिस्टलीकृत होते हैं। बड़े La $^{3+}$ आयनों (1.36 Å) को छोटे Sm $^{3+}$ आयनों (1.24 आव) के साथ प्रतिस्थापित करने से व्यवस्थित संरचनात्मक संकुचन होता है। यह संकुचन CuO $_6$ और RuO $_6$ अष्टफलकीय (octahedra) के झुकाव को बढ़ाता है, जिससे औसत अष्टफलकीय झुकाव कोण La-आधारित जनक के $\sim14.6^\circ$ से बढ़कर Sm-प्रतिस्थापित यौगिकों में $\sim18.1^\circ$ हो जाता है। महत्वपूर्ण रूप से, यह विरूपण दूसरे निकटतम पड़ोसी (second-nearest-neighbor) Ru-Ru बंधों को Sm-प्रतिस्थापित यौगिकों में काफी असमान बना देता है, जबकि वे La-आधारित जनक में लगभग समान रहते हैं।
चुंबकीय व्यवहार:
- La $_2$ CuRuO $_6$ (x=0): $T_P \approx 15$ K पर एक चुंबकीय संक्रमण प्रदर्शित करता है। जीरो-फील्ड-कूल्ड (ZFC) और फील्ड-कूल्ड (FC) चुंबकत्व वक्रों के बीच विचलन, और आवृत्ति-निर्भर AC ससेप्टिबिलिटी पीक्स, एक स्पिन-ग्लास (विशेष रूप से क्लस्टर स्पिन-ग्लास) अवस्था की पुष्टि करते हैं। रिलैक्सेशन डायनेमिक्स पावर-लॉ और वोगल-फुलचर स्केलिंग दोनों का पालन करते हैं, जो परस्पर क्रिया करने वाले क्लस्टर्स का संकेत देते हैं।
- LaSmCuRuO $_6$ (x=1): $T_P \approx 23$ K के बढ़े हुए संक्रमण तापमान और शुद्ध ग्लास डायनेमिक्स से दूर जाने के संकेत के रूप में ZFC व्यवहार में संतृप्ति (saturation) की ओर बदलाव दिखाता है।
- Sm $_2$ CuRuO $_6$ (x=2): 36 K के साथ $T_P$ में और वृद्धि और 8 K के पास एक अतिरिक्त निम्न-तापमान संक्रमण प्रदर्शित करता है। ZFC-FC वक्र बिना किसी विशिष्ट डाउनटर्न के क्रमिक वृद्धि दिखाते हैं। AC ससेप्टिबिलिटी पीक्स आवृत्ति-स्वतंत्र हैं, जो स्पिन-ग्लास व्यवहार के दमन और एक चुंबकीय सहकारी अवस्था के उदय का संकेत देते हैं।
इलेक्ट्रॉनिक गुण: सभी यौगिक इन्सुलेटिंग व्यवहार प्रदर्शित करते हैं। निम्न तापमान पर, विद्युत परिवहन वेरिएबल-रेंज होपिंग (VRH) द्वारा नियंत्रित होता है, जो एंटीसाइट डिसऑर्डर की उपस्थिति के कारण होता है। DFT गणनाएँ एक इन्सुलेटिंग ग्राउंड स्टेट की पुष्टि करती हैं जिसमें बैंड गैप La-यौगिक के 0.35 eV से घटकर Sm-यौगिक के 0.2 eV (RuO $_6$ अष्टफलकों के संकुचन के कारण) हो जाता है।
फ्रस्ट्रेशन का सूक्ष्म मूल: DFT गणनाओं से पता चलता है कि La $_2$ CuRuO $_6$ में चुंबकीय फ्रस्ट्रेशन प्रतिस्पर्धी एंटीफेरोमैग्नेटिक (AFM) इंटरैक्शन से उत्पन्न होता है। जबकि निकटतम पड़ोसी Cu-Ru इंटरैक्शन AFM हैं, प्रमुख फ्रस्ट्रेशन विस्तारित 4d ऑर्बिटल्स के प्रत्यक्ष ओवरलैप द्वारा मध्यस्थता वाले दूसरे निकटतम पड़ोसी Ru-Ru इंटरैक्शन से आता है। La-यौगिक के लगभग समान Ru-Ru बंधों में, ये AFM इंटरैक्शन एक त्रिकोणीय ज्यामिति बनाते हैं जो फ्रस्ट्रेशन को प्रेरित करता है। Sm $_2$ CuRuO $_6$ में, संरचनात्मक विरूपण Ru-Ru बंधों को अत्यधिक असमान बना देता है, जिससे यह फ्रस्ट्रेशन काफी कम हो जाता है। इसके अलावा, Sm के चुंबकीय क्षण का समावेश (जो $\sim2.10-2.72 \mu_B$ गणना किया गया है) अतिरिक्त एक्सचेंज पाथवे (Cu-Sm और Ru-Sm) पेश करता है, जो फ्रस्ट्रेशन को और कम करते हैं।

महत्व और दावे
यह शोध दावा करता है कि Cu-Ru डबल पेरोव्स्काइट्स के चुंबकीय गुणों को A-साइट दुर्लभ-पृथ्वी प्रतिस्थापन के माध्यम से प्रभावी ढंग से ट्यून किया जा सकता है। अध्ययन यह प्रदर्शित करता है कि Sm $_2$ CuRuO $_6$ में स्पिन-ग्लास व्यवहार का दमन केवल रासायनिक प्रतिस्थापन का परिणाम नहीं है, बल्कि यह एक सहक्रियात्मक तंत्र द्वारा संचालित है:

लैटिस विरूपण (Lattice Distortion): छोटा Sm आयनिक रेडियस संरचनात्मक विरूपण पैदा करता है जो La-आधारित जनक में निहित ज्यामितीय फ्रस्ट्रेशन को तोड़कर Ru-Ru त्रिकोणीय नेटवर्क की समरूपता को समाप्त कर देता है।
Sm चुंबकत्व: Sm का परिमित चुंबकीय क्षण नए एक्सचेंज इंटरैक्शन पेश करता है जो मौजूदा फ्रस्ट्रेशन के साथ प्रतिस्पर्धा करते हैं और उसे कम करते हैं।

लेखक निष्कर्ष निकालते हैं कि ये निष्कर्ष इस बात पर प्रकाश डालते कि इन सामग्रियों के ग्राउंड स्टेट को निर्धारित करने में क्रिस्टल संरचना और चुंबकत्व के बीच परस्पर क्रिया की क्या भूमिका है। A-साइट धनायन (cation) को व्यवस्थित रूप से बदलकर, यह प्रणाली को एक फ्रस्ट्रेटेड स्पिन-ग्लास अवस्था से एक सहकारी चुंबकीय अवस्था में ट्यून करने का मार्ग प्रदान करता है, जो इन्सुलेटिंग डबल पेरोव्स्काइट्स में चुंबकीय गुणों को नियंत्रित करने का एक तरीका है। कार्य यह भी नोट करता है कि एंटीसाइट डिसऑर्डर (अनुमानित 5-10%) फ्रस्ट्रेशन में योगदान दे सकता है, हालांकि पहचाना गया प्राथमिक ट्यूनिंग तंत्र दुर्लभ-पृथ्वी प्रतिस्थापन है।

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