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Origin of High-Temperature Antiferromagnetic Order in a van der Waals Material

अध्ययन से पता चलता है कि Fe4GeTe2 में Co को प्रतिस्थापित करने से परत-चयनात्मक क्रम (layer-selective ordering) और अर्ध-स्थानीकृत (quasi-localized) Co 3d-अवस्थाओं के संवर्धित इलेक्ट्रॉनिक सहसंबंध उत्पन्न होते हैं, जो वैन डेर वाल्स सामग्री (Fe0.65Co0.35)4GeTe2 में 250 K पर एक असामान्य उच्च-तापमान एंटीफेरोमैग्नेटिक क्रम को प्रेरित करते हैं, जिससे यह AFM स्पिंट्रोनिक्स के लिए एक आशाजनक उम्मीदवार के रूप में स्थापित होता है।

मूल लेखक: Rabindra Basnet, Hari Paudyal, Gicela Saucedo Salas, Nicholas P. Butch, Durga Paudya, Ramesh C. Budhani

प्रकाशित 2026-08-27

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CC0 1.0

मूल लेखक: Rabindra Basnet, Hari Paudyal, Gicela Saucedo Salas, Nicholas P. Butch, Durga Paudya, Ramesh C. Budhani

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आधुनिक इलेक्ट्रॉनिक्स की दुनिया में, सूचना विद्युत आवेश के प्रवाह द्वारा ले जाई जाती है, लेकिन एक नया क्षितिज खुल रहा है जहाँ सूचना इलेक्ट्रॉनों के स्पिन (spin) द्वारा ले जाई जाती है। स्पिंट्रोनिक्स (spintronics) के रूप में ज्ञात यह क्षेत्र तेज़ और अधिक कुशल उपकरणों का वादा करता है। इन तकनीकों के सर्वोत्तम कार्य करने के लिए, वैज्ञानिक एक विशिष्ट प्रकार की सामग्री की तलाश कर रहे हैं: एक ऐसी सामग्री जो धातु भी हो, जिससे बिजली स्वतंत्र रूप से बह सके, और एक प्रति-चुंबक (antiferromagnet) भी हो। एक प्रति-चुंबक में, परमाणुओं के सूक्ष्म चुंबकीय स्पिन विपरीत दिशाओं में संरेखित होते हैं, जिससे वे एक-दूसरे को रद्द कर देते हैं और सामग्री कोई बाहरी चुंबकीय क्षेत्र उत्पन्न नहीं करती है। इन बिखरे हुए क्षेत्रों (stray fields) की अनुपस्थिति का अर्थ है कि उपकरणों को एक-दूसरे में हस्तक्षेप किए बिना एक साथ सघन रूप से पैक किया जा सकता है। हालाँकि, इन सामग्रियों को खोजना कठिन है। अधिकांश प्रति-चुंबक कुचालक (insulators) होते हैं, जो बिजली को रोकते हैं, या वे केवल जमा देने वाले तापमान से बहुत नीचे काम करते हैं। सबसे बड़ी उपलब्धि (holy grail) एक ऐसी सामग्री खोजना है जो कमरे के तापमान पर इस चुंबकीय व्यवस्था को बनाए रखे और साथ ही बिजली का संचालन भी करे, एक ऐसा संयोजन जो अब तक अप्राप्य रहा है।

शोधकर्ताओं की एक टीम ने अब एक नई सामग्री की पहचान की है जो इस आदर्श के बेहद करीब है। आयरन जर्मेनियम टेल्यूराइडड (iron germanium telluride) नामक एक ज्ञात क्रिस्टल में कोबाल्ट मिलाकर, उन्होंने एक ऐसा यौगिक बनाया जो लगभग 250 केल्विन के तापमान पर चुंबकीय रूप से व्यवस्थित रहता है, जो पानी के जमने के बिंदु से बस थोड़ा नीचे है लेकिन कई व्यावहारिक अनुप्रयोगों के लिए पर्याप्त गर्म है। अध्ययन से पता चलता है कि यह स्थिरता किसी एक स्रोत से नहीं आती, बल्कि परमाणुओं की एक चतुर व्यवस्था और क्रिस्टल के भीतर इलेक्ट्रॉनों की एक अद्वितीय दोहरी प्रकृति से आती है। ये निष्कर्ष उन सामग्रियों को डिजाइन करने के मार्ग का सुझाव देते हैं जो अगली पीढ़ी के स्पिन-आधारित इलेक्ट्रॉनिक्स को शक्ति दे सकें।

शोधकर्ताओं ने आधार सामग्री के रूप में Fe4GeTe2 से शुरुआत की, जो एक स्तरित (layered) क्रिस्टल है जो स्वाभाविक रूप से एक चुंबक के रूप में कार्य करता है। इसके गुणों को बदलने के लिए, उन्होंने लगभग 35 प्रतिशत आयरन परमाणुओं को कोबाल्ट परमाणुओं से बदल दिया। इस सरल प्रतिस्थापन ने क्रिस्टल के भीतर एक आश्चर्यजनक पुनर्गठन को प्रेरित किया। कोबाल्ट परमाणु समान रूप से फैलने के बजाय, विशिष्ट परतों में एक साथ क्लस्टर बन गए, जिससे अन्य परतें लगभग पूरी तरह से आयरन की रह गईं। इस परत-दर-परत छंटनी ने एक ऐसी संरचना बनाई जहाँ कोबाल्ट परमाणुओं के बीच के चुंबकीय बल प्रमुख कारक बन गए। मूल सामग्री में, चुंबकीय व्यवस्था सभी इलेक्ट्रॉनों के सामूहिक व्यवहार द्वारा संचालित थी, एक ऐसी प्रक्रिया जो अक्सर उच्च तापमान पर टिकने में संघर्ष करती है। नए मिश्रण में, कोबाल्ट परमाणु चुंबकीय व्यवस्था के लिए मजबूत, स्थानीयकृत लंगर (anchors) के रूप में कार्य करते हैं, जो सिस्टम को तब भी स्थिर रखते हैं जब तापीय ऊर्जा इसे हिलाने की कोशिश करती है।

यह समझने के लिए कि वास्तव में क्या हो रहा था, टीम ने कंप्यूटर सिमुलेशन के साथ प्रयोगों को जोड़ा। उन्होंने विभिन्न तापमानों पर चुंबकीय क्षेत्रों के प्रति सामग्री की प्रतिक्रिया को मापा और पाया कि नया यौगिक अपनी मूल सामग्री से बहुत अलग व्यवहार करता है। जहाँ मूल क्रिस्टल मानक चुंबकीय संक्रमण के संकेत दिखाता था, वहीं कोबाल्ट-समृद्ध संस्करण ने एक मजबूत प्रति-चुंबकीय अवस्था प्रदर्शित की जो 250 केल्विन तक बनी रही। मापों ने दिखाया कि चुंबकीय स्पिन पूरी तरह से संरेखित नहीं थे बल्कि थोड़े झुके हुए थे, जिसे 'स्पिन कैंटिंग' (spin canting) कहा जाता है। इस झुकाव ने एक कमजोर चुंबकीय घटक बनाया जिसे नियंत्रित किया जा सकता था, जो एक ऐसी विशेषता है जो उपकरण बनाने के लिए अत्यधिक वांछनीय है। शोधकर्ताओं ने यह भी देखा कि सामग्री धात्विक बनी रही, जिससे बिजली का अच्छा संचालन हुआ, जिसने पुष्टि की कि चुंबकीय व्यवस्था और विद्युत प्रवाह एक-दूसरे से लड़ने के बजाय सह-अस्तित्व में थे।

इस उच्च-तापमान स्थिरता का रहस्य स्वयं इलेक्ट्रॉनों के व्यवहार में निहित है। अधिकांश धातुओं में, इलेक्ट्रॉन एक गैस की तरह स्वतंत्र रूप रूप से चलते हैं, और उनके चुंबकीय गुण इस बात से निर्धारित होते हैं कि वे एक समूह के रूप में कैसे परस्पर क्रिया करते हैं। इस नई सामग्री में, कोबाल्ट परमाणुओं से जुड़े इलेक्ट्रॉन अलग तरह से व्यवहार करते हैं। वे पूरी तरह से स्वतंत्र नहीं हैं; वे कुछ हद तक एक स्थान पर स्थिर या "क्वासी-लोकलाइज्ड" (quasi-localized) हैं, फिर भी बिजली के प्रवाह में योगदान देते हैं। यह एक दोहरी प्रकृति बनाता है जहाँ इलेक्ट्रॉन भ्रमणकारी यात्रियों और स्थानीयकृत चुंबकों दोनों के रूप में कार्य करते हैं। कंप्यूटर मॉडल ने दिखाया कि व्यवहारों का यह विशिष्ट मिश्रण परमाणुओं के बीच चुंबकीय बंधों को मजबूत करता है। कोबाल्ट इलेक्ट्रॉन, अधिक स्थानीयकृत होने के कारण, मजबूत चुंबकीय क्षण (magnetic moments) उत्पन्न करते हैं जो गर्मी से बिखरने का विरोध करते हैं। साथ ही, आसपास के आयरन इलेक्ट्रॉन पर्याप्त गतिशील रहते हैं ताकि सामग्री चालकता बनाए रख सके। यह तालमेल चुंबकीय व्यवस्था को उन तापमानों पर भी जीवित रहने की अनुमति देता है जहाँ यह सामान्यतः ध्वस्त हो जाती है।

अध्ययन ने चुंबकीय चरणों (magnetic phases) के एक समृद्ध परिदृश्य को भी उजागर किया जो तापमान के साथ बदलते हैं। मुख्य व्यवस्था तापमान से ऊपर, सामग्री केवल एक अव्यवस्थित ढेर में नहीं बदलती है। इसके बजाय, यह एक ऐसी अवस्था में प्रवेश करती है जहाँ मजबूत चुंबकीय सहसंबंध बने रहते हैं, जो जिद्दी कोबाल्ट परमाणुओं द्वारा संचालित होते हैं। ये सहसंबंध लगभग 360 केल्विन तक जीवित रहते हैं, जो लंबी दूरी की चुंबकीय व्यवस्था के गायब होने के बिंदु से कहीं अधिक है। इसका अर्थ यह है कि भले ही सामग्री अब एक पूर्ण प्रति-चुंबक न हो, फिर भी अंतर्निहित चुंबकीय बल सक्रिय और व्यवस्थित हैं। शोधकर्ताओं ने मानचित्रित किया कि सामग्री चुंबकीय क्षेत्रों के प्रति कैसे प्रतिक्रिया करती है, और उन विशिष्ट बिंदुओं की पहचान की जहाँ स्पिन पलटते हैं या पुन: उन्मुख होते हैं। ये संक्रमण बहुत कम चुंबकीय क्षेत्रों पर होते हैं जो अन्य समान सामग्रियों के लिए आवश्यक होते हैं, जो यह सुझाव देता है कि इस नए यौगिक को नियंत्रित करना और हेरफेर करना आसान है।

विद्युत मापन ने इस अद्वितीय इलेक्ट्रॉनिक अवस्था के प्रमाण प्रदान किए। शोधकर्ताओं ने पाया कि बिजली के प्रति सामग्री का प्रतिरोध इस तरह से बदला जो इन मजबूत, स्थानीयकृत चुंबकीय क्षणों की उपस्थिति का संकेत देता था। उन्होंने हॉल प्रभाव (Hall effect) को भी मापा, जो बताता है कि इलेक्ट्रॉन चुंबकीय क्षेत्र के माध्यम से कैसे चलते हैं, और पाया कि इसमें 'बेरी कर्वेचर' (Berry curvature) नामक एक टोपोलॉजिकल गुण के हस्ताक्षर मौजूद हैं। यह गुण इलेक्ट्रॉन पथों की ज्यामिति से संबंधित है और असामान्य विद्युत व्यवहार की ओर ले जा सकता है जो कंप्यूटिंग के लिए उपयोगी है। तथ्य यह है कि ये हस्ताक्षर उच्च तापमान पर दिखाई दिए, यह सुझाव देता है कि इसकी इलेक्ट्रॉनिक संरचना इसकी चुंबकीय व्यवस्था के साथ गहराई से जुड़ी हुई है, एक ऐसा संबंध जो सामग्री को गर्म करने पर भी मजबूत बना रहता है।

इस कार्य के निहितार्थ केवल एक नई सामग्री खोजने तक सीमित नहीं हैं। यह प्रदर्शित करता है कि परमाणुओं का सावधानीपूर्वक चयन करके और वे क्रिस्टल में कहाँ बैठते हैं, वैज्ञानिक सटीकता के साथ किसी सामग्री के इलेक्ट्रॉनिक और चुंबकीय गुणों को इंजीनियर कर सकते हैं। उच्च-तापमान वाला प्रति-चुंबकीय धातु जो आसानी से हेरफेर योग्य भी है, की खोज भविष्य के स्पिंट्रोनिक उपकरणों के लिए एक आशाजनक मंच प्रदान करती है। शोधकर्ताओं ने दिखाया है कि स्थिरता की कुंजी केवल मजबूत चुंबक होना नहीं है, बल्कि सही प्रकार के इलेक्ट्रॉन होना है जो स्वतंत्र और स्थिर होने के बीच संतुलन बना सकें। यह संतुलन सामग्री को तापीय अराजकता के बीच अपनी चुंबकीय व्यवस्था बनाए रखने की अनुमति देता है, एक ऐसी उपलब्धि जिसे पहले धातु में प्राप्त करना कठिन माना जाता था। यह कार्य परमाणुओं की सूक्ष्म व्यवस्था और सामग्री के स्थूल व्यवहार के बीच एक स्पष्ट कड़ी स्थापित करता है, जो कल की चुंबकीय सामग्रियों को डिजाइन करने के लिए एक ब्लूप्रिंट प्रदान करता है।

तकनीकी सारांश: (Fe₀.₆₅Co₀.₃₅)₄GeTe₂ में उच्च-तापमान एंटीफेरोमैग्नेटिक ऑर्डर का उद्गम

समस्या विवरण
वैन डेर वाल्स (vdW) इटिनरेंट एंटीफेरोमैग्नेट (AFM) जिनमें उच्च नेएल तापमान ( $T_N$ ) होता है, स्पिंट्रोनिक्स के लिए अत्यंत महत्वपूर्ण हैं क्योंकि इनमें नगण्य स्ट्रे फील्ड और अति-तीव्र स्पिन डायनेमिक्स होते हैं। हालांकि, ऐसे पदार्थ दुर्लभ हैं क्योंकि धात्विक प्रणालियों में उच्च क्रमित तापमान प्राप्त करने के लिए परमाणु, स्पिन और इलेक्ट्रॉनिक गुणों के बीच एक सूक्ष्म संतुलन की आवश्यकता होती है, जो अक्सर प्रतिस्पर्धी कूलम्ब इंटरैक्शन और इलेक्ट्रॉनिक गतिज ऊर्जा के कारण बाधित होता है। यद्यपि Fe $_N$ GeTe $_2$ (FGT) परिवार कमरे के तापमान वाले इटिनरेंट मैग्नेटिज्म का एक दुर्लभ उदाहरण है, लेकिन आंशिक कोबाल्ट (Co) प्रतिस्थापन के माध्यम से उच्च- $T_N$ AFM अवस्थाओं को स्थिर करने वाले सूक्ष्म तंत्र को समझना अभी भी अस्पष्ट है। विशेष रूप से, यह अज्ञात है कि Co 3d-इलेक्ट्रॉन चुंबकीय इंटरैक्शन को कैसे मध्यस्थता प्रदान करते हैं और मानक इटिनरेंट मैग्नेटिज्म (स्टोनर मॉडल) की सीमाओं को पार करने के लिए इलेक्ट्रॉनिक संरचना को कैसे आकार देते हैं।

कार्यप्रणाली
यह अध्ययन केमिकल वेपर ट्रांसपोर्ट के माध्यम से संश्लेषित शुद्ध Fe $_4$ GeTe $_2$ (F4GT) और Co-प्रतिस्थापित (Fe $_{0.65}$ Co $_{0.35}$ ) $_4$ GeTe $_2$ (FCGT) के सिंगल क्रिस्टल की जांच करता है। शोध एक बहुआयामी दृष्टिकोण अपनाता है:

संरचनात्मक लक्षण वर्णन: एक्स-रे विवर्तन (XRD) पुष्टि करता है कि रोंबोहेड्रल लेयर्ड संरचना बरकरार है और सफल Co प्रतिस्थापन हुआ है।
सैद्धांतिक मॉडलिंग: विभिन्न साइट-प्रतिस्थापन कॉन्फ़िगरेशन के साथ डेंसिटी फंक्शनल थ्योरी (DFT) गणनाएं की गईं ताकि ऊर्जावान रूप से स्थिर चुंबकीय और परमाणु व्यवस्था निर्धारित की जा सके। इलेक्ट्रॉनिक सहसंबंधों को ध्यान में रखने के लिए हबार्ड पैरामीटर ( $U_{eff}$ ) को शामिल किया गया।
प्रायोगिक माप: व्यापक लक्षण वर्णन में विभिन्न चुंबकीय क्षेत्रों और तापमानों (10–400 K) के तहत तापमान-निर्भर चुंबकीय ससेप्टिबिलिटी ( $\chi(T)$ ), मैग्नेटाइजेशन ( $M(H)$ ), विशिष्ट ऊष्मा ( $C(T)$ ), अनुदैर्ध्य प्रतिरोधकता ( $\rho(T)$ ), मैग्नेटोरेसिस्टेंस (MR), और हॉल प्रतिरोधकता ( $\rho_{xy}$ ) के माप शामिल हैं।

प्रमुख योगदान और परिणाम

लेयर-चयनात्मक व्यवस्था और AFM स्थिरीकरण:
DFT गणनाएं दर्शाती हैं कि ऊर्जावान रूप से सबसे स्थिर विन्यास में लेयर-चयनात्मक प्रतिस्थापन शामिल है, जहाँ चारों Co परमाणु एक एकल Fe परत में स्थित होते हैं। यह एक सुदृढ़ AFM संरचना को प्रेरित करता है जहाँ Co मोमेंट्स परत के भीतर एंटीफेरोमैग्नेटिक रूप से संरेखित होते हैं, जबकि Fe मोमेंट्स परतों के भीतर फेरोमैग्नेटिक रूप से लेकिन परतों के पार एंटीफेरोमैग्नेटिक रूप से संरेखित होते हैं। यह विशिष्ट व्यवस्था चुंबकीय फ्रस्ट्रेशन को कम करती है, जिससे अन्य vdW प्रणालियों में सामान्य स्पिन-ग्लास अवस्थाओं से बचा जा सकता है।
इटिनरेंट-लोकलाइज्ड द्वैत और उच्च $T_N$ :
अध्ययन FCGT में एक दोहरी इलेक्ट्रॉनिक विशेषता की पहचान करता है। जबकि Fe, Ge, और Te अवस्थाएं $p$ - $d$ हाइब्रिडाइजेशन द्वारा संचालित इटिनरेंट व्यवहार प्रदर्शित करती हैं, फर्मी स्तर ( $E_F$ ) पर Co 3d-अवस्थाएं अर्ध-स्थानीयकृत (quasi-localized) होती हैं। यह "इटिनरेंट-लोकलाइज्ड द्वैत" उन्नत इलेक्ट्रॉनिक सहसंबंधों की ओर ले जाता है, जिसका प्रमाण एक बड़ा सोमरफेल्ड गुणांक ( $\gamma \approx 86.5$ mJ/mol·K $^2$ ) और $E_F$ पर उच्च अवस्था घनत्व ( $D(E_F) \approx 36$ states/eV·f.u.) है। ये मजबूत सहसंबंध चुंबकीय इंटरैक्शन को दीर्घ-रेंज क्रमित तापमान से काफी ऊपर स्थिर करते हैं, जिसके परिणामस्वरूप $\approx$ 250 K का असामान्य रूप से उच्च $T_N$ प्राप्त होता है।
जटिल चुंबकीय चरण आरेख:
FCGT एक समृद्ध चुंबकीय चरण आरेख प्रदर्शित करता है जो मूल F4GT से भिन्न है:

AFM ग्राउंड स्टेट: $T_N \approx 250$ K पर ससेप्टिबिलिटी में एक शिखर AFM अवस्था में संक्रमण को चिह्नित करता है, जहाँ मोमेंट्स अधिमानतः $c$ -अक्ष के साथ संरेखित होते हैं।
स्पिन कैंटिंग (Spin Canting): $\approx$ 160 K के पास एक क्रॉसओवर तापमान के नीचे, सिस्टम स्पिन कैंटिंग के कारण एक कमजोर फेरोमैग्नेटिक घटक विकसित करता है, जिसका प्रमाण $M(H)$ में हिस्टेरेसिस और एक मेटा-मैग्नेटिक स्पिन-फ्लॉप ट्रांज़िशन है। (नोट: मूल F4GT में, स्पिन-ओरिएंटेशन तापमान $T_{SR} \approx 110$ K है, जबकि FCGT $\approx$ 160 K के पास ससेप्टिबिलिटी में एक क्रॉसओवर दिखाता है बिना किसी समान इजी-एक्सिस स्विचिंग सिग्नेचर के)।
उच्च-तापमान सहसंबंध: चुंबकीय सहसंबंध $T_N$ से काफी ऊपर तक बने रहते हैं। $T_N$ और $\approx$ 360 K के बीच एक ग्रिफिथ्स-जैसी अवस्था (AFM $_{local}$ ) मौजूद है, जो स्थानीयकृत Co मोमेंट्स द्वारा लक्षित है जो पैरामैग्नेटिक शासन में भी मजबूत चुंबकीय उतार-चढ़ाव बनाए रखते हैं।

ट्रांसपोर्ट और टोपोलॉजिकल गुण:

ट्रांसपोर्ट: FCGT धातु-समान (metallic-like) ट्रांसपोर्ट प्रदर्शित करता है जिसमें ठंडा होने पर प्रतिरोधकता में मामूली वृद्धि होती है, जो कई vdW AFMs के अर्धचालक व्यवहार के विपरीत है। $T_N$ के पास प्रतिरोधकता विसंगति और एनिसोट्रोपिक मैग्नेटोरेसिस्टेंस (MR), इटिनरेंट और लोकलाइज्ड अवस्थाओं के बीच परस्पर क्रिया को दर्शाते हैं।
एनोमलस हॉल इफेक्ट (AHE): सामग्री एक गैर-रैखिक हॉल प्रतिरोधकता और एनोमलस हॉल चालकता तथा मैग्नेटाइजेशन के बीच एक रैखिक स्केलिंग प्रदर्शित करती है, जो बेर्री-कर्वेचर-संचालित AHE का सुझाव देती है। एब इनिटियो गणनाएं $E_F$ के पास एक प्रमुख बेर्री कर्वेचर शिखर की पुष्टि करती हैं, जो एक टोपोलॉजिकली नॉन-ट्रिवियल बैंड संरचना का संकेत देती है। उल्लेखनीय रूप से, AHE $\approx$ 360 K तक बना रहता है, जहाँ यह अचानक बढ़ता है और फिर घटने के बाद पूरी तरह से गायब हो जाता है, जो मूल F4GT के विपरीत है जहाँ यह $T_C$ के ठीक ऊपर गायब हो जाता है।

महत्व
यह शोध पत्र (Fe $_{0.65}$ Co $_{0.35}$ ) $_4$ GeTe $_2$ को एक दुर्लभ vdW धातु के रूप में स्थापित करता है जो मौलिक चुंबकीय इंटरैक्शन को AFM स्पिंट्रोनिक्स के संभावित अनुप्रयोगों से जोड़ता है। लेखक दावा करते हैं कि उच्च $T_N$ लेयर-सेलेक्टिव Fe/Co व्यवस्था, Co मोमेंट्स द्वारा संचालित सुदृढ़ AFM इंटरैक्शन, और 3d इलेक्ट्रॉनों के इटिनरेंट-लोकलाइज्ड द्वैत के तालमेल से उत्पन्न होता है। यह संयोजन न केवल एक उच्च-तापमान AFM अवस्था को स्थिर करता है, बल्कि निम्न-तापमान स्पिन कैंटिंग और नॉन-ट्रिवियल बेर्री कर्वेचर का भी समर्थन करता है। ये निष्कर्ष एक सूक्ष्म समझ प्रदान करते हैं कि vdW सामग्रियों में उच्च- $T_N$ इटिनरेंट एंटीफेरोमैग्नेटिज्म को कैसे स्थिर किया जा सकता है, जो स्पिंट्रोनिक उपकरणों के लिए नए रूम-टेम्परेचर उम्मीदवारों की खोज के लिए एक मार्ग प्रशस्त करता है।

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