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Integrated classical/quantum-classical neural networks, DFT, and experiments for predicting bandgap and color of CrxSbxTi1−2xO2 yellow-orange pigments

यह अध्ययन Cr/Sb सह-डोपेड TiO₂ सिरेमिक पिगमेंट के बैंडगैप और रंग की सटीक भविष्यवाणी करने के लिए प्रयोगात्मक संश्लेषण, घनत्व कार्यात्मक सिद्धांत (डेन्सिटी फंक्शनल थ्योरी) गणनाओं, और शास्त्रीय/हाइब्रिड क्वांटम-शास्त्रीय तंत्रिका नेटवर्क को संयोजित करने वाले एक एकीकृत ढांचे को प्रस्तुत करता है, जो सामग्री डिजाइन के लिए क्वांटम मशीन लर्निंग की क्षमता को प्रदर्शित करता है।

मूल लेखक: Seyed Yousof Vaselnia, Mohsen Khajeh Aminian, Reza Dehghan banadaki

प्रकाशित 2026-07-14

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CC BY 4.0

मूल लेखक: Seyed Yousof Vaselnia, Mohsen Khajeh Aminian, Reza Dehghan banadaki

मूल पेपर CC BY 4.0 (https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/) के तहत लाइसेंस किया गया है। ✨ नीचे दिए गए पेपर की यह व्याख्या AI से तैयार की गई है। इसे लेखकों ने न तो लिखा है, न इसका समर्थन किया है। तकनीकी सटीकता के लिए मूल पेपर देखें। पूरा डिस्क्लेमर पढ़ें

कल्पना कीजिए कि आप एक शेफ हैं जो एक बेहतरीन पीले-नारंगी सिरेमिक पिगमेंट (रंगद्रव्य) को बेक करने की कोशिश कर रहे हैं। आप यह जानना चाहते हैं कि रंग को "पॉप" कराने (बैंडगैप) के लिए कितनी ऊर्जा लगती है और उसका अंतिम शेड कैसा दिखेगा, लेकिन बार-बार प्रयोग करके बेक करना धीमा और अस्त-व्यस्त काम है। यह पेपर एक टीम के वैज्ञानिकों द्वारा एक सुपर-स्मार्ट किचन असिस्टेंट बनाने जैसा है जो तीन अलग-अलग उपकरणों को जोड़ता है: एक वास्तविक दुनिया का ओवन (प्रयोग), एक सूक्ष्म रेसिपी बुक (DFT गणना), और एक भविष्यवादी क्रिस्टल बॉल (न्यूरल नेटवर्क)।

वास्तविक दुनिया का परीक्षण
सबसे पहले, टीम ने वास्तव में $Cr_{0.0625}Sb_{0.0625}Ti_{0.875}O_2$ नामक एक विशिष्ट पिगमेंट को बेक किया। जब उन्होंने इसे सूक्ष्मदर्शी से देखा, तो उन्होंने पाया कि यह एक पूर्ण गोले की तरह नहीं था; यह फूलगोभी के छोटे, अनियमित ढेरों जैसा दिख रहा था, जिसका आकार लगभग 83 नैनोमीटर था। जब उन्होंने इस पर रोशनी डाली, तो इसने नीली और हरी रोशनी को अवशोषित कर लिया, जिससे इसे एक जीवंत पीला-नारंगी चमक मिली। उन्होंने इसके "ऊर्जा अंतराल" (वह ऊर्जा जिसकी आवश्यकता रंग के गुणों को बदलने के लिए होती है) को मापा, जो लगभग 2.2 eV था।

सूक्ष्म रेसिपी बुक (DFT)
इसके बाद, उन्होंने परमाणु रेसिपी को पढ़ने के लिए डेंसिटी फंक्शनल थ्योरी (DFT) नामक एक कंप्यूटर सिमुलेशन का उपयोग किया। हालाँकि, मानक रेसिपी बुक में एक गड़बड़ी थी: इसने भविष्यवाणी की कि ऊर्जा अंतराल केवल 1.4 eV था, जो बहुत कम था। यह ऐसा ही था जैसे रेसिपी कह रही हो कि केक के लिए 1 कप चीनी चाहिए जबकि वास्तव में 2 कप चाहिए। इसे ठीक करने के लिए, उन्होंने इसमें "सुधार वाला मसाला" जोड़ा जिसे हबार्ड U (Hubbard U) कहा जाता है। इस मसाले के साथ, सिमुलेशन बढ़कर 1.9 eV हो गया, जो वास्तविक ओवन के परिणामों के बहुत करीब था। उन्होंने यह भी पाया कि जब उन्होंने मिश्रण में क्रोमियम (Cr) और एंटीमनी (Sb) मिलाया, तो मानक रेसिपी ने सामग्री को धातु की तरह व्यवहार कराया (शून्य ऊर्जा अंतराल), लेकिन सुधार वाले मसाले के साथ, यह फिर से एक उचित सेमीकंडक्टर की तरह व्यवहार करने लगा जिसका अंतराल 1.3 eV था।

क्रिस्टल बॉल (न्यूरल नेटवर्क)
यहाँ यह पेपर वास्तव में दिलचस्प हो जाता है। टीम ने दो प्रकार के "क्रिस्टल बॉल" बनाए ताकि हर बार बेक किए बिना इन गुणों की भविष्यवाणी की जा सके:

क्लासिकल बॉल: एक मानक कंप्यूटर मस्तिष्क जिसे हजारों अन्य सामग्रियों के डेटा पर प्रशिक्षित किया गया है।
हाइब्रिड क्वांटम-क्लासिकल बॉल: एक मानक कंप्यूटर और एक सिम्युलेटेड क्वांटम कंप्यूटर (एक प्रकार का कंप्यूटर जो समस्याओं को हल करने के लिए क्वांटम भौतिकी के अजीब नियमों का उपयोग करता है) का मिश्रण।

उन्होंने ऊर्जा अंतराल की भविष्यवाणी करने के लिए 1,527 विभिन्न सामग्रियों के डेटासेट पर और रंग की भविष्यवाणी करने के लिए 195 विभिन्न पिगमेंट पर इन बॉल्स को प्रशिक्षित किया।

क्रिस्टल बॉल्स ने क्या पाया
इसके परिणाम एक दौड़ की तरह थे। दोनों प्रकार के क्रिस्टल बॉल्स ऊर्जा अंतराल और रंग का अनुमान लगाने में काफी अच्छे थे, लेकिन हाइब्रिड क्वांटम-क्लासिकल मॉडल वास्तविक दुनिया के प्रयोगों से मेल खाने में थोड़े बेहतर थे।

ऊर्जा अंतराल के लिए: जब मॉडलों के पास विस्तृत परमाणु जानकारी (जैसे ऊर्जा के चरणों की सटीक ऊंचाई) थी, तो वे अविश्वसनीय रूप से सटीक थे। एक हाइब्रिड मॉडल ने शुद्ध रुटाइल $TiO_2$ के ऊर्जा अंतराल का अनुमान मात्र 0.001 eV की त्रुटि के साथ लगाया! यहाँ तक कि जब उन्होंने विस्तृत चरण जानकारी हटा दी और केवल एक सामान्य "संतुलन" संख्या दी, तब भी मॉडलों ने रुझान का सही अनुमान लगाया, हालांकि इसमें थोड़ी अधिक अनिश्चितता थी।
रंग के लिए: मॉडल रंग के "y" निर्देशांक (कि वह कितना पीला है) की भविष्यवाणी करने में "x" निर्देशांक की तुलना में बेहतर थे। हाइब्रिड मॉडल नए पिगमेंट के वास्तविक पीले-नारंगी शेड के करीब जाने में मानक कंप्यूटर मॉडलों की तुलना में लगातार बेहतर रहे।

उन्होंने क्या नहीं पाया (और उन्होंने क्या खारिज कर दिया)
पेपर सावधानी से कहता है कि हालांकि हाइब्रिड मॉडल थोड़े बेहतर थे, लेकिन उन्होंने हर मामले में मानक मॉडलों को पूरी तरह से कुचल नहीं दिया। कभी-कभी मानक मॉडल भी उतने ही अच्छे थे। साथ भी पेपर स्पष्ट रूप से नोट करता है कि उन्हें हर सिंगल पिगमेंट संरचना के लिए रंग की सटीक भविष्यवाणी करने का तरीका नहीं मिला; सटीकता क्रोमियम की मात्रा के आधार पर बदलती रही। उदाहरण के लिए, उच्चतम मात्रा में क्रोमियम वाले नमूने के लिए, हाइब्रिड मॉडल HQCNN-HEA सबसे अच्छा था, लेकिन अन्य मात्राओं के लिए, एक अलग हाइब्रिड मॉडल HQCNN-SE अग्रणी बन गया।

वे कितने आश्वस्त हैं?
लेखक वास्तविक पिगमेंट के अपने मापन को लेकर आश्वस्त हैं—उन्होंने इसे शारीरिक रूप से बनाया और मापा है। वे अपने कंप्यूटर सिमुलेशन के बारे में भी आश्वस्त हैं, जिन्हें उन्होंने विशिष्ट सेटिंग्स के साथ चलाया ताकि वे सटीक हों। हालाँकि, उनका "क्वांटम" वाला हिस्सा एक नियमित कंप्यूटर पर चल रहे क्वांटम कंप्यूटर का एक सिमुलेशन था। उन्होंने इसे अभी तक किसी वास्तविक, भौतिक क्वांटम मशीन पर नहीं चलाया है। वे सुझाव देते हैं कि यह हाइब्रिड दृष्टिकोण एक आशाजनक मार्ग है, लेकिन वे यह दावा नहीं करते कि यह सभी सामग्रियों के लिए एक हल की गई समस्या है। वे एक सीमा की ओर भी इशारा करते: उन्हें रंग की भविष्यवाणियों के लिए एक अपेक्षाकृत छोटे डेटासेट पर निर्भर रहना पड़ा क्योंकि बहुत कम प्रकाशित रिकॉर्ड हैं जिनमें सटीक रासायनिक मिश्रण, बेकिंग तापमान और अंतिम रंग को एक साथ सूचीबद्ध किया गया हो।

संक्षेप में, टीम ने दिखाया कि वास्तविक प्रयोगों, उन्नत भौतिकी सिमुलेशन और क्वांटम-प्रेरित कंप्यूटिंग के स्पर्श को मिलाने से सिरेमिक पिगमेंट के दिखने और व्यवहार करने की भविष्यवाणी करने के लिए एक शक्तिशाली टूलकिट तैयार होता है, जिसमें क्वांटम-प्रेरित उपकरण सटीकता में थोड़ा बढ़त प्रदान करते हैं।

तकनीकी सारांश: $Cr_xSb_xTi_{1-2x}O_2$ पिगमेंट के बैंडगैप और रंग की भविष्यवाणी के लिए एकीकृत क्लासिकल/क्वांटम-क्लासिकल न्यूरल नेटवर्क, DFT, और प्रयोग

समस्या विवरण
सिरेमिक पिगमेंट के बैंडगैप ( $E_g$ ) और रंग की सटीक भविष्यवाणी करना सामग्री विज्ञान में एक महत्वपूर्ण चुनौती है। जबकि डेंसिटी फंक्शनल थ्योरी (DFT) एक मानक उपकरण है, यह जटिल प्रणालियों के इलेक्ट्रॉनिक संरचनाओं के वर्णन में अक्सर कम्प्यूटेशनल मांगों और सटीकता (विशेष रूप से मानक DFT गणनाओं में बैंडगैप के कम अनुमान के संबंध में) के साथ संघर्ष करती है। इसके अलावा, जबकि मशीन लर्निंग (ML) ने सामग्री खोज को गति दी है, क्रिस्टलीय पिगमेंट के लिए $E_g$ और क्रोमैटिसिटी के प्रत्यक्ष संख्यात्मक पूर्वानुमान के लिए हाइब्रिड क्वांटम-क्लासिकल न्यूरल नेटवर्क का अनुप्रयोग काफी हद तक अनछुआ रहा है। यह अध्ययन पीले-नारंगी रटाइल-आधारित पिगमेंट सिस्टम $Cr_xSb_xTi_{1-2x}O_2$ के गुणों की भविष्यवाणी करने में मौजूद अंतराल को संबोधित करता है, जो एक व्यावहारिक रूप से महत्वपूर्ण सामग्री है जिसमें रटाइल चरण के लिए व्यापक सैद्धांतिक विश्लेषण का अभाव है।

कार्यप्रणाली
यह शोध प्रायोगिक संश्लेषण, प्रथम-सिद्धांत गणनाओं (first-principles calculations), और मशीन लर्निंग को एकीकृत करने वाले एक त्रिपक्षीय ढांचे का उपयोग करता है:

प्रायोगिक कार्य: विशिष्ट संरचना $Cr_{0.0625}Sb_{0.0625}Ti_{0.875}O_2$ को एक पारंपरिक सिरेमिक मार्ग (1000 °C पर सॉलिड-स्टेट रिएक्शन) के माध्यम से संश्लेषित किया गया था। सामग्री का लक्षण वर्णन (characterization) SEM, XRD और UV-Vis स्पेक्ट्रोस्कोपी का उपयोग करके आकारिकी (morphology), चरण शुद्धता और ऑप्टिकल बैंडगैप (टौक प्लॉट्स के माध्यम से) निर्धारित करने के लिए किया गया था।
प्रथम-सिद्धांत गणना (DFT/DFT+U): अनडोपड और Cr/Sb को-डोपड रटाइल $TiO_2$ की इलेक्ट्रॉनिक संरचनाओं का विश्लेषण Quantum ESPRESSO का उपयोग करके किया गया। गणनाओं में इलेक्ट्रॉन सहसंबंध (electron correlation) को ठीक करने के लिए मानक DFT और DFT+U (Ti-3d और Cr-3d कक्षकों के लिए हबार्ड $U$ सुधारों को शामिल करते हुए) शामिल थे। बॉन्डिंग चरित्र को समझने के लिए चार्ज डेंसिटी और इलेक्ट्रॉन लोकलाइजेशन फंक्शन (ELF) विश्लेषण किए गए।
मशीन लर्निंग मॉडल:
- डेटासेट: दो डेटासेट बनाए गए: (i) $E_g$ भविष्यवाणी (1–2 eV रेंज) के लिए Materials Project डेटाबेस से 1,527 टेट्रागोनल सामग्रियां, और (ii) रंग भविष्यवाणी (CIE $x, y$ निर्देशांक) के लिए साहित्य और वर्तमान प्रयोगों से 195 रटाइल-आधारित सिरेमिक पिगमेंट।
- आर्किटेक्चर: चार मॉडलों को विकसित और तुलना की गई:
  - C-NN: एक पूर्णतः क्लासिकल न्यूरल नेटवर्क जो क्वांटम-तुल्य बेसलाइन के रूप में कार्य करता है।
  - HQCNN-SE: एक स्ट्रॉन्गली एंटैंगलिंग एंसेटस (Strongly Entangling ansatz) के साथ हाइब्रिड क्वांटम-क्लासिकल न्यूरल नेटवर्क।
  - HQCNN-HEA: एक एन्हांस्ड हार्डवेयर-एफिशिएंट एंसेटस (Enhanced Hardware-Efficient Ansatz) के साथ हाइब्रिड मॉडल।
  - HQCNN-QI: एक QAOA-प्रेरित एंसेटस के साथ हाइब्रिड मॉडल।
- परिदृश्य (Scenarios): $E_g$ भविष्यवाणी के लिए, दो परिदृश्य परीक्षण किए गए: परिदृश्य 1 में स्पष्ट बैंड-एज फीचर्स (CBM, VBM, फर्मी लेवल) का उपयोग किया गया, जबकि परिदृश्य 2 में मजबूती (robustness) का परीक्षण करने के लिए इन्हें एक इलेक्ट्रॉनिक एसिमेट्री फीचर ($asym$) के पक्ष में हटा दिया गया।
- प्रशिक्षण: मॉडल को PyTorch और Pennylet का उपयोग करके लागू किया गया, AdamW ऑप्टिमाइज़र के साथ नॉर्मलाइज्ड डेटा पर प्रशिक्षित किया गया, और MAE, MSE और $R^2$ का उपयोग करके मूल्यांकन किया गया। व्याख्यात्मकता के लिए SHAP (SHapley Additive exPlanations) विश्लेषण का उपयोग किया गया।

मुख्य परिणाम

प्रायोगिक निष्कर्ष: संश्लेषित पिगमेंट ने माइक्रोन-आकार के एग्रोलोमेरेट्स (agglomerates) और पीले-नारंगी रंग ( $L^*=58.14, a^*=13.35, b^*=46.77$ ) का प्रदर्शन किया। XRD ने मामूली एनाटेस के साथ प्रमुख रटाइल चरण की पुष्टि की। प्रायोगिक डायरेक्ट ऑप्टिकल बैंडगैप लगभग 2.2 eV निर्धारित किया गया।
DFT और DFT+U अंतर्दृष्टि: मानक DFT ने रटाइल $TiO_2$ के $E_g$ (1.4 eV) को कम करके दिखाया और डोप्ड सिस्टम के लिए एक क्वासी-मेटालिक अवस्था (शून्य $E_g$ ) की भविष्यवाणी की। हबार्ड $U$ सुधार को शामिल करने से सटीकता में सुधार हुआ, जिससे अनडोपड के लिए 1.9 eV और डोप्ड सिस्टम के लिए 1.3 eV प्राप्त हुआ, जिससे सेमीकंडक्टिंग चरित्र बहाल हुआ। PD-OS विश्लेषण से पता चला कि डोप्ड सिस्टम में $E_g$ का विस्तार Ti-3d व्युत्पन्न कंडक्शन बैंड्स के ऊपर की ओर शिफ्ट होने के कारण होता है।
बैंडगैप भविष्यवाणी ( $E_g$ ):
- परिदृश्य 1 (पूर्ण फीचर्स): सभी मॉडलों ने उच्च सटीकता ( $R^2 \geq 0.98$ अधिकांश के लिए) प्राप्त की। HQCNN-HEA मॉडल ने रटाइल $TiO_2$ के लिए सबसे सटीक अनुमान प्रदान किया (त्रुटि 0.001 eV)। SHAP विश्लेषण ने पुष्टि की कि CBM और VBM प्रमुख फीचर्स थे, जो $E_g$ की भौतिक परिभाषा के अनुरूप हैं।
- परिदृश्य 2 (कम फीचर्स): सटीकता थोड़ी कम हुई, लेकिन मॉडलों ने भौतिक निरंतरता बनाए रखी। $asym$ फीचर प्राथमिक ड्राइवर बन गया, जिसने प्रभावी रूप से स्पष्ट बैंड-एज डेटा की जगह ली।
रंग भविष्यवाणी:
- मॉडलों ने $x$ की तुलना में $y$ क्रोमैटिसिटी कोटेिएंट की अधिक सटीक भविष्यवाणी की। HQCNN-SE ने $y$ के लिए उच्चतम $R^2$ (0.8731) प्राप्त किया, जबकि C-NN ने $x$ के लिए सर्वश्रेष्ठ (0.7799) प्रदर्शन किया।
- SHAP विश्लेषण ने $x$ और $y$ निर्देशांकों के बीच एक मजबूत सांख्यिकीय कपलिंग को प्रकट किया, जहाँ पूरक (complementary) निर्देशांक सबसे प्रभावशाली फीचर था।
- परीक्षण किए गए विशिष्ट $Cr_xSb_xTi_{1-2x}O_2$ कंपोजिशन के लिए, हाइब्रिड क्वांटम-क्लासिकल मॉडल आमतौर पर क्लासिकल बेसलाइन की तुलना में प्रायोगिक मूल्यों के करीब रहे, जिसमें HQCNN-SE और HQCNN-HEA ने विभिन्न डोपेंट स्तरों में सबसे विश्वसनीय सहमति दिखाई।

महत्व और दावे
लेखक दावा करते हैं कि यह कार्य सिरेमिक पिगमेंट के प्रमुख गुणों की भविष्यवाणी करने के लिए प्रयोग, प्रथम-सिद्धांत गणनाओं और न्यूरल नेटवर्क को जोड़ने वाले एक प्रभावी ढांचे को प्रदर्शित करता है। इसकी प्राथमिक नवीनता रंग और बैंडगैप मानों के प्रत्यक्ष पूर्वानुमान के लिए क्लासिकल और हाइब्रिड क्वांटम-क्लासिकल न्यूरल नेटवर्क के अनुप्रयोग में निहित है।

अध्ययन यह दावा करता है कि हाइब्रिड आर्किटेक्चर, विशेष रूप से $E_g$ और क्रोमैटिसिटी में रुझानों को पकड़ने के लिए, क्लासिकल मॉडलों की तुलना में बेहतर भविष्य कहनेवाला प्रदर्शन और अधिक सुसंगत सहमति प्रदान करते हैं। यह कार्य SHAP विश्लेषण द्वारा प्रमाणित, भविष्यवाणी तंत्र के अधिक संक्षिप्त और भौतिक रूप से सुसंगत प्रतिनिधित्व प्रदान करने के लिए हाइब्रिड क्वांटम-क्लासिकल मॉडलों की क्षमता को उजागर करता है। डोप्ड स्ट्रक्चरल डेटा या व्यापक प्रायोगिक डेटाबेस की उपलब्धता के संबंध में सीमाओं को स्वीकार करते हुए, यह शोध इस एकीकृत दृष्टिकोण को सामग्री डिजाइन के लिए एक व्यवहार्य रणनीति के रूप में प्रस्तुत करता है, जो हार्डवेयर क्षमताओं के बढ़ने के साथ पूर्ण क्वांटम मशीन लर्निंग मॉडलों की भविष्य की उपयोगिता की ओर संकेत करता है।

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