Optical probing of phononic properties of a tin-vacancy color center in diamond

Sintesi Tecnica: Sonda Ottica delle Proprietà Fononiche di un Centro di Colore Vacanza di Stagno in Diamante

Problematica
I centri di colore del gruppo IV (G4V) nel diamante (come il silicio-vacanza, SiV) sono candidati promettenti per le tecnologie quantistiche grazie alla loro struttura con simmetria d'inversione, che offre resistenza al rumore di carica. Tuttavia, la loro utilità è limitata dalla decoerenza derivante dalle interazioni fononiche tra gli stati orbitali di terra scissi. Sebbene il centro di vacanza di stagno (SnV) carichi negativamente esibisca proprietà di coerenza superiori a circa 1 K rispetto ai centri SiV e germanio-vacanza (GeV) — attribuito a una grande scissione spin-orbita dello stato fondamentale (~850 GHz) — una comprensione quantitativa della sua dinamica di accoppiamento fononico rimane incompleta.

Misurare direttamente i processi fononici ultrafast (che avvengono su scale temporali di picosecondi) nel dominio del tempo è difficile a causa dei limiti nella sincronizzazione degli impulsi e nel jitter di rilevamento dei fotoni. Inoltre, la transizione ottica "D" dell'SnV, che ha origine dallo stato orbitale fondamentale superiore, è stata storicamente difficile da misurare spettroscopicamente perché la popolazione termica di questo stato è trascurabile alle temperature criogeniche. Di conseguenza, i coefficienti di accoppiamento fononico e i tassi di rilassamento chiave per l'SnV non sono stati pienamente caratterizzati.

Metodologia
Gli autori hanno impiegato una strategia a doppio approccio combinando la spettroscopia dipendente dalla temperatura e il Trappolaggio di Popolazione Coerente (CPT) per investigare un emettitore SnV di alta qualità (E1) con una larghezza di riga limitata dal tempo di vita e un secondo emettitore (E2) incorporato in un nanopillar.

1. Allargamento della riga dipendente dalla temperatura:

   • Il team ha eseguito la spettroscopia di eccitazione di fotoluminescenza (PLE) sulla transizione "C" (stato fondamentale inferiore allo stato eccitato) e sulla transizione "D" (stato fondamentale superiore allo stato eccitato) a temperature comprese tra 4 K e 40 K.
   • Ad alte temperature, dove le larghezze di riga superavano l'intervallo di scansione del laser, sono stati utilizzati spettri di fotoluminescenza (PL).
   • I dati sono stati analizzati per separare i regimi di allargamento a singolo fonone e a due fononi. Il regime a singolo fonone è stato modellato utilizzando equazioni basate sulla distribuzione di Boltzmann, mentre il regime a due fononi è stato adattato utilizzando una dipendenza temporale cubica ($T^3$).
   • Anche gli spostamenti spettrali delle linee a zero fonone sono stati analizzati per distinguere tra effetti di espansione termica e interazioni fononiche.

2. Trappolaggio di Popolazione Coerente (CPT):

   • Per accedere ai tassi di rilassamento ultrafast nel dominio del tempo tramite il dominio della frequenza, sono stati condotti esperimenti CPT a 4 K.
   • Una configurazione di energia di tipo lambda è stata pilotata utilizzando due laser: il laser "C" mantenuto in risonanza con la transizione C e il laser "D" scansionato attraverso la transizione D.
   • I risultanti cali di fluorescenza (stati scuri) sono stati analizzati integrando numericamente un'equazione master di Lindblad. Ciò ha permesso l'estrazione del tasso di rilassamento fononico orbitale ($\gamma_-$) e del tasso di eccitazione ($\gamma_+$) senza richiedere il rilevamento diretto nel tempo con risoluzione di picosecondi.

Risultati Chiave

• Regimi Fononici e Coefficienti di Accoppiamento: Lo studio ha identificato una temperatura di transizione di circa 24 K. Al di sotto di questa soglia, i processi a singolo fonone dominano l'allargamento della riga; al di sopra, i processi a due fononi (che scalano come $T^3$) diventano dominanti. Gli autori hanno estratto i parametri di accoppiamento elettrone-fonone $\alpha_-$ e $\alpha_+$, con $\alpha_-$ che corrisponde ai valori precedentemente riportati per sistemi simili.
• Spostamenti Spettrali: L'analisi dello spostamento spettrale dipendente dalla temperatura ha rivelato che i modelli di espansione termica non riuscivano a spiegare le tendenze osservate. Inveve, gli spostamenti sono stati descritti accuratamente da un modello di accoppiamento dell'SnV con fononi di simmetria E, confermando la prevalenza di questi modi fononici al di sotto di 110 K.
• Tempi di Rilassamento Ultrafast: Gli esperimenti CPT hanno fornito un tempo di depolarizzazione orbitale ($T_-$) di circa 31 (5) ps e un tempo di eccitazione orbitale ($T_+$) di 958 (138) ns a 4 K. Questi risultati sono stati ottenuti con una risoluzione di picosecondi trasformando l'informazione spettrale nella sua variabile temporale coniugata.
• Implicazioni per la Coerenza di Spin: Utilizzando i tassi estratti, gli autori hanno stimato il tempo di dephasing dello spin ($T^*_2$) limitato dagli effetti termici. A 1.8 K, il tempo di eccitazione orbitale calcolato è di ~91 ms, un ordine di grandezza superiore ai tempi di coerenza dello spin attualmente registrati (10 ms).

Significatività e Rivendicazioni
L'articolo sostiene di fornire la prima quantificazione sperimentale dei tassi di accoppiamento fononico per i centri SnV a 4 K, una temperatura operativa standard per i criostati ad elio. Avendo misurato con successo la transizione D, precedentemente inaccessibile, e utilizzando la CPT per risolvere la dinamica dei picosecondi, il lavoro stabilisce che:

1. I fononi non sono il fattore limitante per la coerenza dello spin dell'SnV a temperature di 1.8 K e inferiori, poiché i tempi di rilassamento mediati dai fononi sono significativamente più lunghi dei record attuali di coerenza dello spin.
2. La CPT è un metodo superiore per caratterizzare la decoerenza ultrafast in emettitori allo stato solido, offrendo una risoluzione che va oltre i limiti di jitter dei comuni fotodiodi a valanga e la complessità delle misure pump-probe dirette nel dominio del tempo.
3. Il ramo superiore dello stato fondamentale orbitale dell'SnV è a vita breve (~30 ps), impedendogli di servire come qubit pratico, similmente a quanto osservato per i centri SiV. Tuttavia, il ramo inferiore rimane robusto per le applicazioni di elaborazione dell'informazione quantistica.

Gli autori concludono che questi risultati forniscono un benchmark necessario per le prestazioni dei qubit G4V e supportano l'SnV come una piattaforma favorevole per l'elaborazione dell'informazione quantistica fotonica integrata.