Layer-selective chirality switch in bilayer graphene intercalated by Janus monolayers

Sintesi Tecnica: Switch di chiralità selettivo per strato in grafene bilayer intercalato da monostrati Janus

Problematica
Le applicazioni spintroniche richiedono materiali con un significativo accoppiamento spin-orbita (SOC) o ordine magnetico, proprietà spesso assenti in materiali ad alta mobilità come il grafene. Sebbene gli eterostrutture di van der Waals (vdW) permettano di ingegnerizzare le proprietà desiderate tramite l'effetto di prossimità, i pratici dispositivi di logica spin richiedono non solo la generazione di correnti di spin, ma anche la capacità di controllarne la direzione. Le precedenti proposte per il controllo della direzione della corrente di spin, come l'inversione della polarizzazione ferroelettrica nelle eterostrutture grafene/In$_2$Se$_3$, si basano sulla manipolazione attiva del materiale ferroelettrico. Questo lavoro affronta la necessità di un meccanismo più diretto per controllare la chiralità della texture di spin indotta da Rashba, che determina la direzione del flusso di corrente di spin, mediante l'ingegnerizzazione simultanea di texture di spin opposte nei due strati di grafene bilayer.

Metodologia
Lo studio impiega un approccio teorico multi-scala che combina calcoli primi principi con modellazione efficace:

1. Teoria del Funzionale della Densità (DFT): I calcoli sono stati eseguiti utilizzando Quantum ESPRESSO con correzioni di van der Waals, correzioni di dipolo e pseudopotenziali totalmente relativistici per trattare il SOC. Sono stati modellati due eterostrutture:
   • Gr/WSSe/Gr: Grafene bilayer intercalato da un monostrato Janus non magnetico di WSSe.
   • Gr/MnSSe/Gr: Grafene bilayer intercalato da un monostrato Janus magnetico di MnSSe (specificamente un antiferromagnete di tipo-A con configurazione di spin fuori dal piano).
   • La densità di stati proiettata (pDOS) e le strutture a bande risolte per strato sono state analizzate per confermare il disaccoppiamento dei layer di grafene e l'assenza di ibridazione vicino al livello di Fermi.
2. Modellazione Tight-Binding: Sono stati costruiti hamiltoniani efficaci per lo strato superiore e inferiore di grafene.
   • Per il caso non magnetico (WSSe), il modello include termini orbitali, SOC intrinseco e SOC di Rashba ($H_{orb} + H_I + H_R$).
   • Per il caso magnetico (MnSSe), è stato aggiunto un termine di scambio-prossimità ($H_{ex}$) per tenere conto dell'ordine antiferromagnetico del layer di MnSSe.
   • I parametri per questi modelli sono stati estratti adattando i calcoli alle strutture a bande DFT e ai valori di aspettativa di spin vicino ai punti K e K'.
3. Calcolo dell'Effetto Rashba-Edelstein: L'efficienza di conversione carica-spin ($\alpha_{REE}$) è stata calcolata utilizzando la teoria della risposta lineare e la formula di Kubo (formulazione di Smrčka-Středa). Ciò ha comportato il calcolo dell'accumulo di spin fuori equilibrio ($\delta S_y$) e della corrente di carica ($\delta J_x$) in risposta a un campo elettrico, integrando i contributi della superficie di Fermi e del mare di Fermi.

Contributi Chiave e Risultati

• Disaccoppiamento degli Strati e Asimmetria: L'intercalazione di monostrati Janus (WSSe o MnSSe) rompe la simmetria speculare orizzontale del grafene bilayer con stacking AA. L'asimmetria strutturale intrinseca dei layer Janus (ambienti diversi per S e Se per il grafene superiore e inferiore) sposta i coni di Dirac dei due strati di grafene verso potenziali chimici differenti, disaccoppiandoli efficacemente.
• Chiralità di Rashba Opposta:
  • In Gr/WSSe/Gr, i due strati di grafente sperimentano campi elettrici efficaci opposti a causa della geometria di prossimità invertita. Ciò induce un SOC di Rashba con segni opposti ($\lambda_R \approx -0,309$ meV per lo strato superiore, $+0,490$ meV per lo strato inferiore).
  • In Gr/MnSSe/Gr, l'ordine magnetico induce interazioni di scambio opposte nei due strati. Sebbene l'interazione di scambio domini la scala energetica, anche il SOC di Rashba presenta segni opposti ($\lambda_R \approx -0,018$ meV per lo strato superiore, $+0,105$ meV per lo strato inferiore).
• Switch di Chiralità Selettivo per Strato: I segni opposti del SOC di Rashba portano a chiralità opposte della texture di spin nel piano nei due strati di grafene. Di conseguenza, il coefficiente di Rashba-Edelstein ($\alpha_{REE}$) ha segni opposti per i due strati.
• Corrente di Spin Regolabile tramite Gate: I calcoli dimostrano che la direzione della corrente di spin può essere controllata indipendentemente tramite gating dello strato superiore o inferiore. L'attivazione dello strato superiore genera una corrente di spin in una direzione, mentre l'attivazione dello strato inferiore genera una corrente di spin nella direzione opposta.
• Differenze di Magnitudo: In entrambe le eterostrutture, la magnitudo di $|\alpha_{REE}|$ è maggiore per lo strato inferiore di grafene, riflettendo un accoppiamento Rashba indotto per prossimità più forte in quello strato.

Significatività e Rivendicazioni
Il documento afferma che il grafene bilayer intercalato da monostrati Janus rappresenta una piattaforma promettente per dispositivi spintronici a gate-tunable e selettivi per strato. La significatività primaria risiede nel meccanismo dello switch di chiralità:

• A differenza delle precedenti proposte che si affidano allo switching della polarizzazione di un materiale ferroelettrico, questo meccanismo è intrinseco alla geometria dell'eterostruttura.
• Lo switch viene attivato semplicemente selezionando quale strato di grafene trasporta la corrente tramite gating elettrostatico, offrendo una via più semplice e diretta per controllare la direzione della corrente di spin.
• Il sistema Gr/WSSe/Gr è evidenziato come una piattaforma sperimentalmente accessibile, dato che i monostrati Janus di WSSe sono già stati sintetizzati.
• Il sistema Gr/MnSSe/Gr funge da caso modello per dimostrare la generalità del meccanismo in presenza di sia SOC indotto per prossimità che interazioni di scambio fuori dal piano, notando che la differenza di energia tra le configurazioni magnetiche in-plane e fuori dal piano è trascurabile (0,19 meV per atomo di Mn), suggerendo che la stabilizzazione sperimentale è fattibile con substrati adeguati.

Il lavoro conclude che questo approccio apre la strada a dispositivi di logica spin basati su eterostrutture vdW dove la direzione della corrente di spin è controllata tramite gating selettivo per strato.