High-frequency magnetotransport in LaMnO3 samples synthesized by microwave irradiation versus conventional heating

Sintesi Tecnica: Magnetotrasporto ad alta frequenza in campioni di LaMnO$_3$ sintetizzati tramite irraggiamento a microonde rispetto al riscaldamento convenzionale

Definizione del Problema
Sebbene i manganiti drogati con lacune (La$_{1-x}$A$_x$MnO$_3$) siano stati ampiamente studiati per la loro magnetoresistenza colossale (CMR) in condizioni di corrente continua (dc), le segnalazioni di magnetoresistenza in corrente alternata (ac) a frequenze superiori a pochi kilohertz sono scarse. Nello specifico, il comportamento del magnetotrasporto nell'intervallo dei gigahertz (GHz) rimane ampiamente inesplorato, in particolare per il composto puro LaMnO$_3$ (LMO). Inoltre, non è chiaro come i metodi di riscaldamento rapido, come la sintesi a microonde (MW), alterino le proprietà strutturali e magnetiche di LMO rispetto al riscaldamento convenzionale (CH), e se tali modifiche influenzino i fenomeni di trasporto ad alta frequenza.

Metodologia
Lo studio confronta due campioni policristallini di LaMnO$_3$ preparati tramite due diverse vie termiche:

1. MW-LMO: Sintetizzato mescolando precursori stechiometrici di La$_2$O$_3$ e Mn$_2$O$_3$, seguiti da irraggiamento in un forno a microonde multimodo (2,45 GHz, 1,6 kW). Il campione è stato riscaldato rapidamente fino a 1100 °C (tempo di sosta di 15 min) ed è stato raffreddato naturalmente.
2. CH-LMO: Preparato tramite reazione allo stato solido convenzionale in un forno elettrico, che prevede il preriscaldamento a 1000 °C, la calcinazione a 1100 °C per 12 ore e la sinterizzazione a 1100 °C per 24 ore.

Entrambi i campioni sono stati sottoposti a una caratterizzazione completa:

• Strutturale: Diffrazione di raggi X (XRD) su polvere a temperatura ambiente con raffinamento Rietveld e microscopia elettronica a scansione (SEM).
• Magnetismo e Trasporto DC: Misure della magnetizzazione dipendente dalla temperatura (M-T) e della resistività dc ($\rho$-T).
• Trasporto ad Alta Frequenza: La resistenza ac ($R$) e la reattanza ($X$) sono state misurate da 0,9 a 3 GHz sotto un campo magnetico dc variabile ($H = \pm 2,6$ kOe) a 300 K utilizzando un analizzatore di impedenza a radiofrequenza.
• Assorbimento a Microonde: Per corroborare i risultati del trasporto, è stato misurato l'assorbimento a microonde dipendente dal campo magnetico utilizzando una guida d'onda coplanare (CPW) e un analizzatore di rete vettoriale (da 10 MHz a 7,8 GHz).

Risultati Chiave

• Differenze Strutturali e Microstrutturali: Il campione CH-LMO è cristallizzato in una struttura ortorombica (gruppo spaziale Pnma) con una dimensione media dei grani di 4 $\mu$m. Al contrario, il campione MW-LMO ha esibito una struttura romboedrica (gruppo spaziale R-3c) con dimensioni dei grani significativamente più piccole (0,5 $\mu$m).
• Proprietà Magnetiche e di Trasporto DC:
  • CH-LMO: Si è comportato come un antiferromagnete cantato isolante al di sotto di 140 K, coerentemente con lo stechiometrico LaMnO$_3$.
  • MW-LMO: Ha esibito un comportamento metallico ferromagnetico con una temperatura di Curie ($T_C$) di 240 K e una transizione isolante-metallo vicino a $T_C$. Possedeva una magnetizzazione più elevata (3,15 $\mu_B$/Mn a 80 K) rispetto a CH-LMO (2,0 $\mu_B$/Mn), suggerendo una maggiore densità di portatori di carica (lacune).
• Magnetoresistenza (MR) ad Alta Frequenza:
  • CH-LMO: Ha mostrato una diminuzione graduale della resistenza all'aumentare del campo magnetico in tutte le frequenze (0,9–3 GHz), tipica della magnetoresistenza standard.
  • MW-LMO: Ha esibito un'anomalia distinta. Mentre il comportamento tra 1,0 e 1,2 GHz somigliava a quello del campione CH, un prominente picco positivo di resistenza è emerso a campi di risonanza specifici ($H_r$) per frequenze $f \ge 1,4$ GHz. Tale picco si è spostato linearmente verso campi più elevati all'aumentare della frequenza. L'entità della MR positiva è aumentata dallo 0,34% a 2,2 GHz allo 0,54% a 3 GHz.
• Analisi della Risonanza: La relazione lineare tra il campo di risonanza e la frequenza ($f = \gamma H_r / 2\pi$) ha fornito un rapporto giromagnetico corrispondente a un fattore g di ~2,01. Questa dipendenza lineare è stata confermata indipendentemente dalle misure di assorbimento a microonde (parametro S$_{21}$), che hanno mostrato minimi corrispondenti nella trasmissione agli stessi campi di risonanza.

Significato e Rivendicazioni
Gli autori attribuiscono l'anomalo picco positivo di MR nel campione MW-LMO all'eccitazione di spin guidata dalla corrente (risonanza paramagnetica) nello stato paramagnetico. La corrente alternata genera un campo magnetico ac trasversale (campo di Oersted) che induce la precessione del sistema di spin quando il campo dc esterno soddisfa la condizione di risonanza ($H_r$). Questa risonanza massimizza la perdita magnetica ($\mu_t''$), aumentando così l'impedenza superficiale e la resistenza osservata.

Lo studio conclude che l'osservazione di questo effetto è subordinata a una densità ottimale di lacune. L'assenza di questa caratteristica di risonanza nel campione CH-LMO (che è un isolante con minore densità di portatori) e la sua presenza nel campione MW-LMO (un metallo ferromagnetico con maggiore densità di portatori) suggerisce che una concentrazione sufficiente di portatori itineranti sia necessaria per facilitare questo fenomeno di magnetotrasporto ad alta frequenza. Il lavoro evidenzia come la sintesi a microonde non solo alteri la struttura cristallina e lo stato fondamentale magnetico di LaMnO$_3$, ma permetta anche l'osservazione di dinamiche di spin nell'intervallo dei GHz che sono inaccessibili nei campioni preparati con metodi convenzionali.