Visualizing Pair-breaking Scattering Interference in Bulk FeSe

문제 정의
최근 주사 터널링 현미경(STM) 연구들은 다양한 물질에서 공간적으로 주기적인 초전도 갭($\Delta$) 변조를 확인하였다. 이러한 변조는 흔히 페어 밀도 파동(Pair Density Wave, PDW) 질서, 즉 전자들이 유한한 중심 운동량($\mathbf{Q}$)을 가진 채 쌍을 이루어 입자-정공 대칭적인 갭 변조($\Delta(\mathbf{r}) \propto \cos(\mathbf{Q} \cdot \mathbf{r})$)를 생성하는 상태의 결과로 간주된다. 그러나 기존의 스핀 또는 전하 밀도 파동(S/CDW) 질서가 없는 초전도체에서 이러한 변조를 근본적인 PDW의 결과로 돌리는 것은 논쟁의 여지가 있다. 이에 대한 대안적 기원으로 쌍-파괴 산란 간섭(Pair-Breaking Scattering Interference, PBSI)이라 불리는 이론적 메커니즘이 제안되었다. PBSI는 자기 불순물에 의한 산란이 유한한 운동량을 가진 페어링 없이도 주기적인 갭 변조를 유도할 수 있음을 시사한다. 진정한 PDW 상태와 PBSI에 의해 유도된 변조를 구별하는 것은 매우 중요한 과제이며, 특히 스핀/전하 밀도 파동 질서가 존재하지 않는 벌크 FeSe와 같은 물질에서 그러하다.

방법론
저자들은 단순한 구조, 확립된 페르미 표면, 그리고 고유한 밀도 파동 질서의 부재를 특징으로 하는 네마틱 $s_{\pm}$-파이브 초전도체인 벌크 FeSe를 연구 대상으로 삼았다. PBSI의 징후를 격리하고 특성화하기 위해, 본 연구는 300 mK에서 초전도 니오븀(Nb) 팁을 이용한 주사 조셉슨 터널링 현미경(Scanned Josephson Tunneling Microscopy, SJTM)을 사용하였다. 이 방식은 미세한 갭 변조를 분해하는 데 필수적인, 페르미-디락 한계를 넘어서는 향상된 에너지 해상도를 제공한다.

실험 전략은 세 가지 주요 기술을 포함한다:

1. 갭 매핑(Gap Mapping): 각 픽셀에서 $dI/dV$스펙트럼을 획득하여$\alpha$및$\epsilon$전자/정공 포켓에 대한 공간 의존적 초전도 갭($\Delta_{0,2}^{\pm}(\mathbf{r})$및$\Delta_{1,2}^{\pm}(\mathbf{r})$)을 추출하였다. 데이터는 FeSe의 국소 상태 밀도(LDOS)를 얻기 위해 디콘볼루션(deconvolution)되었다.
2. 조셉슨 전류 이미징(Josephson Current Imaging): 최대 조셉슨 터널링 전류($I_J \propto I_c^2$)를 매핑하여 초전도 밀도 변조를 시각화하였다.
3. 위상 참조 준입자 간섭(Phase-Referenced Quasiparticle Interference, QPI): 서로 다른 에너지에서의 미분 전도도 $g(\mathbf{r}, E)$의 위상 관계를 분석하였다. 푸리에 공간에서 일반화된 위상 참조 신호 $g_{pr}(\mathbf{q}, E', E'') = |g(\mathbf{q}, E')| \cos[\theta(\mathbf{q}, E') - \theta(\mathbf{q}, E'')]$를 계산하여 변조의 본질을 독립적으로 조사하였다.

주요 결과

• 자기 산란체 식별: 본 연구는 유-시바-루시노프(Yu-Shiba-Rusinov, YSR) 상태를 보이는 FeSe 내의 하부 표면 점 결함을 식별하였다. 이 상태들은 비대칭적인 피크 높이와 공간적 분산을 동반하며, 날카롭고 입자-정공 대칭적인 인갭(in-gap) 결합 상태($E \approx \pm 2.47$ meV)로 나타났으며, 조셉슨 전류의 억제를 동반하였다. 이러한 특징들은 자기 불순물의 존재를 확인시켜 준다.
• 갭 변조 관찰: 갭 매핑 결과, 이러한 자기 불순물 주변에서 주기적인 초전도 갭의 공간적 변조가 관찰되었다. 이 변조는 입자-정공 대칭적이었으며 $\mathbf{q}_{\Gamma M}$ 방향을 따라 정렬되어 있었다.
• 파수 일관성: 관찰된 갭 변조의 파수($1.3 \text{ nm}^{-1}$)는 $\alpha$ 및 $\epsilon$ 포켓 내의 바나나 모양 등에너지 등면(constant energy contour)의 끝단들을 연결하는 포켓 내부 산란 벡터($\mathbf{Q}_0$ 및 $\mathbf{Q}_1$)와 일치하였다.
• 대칭성 및 위상 분석:
  • 대칭화된 갭 분석($\Delta^{sym}$)은 $\mathbf{Q}_0$에서 변조 강도가 강화됨을 보여주었고, 반대칭 분석($\Delta^{anti}$)은 이를 억제함을 보여주어, 양(+)과 음(-)의 코히어런스 피크가 위상이 같은 공간적 변조를 가짐을 확인하였다.
  • 위상 참조 QPI 이미징은 코히어런스 피크 외부($\pm 3.87$ meV)에서의 전도도 변조는 위상이 같고, 내부($\pm 3.23$ meV)에서는 위상이 반대임을 입증하였다. $\mathbf{Q}_0$에서의 $g_{pr}(\mathbf{q}, E', E'')$ 신호의 부호 패턴은 $s=1$(부호 보존) 포켓 내부 PBSI에 대한 이론적 예측과 일치하였다.
  • 조셉슨 전류 이미징은 갭 변조와 동일한 방향을 따라 희미한 변조를 보여주었으며, 이는 자기 불순물 주변의 $I_J(\mathbf{r})$와 $\Delta(\mathbf{r})$의 동시 변조에 대한 이론적 예측과 일치한다.

의의 및 주장
본 논문은 기존의 전하 또는 스핀 밀도 파동 질서가 없는 초전도체에서 주기적인 갭 변조를 생성하는 실행 가능한 메커니즘으로서 쌍-파괴 산란 간섭(PBSI)을 확립한다. 복합적인 PDW 구동 요인이 없는 물질인 벌크 FeSe에서 이러한 징후를 입증함으로써, 저자들은 PBSI와 근본적인 유한 운동량 페어링(PDW)을 구별하기 위한 기준을 제공한다.

본 연구는 관찰된 갭 변조 진폭(0.12 meV)이 복합 PDW가 보고된 물질들보다 실질적으로 크다는 점을 강조한다. 따라서 저자들은 지배적인 밀도 파동 질서가 없는 상태에서 상당한 크기의 주기적 갭 변조를 PDW 상태의 결과로 돌릴 때 주의가 필요하다고 주장한다. 또한, 본 연구는 직접적인 갭 매핑을 대체할 수 있는, PBSI를 진단하기 위한 직접적이고 독립적인 프로브로서 위상 참조 QPI 이미징을 도입하였다. 마지막으로, 결과는 다중 이방성 갭을 포함하는 포켓 간 산란 과정에서 발생하는 PBSI 징후에 대한 추가적인 이론적 연구를 촉구한다.