Field-induced topological Hall effect and butterfly-shaped magnetoresistance in the centrosymmetric antiferromagnet EuAuAs

기술 요약: 중심 대칭 반강자성체 EuAuAs에서의 자기장 유도 위상 홀 효과 및 나비 모양 자기저항

문제 제기
자기 물질에서 자기적 자유도와 전자적 자유도 사이의 결합이 복잡한 수송 현상을 생성한다는 것은 잘 알려져 있으나, 중심 대칭 반강자성체에서 위상 홀 효과(topological Hall effect, THE)와 자기저항(magnetoresistance, MR)을 구동하는 구체적인 메커니즘은 여전히 활발한 연구 분야이다. Dzyaloshinskii–Moriya 상호작용(DMI)이 스카미온을 안정화하는 비중심 대칭계와 달리, 중심 대칭계는 이러한 고유한 대칭성 깨짐이 없으나 여전히 위상적 스핀 구조를 나타낼 수 있다. EuTX 계열(T = 전이 금속, X = 프닉토젠)은 이러한 현상을 연구하기 위한 유망한 플랫폼을 제공하지만, EuAuAs의 자기성과 수송 특성, 특히 자기 구조와의 관계에 대한 상세한 이해는 이전에는 불분명했다.

연구 방법
저자들은 비스무트 플럭스법을 사용하여 고품질의 EuAuAs 단결정을 합성하였다. 결정의 구조적 품질은 분말 및 단결정 X선 회절(XRD)을 통해 검증되었으며, 육방정계 ZrBeSi형 구조(공간군 $P6_3/mmc$)임을 확인하였다. 자기적 특성은 Quantum Design MPMS-3 시스템을 사용하여 측정되었으며, 자기장이 $ab$평면에 평행할 때($H \parallel ab$)와$c$축에 평행할 때($H \parallel c$)의 영자기장 냉각(ZFC) 및 자기장 냉각(FC) 자화율, 그리고 자기장 의존 자화($M(H)$) 곡선을 측정하였다. 전기적 수송 측정은 Quantum Design PPMS-14 T 시스템에서 수행되었다. 홀 저항률($\rho_{xz}$)과 종방향 저항률($\rho_{xx}$)은 전류가 $c$축을 따라 흐르고($I \parallel c$) 자기장이 $ab$평면에 평행한 경우, 그리고$H \parallel c$및$I \parallel ab$인 구성으로 측정되었다. 각도 의존적 MR 측정은 자기장을 $c$축에서 $ab$ 평면 방향으로 회전시키며 수행되었다.

주요 결과

• 결정 구조 및 저항률: EuAuAs는 자성을 띠는 Eu 층과 비자성인 Au–As 층이 교대로 나타나는 층상 구조로 결정된다. 저항률 측정 결과 금속성 거동을 나타냈다. 강한 전자적 이방성이 관찰되었는데, $c$축 방향의 종방향 저항률($\rho_{zz}$)이 $ab$평면에서의 저항률($\rho_{xx}$)보다 현저히 높았다.
• 자기적 특성: 자기 자화율 측정 결과 $H \parallel ab$에서 $T_N \approx 5.7$ K, $H \parallel c$에서 $T_N \approx 6.3$ K인 반강자성(AFM) 전이가 관찰되었다. Curie-Weiss 피팅 결과 양(+)의 Weiss 온도를 얻었으며, 이는 상자성 영역에서의 강자성 상호작용을 시사한다.
  • $H \parallel ab$의 경우, $M(H)$ 곡선은 약 0.5 T($H_t^{ab}$)에서 뚜렷한 메타자성 전이를 보였으며, 0.6 T 미만에서 작은 이력 현상(hysteresis loop)을 보였다.
  • $H \parallel c$의 경우, $M(H)$ 곡선은 매끄러웠으며 메타자성 전이나 이력 현상이 나타나지 않았다.
  • 포화 자화는 $H \parallel ab$에서 $\sim$2.5 T, $H \parallel c$에서 $\sim$3.5 T에서 도달하였으며, 그 값은 이론적인 Eu의 모멘트인 $7.0 \mu_B$/Eu에 근접하여 이평면 이방성(easy-plane anisotropy)을 나타냈다.
• 위상 홀 효과 (THE): $H \parallel ab$ 및 $I \parallel c$ 조건의 AFM 상태에서 뚜렷한 THE가 관찰되었다. 전체 홀 저항률을 일반 홀, 이상 홀, 위상 홀 성분으로 분리함으로써, 저자들은 1.1 T에서 $\sim$0.32 $\mu\Omega$cm로 정점을 찍는 위상 홀 저항률($\rho_{xz}^T$)을 추출하였다.
  • $\rho_{xz}^T$ 신호는 자기장이 증가함에 따라 부호 역전(양에서 음으로)을 보이며, 포화 자기장($H_s^{ab} \approx 3.35$ T) 근처에서 소멸한다.
  • 이 신호는 $T_N$ 미만 및 $H_s^{ab}$ 이하의 온도와 자기장 범위에 국한되어 나타나며, 메타자성 전이 영역과 상관관계를 갖는다.
• 자기저항 (MR):
  • $H \parallel ab$ 및 $I \parallel c$의 경우, 저온에서 메타자성 전이 자기장 근처에서 정점을 찍는 약한 나비 모양의 음(-)의 MR이 관찰되었다.
  • $H \parallel c$ 및 $I \parallel ab$의 경우, 자화 곡선에서는 나타나지 않는 뚜렷한 나비 모양의 MR 이력 현상이 관찰되었다. 이 이력 현상은 각도 의존성이 강하여, 자기장이 $c$축에서 $ab$ 평면으로 회전함에 따라 감소한다.

해석 및 메커니즘
저자들은 관찰된 THE를 자기장에 의해 유도된 비공면(noncoplanar) 스핀 구조로부터 발생하는 유한한 스칼라 스핀 카이랄리티(scalar spin chirality, SSC)의 결과로 돌린다. EuAs는 중심 대칭 구조이므로, 이러한 구조의 형성은 벌크 DMI보다는 메타자성 전이와 이방성 자기 구성 간의 경쟁에 의해 구동되는 것으로 보인다. THE의 부호 역전은 비공면 AFM 상태의 재구조화로 해석된다.

나비 모양의 MR, 특히 자화 곡선에서는 매끄럽게 나타나지만 $H \parallel c$에서 관찰되는 이력 현상은 반강자성 도메인의 진화 및 도메인 벽 피닝(domain-wall pinning)과 연관되어 있다. MR의 강한 각도 의존성은 이러한 도메인 역학이 시스템의 자기 이방성에 의해 지배됨을 시사한다.

의의
본 연구는 중심 대칭 반강자성체인 EuAs에서의 자기적 구조와 전자 수송 사이의 상호작용에 대한 체계적인 조사를 제공한다. 주요 기여는 다음과 같다:

1. 중심 대칭 AFM에서의 THE 확인: 벌크 DMI 없이도 자기장에 의해 유도된 비공면 스핀 구조가 중심 대칭계에서 유의미한 THE를 생성할 수 있음을 입증하였다.
2. 수송 및 자기 전이의 상관관계 확립: 메타자성 전이, 부호가 역전되는 THE, 그리고 저자기장 MR 이상 현상 사이의 직접적인 연결 고리를 확립하였다.
3. 도메인 역학에 대한 통찰: 나비 모양의 MR 이력 현상이 자화 곡선이 매끄럽게 보일 때조차도 AFM 도메인의 진화와 피닝을 탐지하는 민감한 프로브 역할을 할 수 있음을 밝혔다.

이 결과는 자기장에 의해 유도된 스핀 구조와 자기 도메인 역학이 EuAs의 자기 수송 특성에서 결정적인 역할을 한다는 것을 시사하며, 중심 대칭 반강자성체의 물리학에 대한 새로운 통찰을 제공한다.