Reticulating Local Dynamics in Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks
이 연구는 방사광 X선 쌍 분포 함수 분석과 머신러닝 가속 분자 역학 시뮬레이션을 결합함으로써, 3차원 공유 결정 유기 골격 구조 내 구성 단위의 기하학적 구조와 강성 변화가 어떻게 국부적 링커 역학 및 링커 간 결합을 조절하는지를 밝혀내어, 게스트 흡착과 기계적 반응을 제어하기 위한 설계 청사진을 확립하였다.
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벽돌과 모르타르가 아니라, 거대하고 다공성인 비계(scaffold)를 형성하기 위해 서로 연결된 작고 단단한 기하학적 모양들로 만들어진 세상을 상상해 보십시오. 공유 결합 유기 골격 구조(covalent organic frameworks)라고 알려진 이 구조체들은 탄소, 질소, 산소와 같은 가벼운 원소들로만 이루어져 있으며, 강한 화학 결합에 의해 서로 꿰매어져 있습니다. 과학자들은 오랫동안 이러한 재료들이 특정 모양과 크기를 갖도록 설계할 수 있었으며, 이는 가스를 포집하거나, 물을 여과하거나, 촉매 역할을 하는 데 매우 탁월한 후보가 되게 했습니다. 수년 동안 초점은 정적인 구조, 즉 구멍의 크기, 터널의 모양, 그리고 골격의 전반적인 안정성에 맞춰져 왔습니다. 그러나 현실 세계의 재료는 결코 진정으로 정지해 있지 않습니다. 건물이 바람에 약간 흔들리거나 다리가 교통량에 따라 휘어지는 것처럼, 이 분자 골격들도 꿈틀거리고, 기울어지고, 이동합니다. 이러한 미세한 부분들이 어떻게 움직이는지를 이해하는 것은 매우 중요한데, 왜냐하면 이 움직임이 가스 분자와 같은 손님(guest)들이 내부로 얼마나 쉽게 들어오고, 이동하며, 혹은 그 안에 갇히게 되는지를 결정하기 때문입니다. 지금까지 이 내부 부품들이 정확히 어떻게 움직이는지 알아내는 것은 멀리서 기타 줄의 진동을 관찰하려는 것과 같았습니다. 사용 가능한 도구들은 악기의 모양은 알려줄 수 있었지만, 그 줄의 미묘하고 빠른 움직임까지는 보여주지 못했습니다.
연구팀은 이제 3차원 공유 결합 유기 골격 구조 내의 숨겨진 움직임을 관찰할 수 있는 방법을 개발했습니다. 그들은 거의 동일한 구조를 공유하지만, 그것들을 결합하는 데 사용되는 두 번째 블록의 모양과 강성에서 차이가 나는 두 가지 특정 재료에 집중했습니다. 한 재료는 단단한 12각 허브 역할을 하는 평평한 시트 형태의 분자를 사용하여 만들어졌습니다. 다른 하나는 6각 허브 역할을 하는 조밀한 3차원 분자를 사용하여 만들어졌습니다. 이 단 하나의 구성 요소를 교체함으로써, 연구진은 서로 다른 내부 기하학적 구조를 가진 두 개의 골격 구조를 만들었습니다. 내부에서 어떤 일이 일어나는지 관찰하기 위해, 그들은 두 가지 강력한 기술을 결으로 결합했습니다. 첫째, 거대한 입자 가속기에서 나오는 고에너지 X선을 사용하여 재료 내 모든 원자 쌍 사이의 거리를 측정함으로써 국부적인 구조에 대한 상세한 지도를 만들었습니다. 둘째, 머신러닝의 안내를 받는 고급 컴퓨터 시뮬레이션을 사용하여 이 원자들이 시간이 지남에 따라 어떻게 움직이는지 관찰했습니다. 이 결합을 통해 연구진은 분자의 단단하게 융합된 핵(core)의 움직임과, 그 핵에 매달린 고리들의 펄럭이는 움직임을 분리해 낼 수 있었습니다.
연구진은 분자의 단단한 핵은 건물의 중앙 기둥처럼 거의 움직이지 않고 제자리에 고정되어 있다는 것을 발견했습니다. 그러나 핵 옆에 매달린 고리들은 상당한 자유도를 가지고 흔들리고 기울어졌습니다. 평평한 시트형 허브를 가진 재료에서는, 두 종류의 서로 다른 빌딩 블록에 달린 고리들이 서로 매우 다르게 움직였습니다. 평평한 허브 위의 고리들은 어느 정도 제한되어 있었던 반면, 다른 블록의 고리들은 넓게 흔들렸습니다. 이는 부품들이 움직이는 방식의 불일치를 만들어냈습니다. 하지만 연구진이 평평한 허브를 조밀한 3차원 허브로 교체했을 때, 행동은 놀라운 방식으로 변했습니다. 새로운 허브 위의 고리들은 훨씬 더 자유롭게 흔들렸으며, 더 중요한 것은 두 빌딩 블록의 움직임이 동기화되었다는 점입니다. 독립적으로 움직이는 대신, 인접한 부품들이 서로 조율하여 변화를 공유하며 함께 움직이기 시작했습니다.
이러한 조율은 재료 내부의 빈 공간, 즉 분자들이 이동할 통로인 기공(pore)에 직접적인 영향을 미쳤습니다. 첫 번째 재료의 경우, 기공은 균일했지만 움직이는 부품들 사이의 협응이 부족했기 때문에 기공의 벽이 다소 어긋난 방식으로 움직였습니다. 두 번째 재료의 경우, 빌딩 블록들의 동기화된 움직임 덕분에 기공의 벽들이 일제히 움직였습니다. 이러한 움직임의 증가에도 불구하고, 기공의 크기와 모양은 놀라울 정도로 안정적으로 유지되었으며, 움직임 속에서도 변형되거나 붕괴되지 않았습니다. 이 연구는 재료가 어떻게 움직이는가는 단일 분자의 속성이 아니라, 그 분자가 이웃들과 어떻게 상호작용하는지의 결과라는 점을 보여줍니다. 특정 파트너와 연결하는 방식을 선택함으로써, 과학자들은 이제 전체 골격이 어떻게 휘어지고 이동할지를 미세하게 조정할 수 있게 되었습니다. 이 통찰력은 실질적인 사용에 필요한 구조적 무결성을 유지하면서도, 국부적으로는 단단하게 만들어 형태를 유지하거나, 국부적으로는 유연하게 만들어 들어오는 분자에 적응할 수 있는 재료를 설계하기 위한 새로운 청사진을 제공합니다.
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