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Synergistic Sonocatalytic Degradation of Sulfasalazine Using Green-Synthesized Nanoscale Zero-Valent Iron: Optimization, Kinetics, and Toxicity Assessment

본 연구는 참나무 잎 추출물로부터 녹색 합성된 나노 규모의 영가 철(nZVI)이 초음파 및 과산화수소와 결합된 소노-펜톤(sono-Fenton) 시스템 내에서 설파살라진과 제약 폐수를 높은 효율, 빠른 반응 속도, 상당한 무기질화 및 현저히 감소된 독성을 통해 효과적으로 분해함을 입증한다.

원저자: Salman Rahmani, Masoud Yousefi, Ebrahim Rahimi, Hamideh Akbari, Kourosh Rahmani

게시일 2026-09-07

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CC BY 4.0

원저자: Salman Rahmani, Masoud Yousefi, Ebrahim Rahimi, Hamideh Akbari, Kourosh Rahmani

원본 논문은 CC BY 4.0 (https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/) 라이선스로 제공됩니다. ✨ 이것은 아래 논문에 대한 AI 생성 설명입니다. 저자가 작성하거나 승인한 것이 아닙니다. 기술적 정확성을 위해서는 원본 논문을 참조하세요. 전체 면책 조항 읽기

우리의 수도꼭지와 강에서 흐르는 물은 점점 더 숨겨진 짐을 짊어지고 있습니다. 바로 사람들이 복용하고 흘려보낸 약물의 흔적입니다. 그중 하나인 설파살라진(sulfasalazine)은 관절염이나 장 질환과 같은 심각한 염증성 질환을 치료하는 데 사용되는 약물입니다. 이 약은 환자들에게는 도움이 되지만, 매우 끈질깁니다. 자연 상태에서 쉽게 분해되지 않으며, 표준 정수 처리 시설에서도 이를 제거하지 못하는 경우가 많습니다. 이 화학 물질이 환경에 남아 있으면 수생 생물에게 해를 끼칠 수 있고, 항생제에 저항하는 박테리아의 증가를 초래할 수 있습니다. 과학자들은 새로운 폐기물을 만들지 않으면서 이러한 지속적인 오염 물질을 파괴할 방법을 오랫동안 찾아왔으며, 대신 강력한 화학 반응을 이용해 분자를 분해하는 방식에 주목해 왔습니다.

연구팀은 이 문제를 해결하기 위해 세 가지 뚜렷한 요소를 결합한 방법을 개발했습니다. 바로 철로 만든 촉매, 과산화수소, 그리고 음파입니다. 이 촉매는 아주 작은 철 입자로, 머리핀 하나 위에 수천 개가 들어갈 정도로 작습니다. 이 접근 방식이 독특한 점은 철을 만드는 방식에 있습니다. 연구진은 가혹한 산업용 화학 물질을 사용하는 대신, 참나무 잎에서 추출한 단순한 추출물을 사용했습니다. 이 잎에는 철 원자들이 모여 작고 반응성이 높은 구체를 형성하도록 부드러운 손길처럼 안내하는 천연 화합물이 들어 있습니다. 이러한 '친환경적' 합성은 독성 부산물을 남기지 않으며, 철 입자에 식물성 물질로 된 보호층을 입혀 입자들이 안정적이고 활발하게 유지되도록 돕습니다.

이 시스템을 테스트하기 위해 연구진은 설파살사진에 오염된 물 샘플을 유리 반응기에 넣었습니다. 그다음 오크 잎 철 입자와 흔한 산화제인 과산화수소를 첨가했습니다. 그러고 나서 초음파, 즉 액체 속에서 수백만 개의 작은 기포를 생성하는 고주파 음파를 도입했습니다. 이 기포들이 터지면서 국부적으로 강렬한 열과 압력을 발생시킵니다. 이 물리적인 힘은 과산화수소를 매우 반응성이 높은 파편으로 분해하여 약물 분자를 공격하게 합니다. 철 입자는 이 반응성 파편의 생성을 가속화하는 불꽃 역할을 하며, 음파는 철이 서로 뭉쳐서 무용지물이 되지 않고 잘 분산되어 있도록 보장합니다.

결과는 놀라웠습니다. 최적의 조건에서 이 시스템은 단 90분 만에 물속의 설파살라진을 거의 96% 제거했습니다. 이 과정은 매우 효율적이어서 약물 분자가 단순히 분해되는 것을 넘어, 탄산가스와 물이라는 무해한 물질로 대부분 전환되었는데, 이를 광물화(mineralization)라고 합니다. 연구진은 세 가지 성분이 함께 작동할 때 가장 효과적이라는 것을 발견했습니다. 소리만 사용하거나, 철만 사용하거나, 혹은 과산화수소만 사용했을 때는 결과가 거의 나타나지 않았습니다. 이 세 가지 요소가 결합했을 때 비로소 강력한 시너지를 일으켰으며, 전체가 부분의 합보다 훨씬 더 큰 효과를 냈습니다.

연구진은 또한 이 방법을 염분과 다른 화학 물질이 섞여 있어 정화 과정이 까다로운 실제 제약 공장의 폐수에 대해서도 테스트했습니다. 이 어려운 환경에서도 시스템은 약물의 약 78%를 제거했으며 수중 독성을 크게 줄였습니다. 처리 전의 물은 일반적인 박테리아의 성장을 거의 90%까지 억alu(억제)할 정도로 독성이 강했습니다. 하지만 처리 후에는 이 억제율이 10~20%로 떨어졌으며, 이는 위험한 화학 물질이 환경에 훨씬 안전한 것으로 변했음을 나타냅니다.

이 연구는 흔한 나무 잎으로 만든 촉매가 소리 및 단순한 산화제와 결합했을 때, 끈질긴 의약품 오염 물질을 효과적으로 정화할 수 있음을 보여줍니다. 이 방법은 자연 재료를 사용하여 현대의 산업적 문제를 해결함으로써, 효과적이면서도 환경 친화적인 폐수 처리의 길을 제시합니다. 연구진은 철 입자가 과정 중에 안정적으로 유지되었음을 확인했으며, 시스템이 실제 폐수의 복잡한 화학 구조를 처리할 수 있음을 입증하여, 약물 오염이라는 증가하는 위협으로부터 수자원을 보호하기 위한 실질적인 도구가 될 수 있음을 시사했습니다.

기술 요약: 녹색 합성된 나노 규모 영가 철을 이용한 설파살라진의 시너지적 초음파 촉매 분해

문제 제pement
설파살라진(SSZ)은 염증성 장 질환 및 류마티스 관절염에 널리 사용되는 설폰아미드계 항생제로, 복잡한 방향족 구조와 기존 폐수 처리 방식에 대한 저항성으로 인해 수계 환경에 지속적으로 잔류한다. 이들의 지속적인 배출은 시립 및 병원 유출수 내에서 항생제 내성을 유발하고 만성적인 독성학적 위험을 초래한다. 생물학적 분해, 흡착, 막 여과와 같은 전통적인 방법들은 이러한 난분해성 화합물에 대해 효과적이지 않거나 이차 폐기물을 생성하는 경우가 많다. 고급 산화 공정(AOPs)이 해결책을 제시하지만, 전통적인 균질 펜톤 공정은 좁은 pH 범위, 과도한 슬러지 생성 및 촉매 회수 문제로 인해 한계가 있다. 또한, 유망한 불균질 촉매인 나노 규모 영가 철(nZVI)의 합성은 일반적으로 유해한 화학적 환원제에 의존하며, 이는 처리 과정의 환경적 지속 가능성을 저해한다.

방법론
본 연구는 Quercus brantii(참나무) 잎 추출물을 사용하여 녹색 방식으로 합성된 nZVI를 활용한 소노-펜톤(sono-Fenton) 시스템(US/nZVI/H₂O₂)을 개발하고 평가하였다.

촉매 합성: nZVI는 수용성 참나무 잎 추출물을 사용하여 페러스 황산염을 환원시켜 제조되었으며, 추출물은 환원제이자 캡핑제 역할을 하는 폴리페놀 화합물을 제공하였다.
특성 분석: 합성된 촉в제는 형태, 결정 구조 및 원소 구성을 확인하기 위해 FESEM, TEM, XRD, 제타 전위 및 EDS로 분석되었다.
실험 설정: 분해 실험은 초음파 프로브(20 kHz)가 장착된 배치 반응기에서 수행되었다. 시스템은 pH, nZVI 투여량, H₂O₂ 농도, 초음파 출력 및 초기 SSZ 농도를 변화시키며 최적화되었다.
분석: SSZ 분해는 HPLC를 통해 모니터링되었으며, 광물화는 총 유기 탄소(TOC) 및 화학적 산소 요구량(COD) 측정을 통해 평가되었다.
시너지 및 역학: 세 가지 구성 요소 간의 시너지 효과를 정량화하기 위해 7가지 서로 다른 시스템 구성을 비교하였다. 역학 데이터는 유사 1차 및 유사 2차 모델에 적합되었다.
실제 적용 및 독성: 최적화된 공정을 실제 제약 폐수에 적용하였다. 또한, 6가지 표준 균주(그람 음성 4종, 그람 양성 2종)에 대한 박테리아 성장 억제 분석을 통해 잔류 독성을 평가하였다.

주요 기여

녹색 합성: 본 논문은 유해한 환원제를 피하고 참나무 잎 추출물을 사용하여 안정적인 코어-쉘 구조의 nZVI 나노입자(평균 크기 ≈ 32 nm)를 성공적으로 제작함을 입증하였다.
공정 통합: 본 연구는 음향 공동 현상(acoustic cavitation)을 통해 나노입자의 응집 및 표면 비활성화를 극복함으로써, 개별 공정의 한계를 극복하는 시너지적인 삼원 시스템(초음파 + nZVI + H₂O₂)을 구축하였다.
포괄적 평가: 본 연구는 분해 역학, 광물화 효율, 실제 폐수에서의 매트릭스 효과 및 상세한 생태 독성 평가를 포함한 종합적인 평가를 제공한다.

결과

촉매 특성: 특성 분석 결과, 표면에 결합된 폴리페놀에 의해 안정화된 금속 Fe⁰ 코어와 산화철 쉘을 가진 구형 나노입자가 확인되었다. 영전하점(pHₚzc)은 6.8로 결정되었다.
최적화: 최적 조건(pH 3.0, nZVI 1.5 g L⁻¹, H₂O₂ 1.5 mM, 초음파 150 W, 90분)에서 시스템은 95.8%의 SSZ 분해율을 달enc했다.
역학 및 시너지: 분해는 유사 1차 역학을 따랐으며, 속도 상수( $k_1$ )는 0.0268 min⁻¹, 반감기( $t_{1/2}$ )는 25.9분이었다. 1보다 큰 시너지 비율(SR)은 세 구성 요소 간의 유의미한 시너지 효과를 확인시켜 주었으며, 여기서 초음파는 라디칼 생성과 촉매 분산을 향상시켰고, nZVI는 Fe²⁺의 지속적인 방출을 제공하였다.
광물화: TOC 제거율은 120분 후 **86.7%**에 도달하였으며, 이는 유기 오염물이 CO₂와 물로 상당 부분 전환되었음을 나타낸다.
실제 폐수 성능: 실제 제약 폐수에서 시스템은 78.4%의 SS_Z 제거, 55.6%의 COD 감소, 52.3%의 TOC 제거 및 72.8%의 색도 제거를 달성하였다. 매트릭스 효과가 관찰되었으며, 탄산 이온과 휴믹산이 분해 효율에 가장 강력한 억제 효과를 보였다.
독성 감소: 박테리아 성장 억제율은 모든 테스트된 균주에 대해 처리 전 89~~98%에서 처리 후 10~~21%로 급격히 감소하여, 효과적인 해독을 확인하였다.

의의
본 논문은 녹색 합성된 nZVI 기반의 소노-펜톤 시스템이 SSZ 오염수를 처리하기 위한 효과적이고 친환경적인 기술임을 주장한다. 높은 분해 및 광물화 효율과 함께 잔류 독성의 유의미한 감소를 결합함으로써, 본 연구는 고급 산화 공정에 바이오매스 유래 촉매를 사용하는 것의 실질적인 타당성을 입증한다. 본 연구의 결과는 지속적인 제약 오염물을 제거하고 그 생태적 영향을 완화하는 이중 과제를 해결하는 접근법을 제시하며, 전통적인 처리 방법의 지속 가능한 대안을 제공한다.

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