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Effect of substrate temperature on the structural, optical, and photoconductive properties of co-evaporated ZnS1-xTex thin films

본 연구는 열 공동 증착 과정에서 기판 온도를 변화시키는 것이 ZnS1-xTex 박막의 조성, 결정 구조 및 광전자 특성을 효과적으로 조절할 수 있음을 입증하며, 이를 통해 광대역 가시광선 광검출 분야에서의 잠재적 활용 가능성을 보여준다.

원저자: Camilo Andrés Velásquez Andrade, Nestor Jaime Torres

게시일 2026-09-29

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CC BY 4.0

원저자: Camilo Andrés Velásquez Andrade, Nestor Jaime Torres

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빛은 단순히 우리가 볼 수 있게 해주는 것 그 이상입니다. 그것은 과학자들이 물질의 숨겨진 본질을 탐구하기 위해 사용하는 도구입니다. 현대 전자 기기와 태양 전지의 중추를 형성하는 재료인 반도체의 세계에서, 물질이 빛을 흡수하거나 방출하는 색상은 그 내부 구조와 직접적으로 연결되어 있습니다. 이 재료들을 특정 에너지 문턱값, 즉 빛이 전기적 반응을 일으키기 위해 열어야 하는 충분히 강해야 하는 문(gate)을 가진 것으로 생각해보십시오. 서로 다른 원소들을 혼합함으로써 연구자들은 이 문을 조절하여, 물질의 감도를 한 가지 색상의 빛에서 다른 색상으로 이동시킬 수 있습니다. 이러한 물질이 빛과 상호작나하는 방식을 맞춤 설정할 수 있는 능력은 더 나은 센서, 카메라 및 통신 장치를 만드는 데 매우 중요합니다. 과제는 이 원소들을 혼합하여 최종 제품이 의도한 대로 정확하게 작동하도록 하는 적절한 레시피를 찾는 것이며, 이 작업은 종종 무엇으로 만들어졌느냐만큼이나 그 물질이 어떻게 성장하느냐에 달려 있습니다.

최근 한 연구에서 연구자들은 유리 표면의 온도가 아연, 황, 텔루륨의 특정 혼합물의 특성에 어떤 영향을 미치는지 이해하고자 했습니다. 그들은 열 공증착(thermal co-evaporation)이라고 불리는 과정을 사용하여 ZnS1-xTex로 알려진 이 물질의 박막을 제작했습니다. 고도의 기술이 집약된 진공 챔버 안에서 황화 아연과 텔루르화 아연의 고체 가루가 증기로 변할 때까지 가열되는 모습을 상상해 보십시오. 이 증기는 위로 올라가 유리 슬라이드 위에 내려앉아 미세한 층을 형성합니다. 연구자들은 이 유리 슬라이드의 온도를 100, 150, 200, 250도 섭씨의 네 가지 수준으로 가열하며 조절했습니다. 그들의 목표는 단순히 유리의 온도를 바꾸는 것이 박막의 화학적 구성과 그에 따른 빛과의 상호작용 방식을 변화시키는지 확인하는 것이었습니다.

결과는 놀라웠으며, 유리의 온도가 박막의 조성을 결정하는 데 결정적인 역할을 한다는 것을 보여주었습니다. 유리를 100도 섭씨로 유지했을 때, 생성된 박막은 텔루륨이 풍부했습니다. 온도가 200도로 올라가자 텔루륨의 양은 급격히 감소했고, 박막은 황이 지배적이 되었습니다. 그러나 온도를 250도로 높였을 때, 추세는 역전되어 텔루륨 함량이 다시 증가했습니다. 이러한 비선형적 행동은 기판의 열이 단순히 물질을 따뜻하게 하는 것이 아니라, 어떤 원자가 표면에 달라붙고 어떤 원자가 튕겨 나갈지를 능동적으로 결정함으로써 성장 조건과 최종 화학적 레시피 사이의 복잡한 관계를 만들어낸다는 것을 보여주었습니다.

이러한 화학적 구성의 변화는 박막의 물리적 및 광학적 특성의 뚜렷한 변화로 이어졌습니다. 연구자들은 X선을 사용하여 결정 구조를 조사하였고, 모든 박막이 입방 구조를 형성하지만 박막 내의 미세한 결정 크기는 온도에 따라 다양하다는 것을 발견했습니다. 더 중요한 것은, 온도가 박막이 빛을 흡수하는 방식을 결정했다는 점입니다. 낮은 온도에서 성장한 박막은 가시광선의 넓은 범위에 걸쳐 빛을 흡수하여 다양한 색상에 민감하게 반응했습니다. 반면, 가장 높은 온도인 250도 섭씨에서 성장한 박막은 감도가 더 긴 파장 쪽으로 이동하여 빨간색 스펙트럼 쪽에 더 강하게 반응했습니다. 이는 제조 과정 중 열을 조절하는 것만으로도 연구자들이 물질을 특정 색상의 빛을 감지하는 검출기로 튜닝할 수 있음을 의미합니다.

연구는 또한 이 박막들이 빛에 노출되었을 때 어떻게 빛을 내는지, 그리고 빛을 받았을 때 어떻게 전기를 전도하는지도 살펴보았습니다. 가장 낮은 온도에서 성장한 박막은 두 가지 뚜렷한 색상으로 분해될 수 있는 넓은 빛을 방출했는데, 이는 빛이 물질 내부의 여러 소스에서 나오고 있음을 시사했습니다. 연구자들이 빛에 의해 생성되는 전류를 측정했을 때, 100도와 150도에서 성장한 박막은 거의 전체 가시광선 스펙트럼에 반응한 반면, 250도 박막은 빨간색 쪽으로 더 길게 뻗어 나가는 반응을 보였습니다. 이러한 발견은 기판 온도가 이러한 물질의 거동을 제어하는 강력한 레버임을 확인시켜 줍니다. 비록 이 박막들이 속도와 안정성에 대한 추가적인 테스트 없이 바로 상업적 장치에 사용될 준비는 되어 있지 않지만, 이 연구는 성장 중 유리를 가열하는 단순한 행위를 숙달함으로써 맞춤형 광 센서를 만드는 명확한 경로를 보여줍니다.

기술 요약: 공증착된 $\text{ZnS}_{1-x}\text{Te}_x$ 박막의 구조적, 광학적 및 광전도 특성에 미치는 기판 온도의 영향

문제 제기
II-VI족 화합물 반도체, 특히 $\text{ZnS}_{1-x}\text{Te}_x$ 삼원계 합금 시스템은 이진 엔드 멤버(ZnS 및 ZnTe) 사이의 격자 상수와 밴드갭 에너지의 큰 차이로 인해 광전자 응용 분야에서 상당한 잠재력을 제공한다. $\text{ZnS}_{1-x}\text{Te}_x$ 의 밴드갭 에너지는 단순한 선형 보간이 아닌 조성에 따른 뚜렷한 비선형 의존성(밴드갭 보잉 현상)을 보이는 것으로 알려져 있으나, 박막 증착 과정 중 이러한 조성을 정밀하게 제어하는 것은 여전히 과제로 남아 있다. 구체적으로, 기판 온도와 같은 성장 조건이 공증착된 $\text{ZnS}_{1-x}\text{Te}_x$ 박막의 최종 화학 양론, 결정 구조 및 광전자 응답에 미치는 영향은 아직 완전히 확립되지 않았다. 본 연구는 기판 온도가 S/Te 비율과 그에 따른 재료 특성에 어떻게 영향을 미치는지 이해하고, 증착 조건을 광대역 가시광선 광검출을 위한 이들 박막의 스펙트럼 응답을 설계하는 주요 도구로 사용할 수 있는지 결정하는 것을 목표로 한다.

연구 방법
연구진은 고진공 열 공증착법을 사용하여 코닝 글래스 기판 위에 $\text{ZnS}_{1-x}\text{Te}_x$ 박막을 증착하였다. 공정에는 약 1000 °C로 가열된 별도의 크누센 셀(Knudsen cells)을 이용한 ZnS 및 ZnTe 전구체(순도 99.995%)가 사용되었다. 증착은 약 $1.0 \times 10^{-5}$ mbar의 기저 압력에서 18분 동안 수행되었다.

본 연구에서는 다른 증착 파라미터는 일정하게 유지하면서 기판 온도( $T_s$ )를 100, 150, 200, 250 °C의 네 가지 단계로 체계적으로 변화시켰다. 박막의 특성은 다음 기술들을 사용하여 분석되었다:

조성 분석: 에너지 분산형 X선 분광법(EDX)을 사용하여 원자 농도를 결정하고 Te 분율( $x$ )을 계산하였다.
구조 분석: 결정 구조, 우선 배향성, 격자 상수 및 결정립 크기(Scherrer 식 이용)를 식별하기 위해 Bragg–Brentano 기하 구조의 X선 회절(XRD)을 채택하였다.
광학적 특성 분석: 투과 스펙트럼(300–2500 nm)을 측정하여 박막 두께, 굴절률(Swanepoel의 포락선 방법 사용) 및 흡수 계수를 결정하였다. 광학 밴드갭( $E_g$ )은 직접 허용 전이에 대한 Tauc 관계식을 사용하여 계산하였다.
광발광(PL): Hg 램프 여기원을 사용하여 100 °C에서 증착된 박막에 대해 상온 PL 측정을 수행하였다.
광전도성: 할로겐 램프와 단색화 장치를 사용하여 상온에서 스펙트럼 광전도 응답을 측정하였으며, 구리 전극을 평행 구성(1 mm 간격)으로 증착하고 90 V의 바이어스를 인가하였다.

주요 결과

조성: 단조로운 경향과 달리, Te 분율( $x$ )은 기판 온도에 따라 유의미하고 비선형적으로 변화하였다. EDX 분석 결과, 100, 150, 200, 250 °C에서 증착된 박막의 $x$ 값은 각각 0.90, 0.67, 0.13, 0.39로 나타났다. 이는 기판 온도가 성장 과정 중 S와 Te 종의 혼입 또는 재방출에 강력한 영향을 미친다는 것을 나타낸다.
구조적 특성: 모든 박막은 (111) 방향의 우선 배향성을 가진 다결정 입방형 징크 블렌드(zinc-blende) 구조를 보였다. $T_s$ 가 증가함에 따라 격자 상수는 6.081 Å (100 °C)에서 5.914 Å (250 °C)로 감소하였는데, 이는 더 큰 Te 원자가 더 작은 S 원자로 치환되는 것과 일치하지만, 그 경향성이 조성 변화와 엄격하게 평행하지는 않았다. 결정립 크기는 17.4 nm (200 °C)에서 40.4 nm (100 °C) 사이였다.
광학적 특성: 광학 밴드갭은 2.19 eV에서 3.13 eV 사이였다. 주목할 점은 밴드갭이 Te 분율과 단순한 단조 관계를 따르지 않았다는 것이다. $x=0.90$ 및 $x=0.67$ 인 박막은 모두 $E_g = 2.19$ eV를 보였고, $x=0.13$ 인 박막은 2.56 eV, $x=0.39$ 인 박막은 3.13 eV를 나타냈다.
광발광: 가장 높은 Te 함량을 가진 박막( $x=0.90$ , 100 °C)은 약 515 nm와 579 nm를 중심으로 하는 두 개의 가우시안 성분으로 피팅되는 넓은 방출 띠를 보여주었으며, 이는 다중 복사 재결합 채널을 시사한다.
광전도성: 스펙트럼 광전도 응답은 $T_s$ 에 크게 의존하였다. 100 °C 및 150 °C에서 증착된 박막은 거의 전체 가시광 영역에 걸쳐 넓은 응답을 보였으며 550 nm 근처에서 극댓값을 가졌다. 200 °C 박막은 ~400–650 nm로 제한되었다. 250 °C 박막은 ~600 nm 근처에서 적색 편이된 극댓값을 보였으며, ~800 nm까지 확장된 응답을 나타냈다.

의의 및 주장
저자들은 기판 온도가 공증착된 $\text{ZnS}_{1-x}\text{Te}_x$ 박막의 조성과 광전자 응답을 모두 수정하는 효과적인 파라미터 역할을 한다고 결론지었다. 본 연구는 명목상의 전구체 양에 의해서만 결정되는 것이 아니라 성장 조건에 의해 최종 합금 조성이 크게 영향을 받으며, 이로 인해 Te 분율의 비단조적 변화가 발생함을 입증하였다.

본 논문은 이들 박막이 광대역 가시광선 광검출을 위해 튜닝 가능한 스펙트럼 광전도 응답을 보유하고 있다고 주장한다. 특히, 기판 온도를 조절함으로써 스펙트럼 응답을 녹색 영역(~~550 nm)에서 적색/근적외선 영역(~~600–800 nm)으로 이동시킬 수 있는 능력은 맞춤형 광검출기 응용을 위한 이 시스템의 잠재력을 강조한다. 그러나 저자들은 이러한 박막의 즉각적인 적용 가능성에 대해서는 신중한 입장을 유지하며, 스펙트럼 튜닝 가능성은 확립되었으나, 기존의 광검출 기술과 엄격하게 비교하기 위해서는 반응성(responsivity), 특정 검출능(specific detectivity), 암전류, 노이즈, 시간 응답성 및 안정성과 같은 실제 소자 성능 지표들이 먼저 정량화되어야 한다고 언급하였다. 이 연구는 추가적인 성능 파라미터들이 규명된다면, $\text{ZnS}_{1-x}\text{Te}_x$ 가 광대역 가시광선 광검출을 위한 후보 물질로서 지속적인 조사를 뒷받침한다는 점을 시사한다.

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