Carbon storage efficiency and permeability decay during microbubble and conventional carbon dioxide injection in high-permeability sandstone

기술 요약: 고투과도 사암 내 마이크로버블 및 일반 CO₂ 주입 시 탄소 저장 효율 및 투과도 감소

문제 제기
심부 염수층 내 지질학적 탄소 저장(GCS)은 고투과도 지층에서 CO₂가 지배적인 경로를 통해 흐르며 상당한 공극 부피를 우회하는 현상으로 인해, 스윕 효율(sweep efficiency)과 주입성(injectivity) 측면에서 어려움에 직면해 있다. 마이크로버블(MB) CO₂ 주입은 큰 공극을 일시적으로 차단하는 현상(Jamin 효과)을 통해 스윕 효율과 용해 트래핑을 향상시키고 표면적을 넓히는 방안으로 제안되었으나, 고투과도 사암에서의 주입 성능 및 근정부(near-wellbore) 무결성에 미치는 영향에 대해서는 아직 명확히 규명되지 않았다. 기존 연구들은 주로 저투과도 저류층이나 단일 유량 실험에 집중해 왔으며, 실제 현장 운영에서 나타나는 가변적인 유량 조건 하에서 마이크로버블 주입이 어떻게 작동하는지, 그리고 누적 노출을 통한 장기적 암석 투과도에 어떠한 영향을 미치는지에 대한 이해에는 공백이 존재한다.

연구 방법론
본 연구는 고투과도 Berea 사암 코어(~1000 mD)를 대상으로 심부 염수층 조건(40 °C, 10.7 MPa)에서 반복적인 부피 균형 코어 플러딩(volume-balance core-flooding) 실험을 수행하였다. 실험 설계는 다양한 유량(0.05, 0.1, 0.5 cc/min)에 걸쳐 일반 초임계 CO₂ 주입과 마이크로버블 CO₂ 주입을 비교하였다.

• 장치 및 설정: 이중 시린지 펌프 시스템을 사용하여 주입하였으며, ISCO 펌프를 통해 배압(back-pressure)과 구속 압력을 유지하였다. 마이크로버블은 샘플 입구에 배치된 세라믹 필터(0.5 cm, 마이크로 단위 기공)를 통해 기계적으로 생성되었으며, 해당 필터를 통해 브라인(brine)이 필터를 통과한 후 CO₂가 뒤따라 흐르는 방식을 취했다.
• 실험 프로토콜:
  • 재현성: 샘플 BO5는 기존 문헌(Zhai et al., 2020)의 프로토콜을 재현하기 위해 고정된 저유량(0.05 cc/min)에서 여러 차례의 플러딩을 수행하였다.
  • 순차적 테스트: 샘플 BO3는 두 가지 주입 유형 모두에 대해 순차적으로 증가하는 유량(0.05 → 0.1 → 0.5 cc/min)으로 플러딩을 실시하여 유량 민감도를 평가하였다.
  • 투과도 모니터링: 순차적 플러딩 전후의 브라인 투과도를 측정하여 감소량을 추적하였다. 대조군인 BO7 샘플은 CO₂ 특이적 효과를 분리하기 위해 질소 가스로 플러딩하였다.
• 분석: CO₂ 포화도는 부피 균형을 통해 계산되었다. 투과도 감소는 점근선을 갖는 단일 지수 함수를 사용하여 모델링되었다. 불확실성 분석에는 데드 볼륨(dead volume), 실린더 판독값, 압력 및 온도 효과를 고려하였다.

주요 결과

1. 스윕 효율의 유량 의존성:

   • 가장 낮은 유량(0.05 cc/min)에서 마이크로버블 주입은 재현 샘플(BO5)의 일반 플러딩 대비 평균 CO₂ 포화도를 약 8.9% 증가시켰다. 이는 지배적인 흐름 채널을 일시적으로 차단하여 CO₂가 더 작은 공극으로 강제 유입되도록 유도했기 때문으로 분석된다.
   • 그러나 이러한 이점은 높은 유량(0.1–0.5 cc/min)에서는 감소하거나 역전되었다. 순차적 테스트 결과, 마이크로버블 주입은 일반 주입보다 최종 CO₂ 포화도가 유의미하게 낮게 나타났다(13–25% 감소). 저자들은 높은 유량에서는 마이크로버블 생성 필터의 수리학적 저항이 오히려 우선적 흐름(preferential flow)을 악화시켜 스윕 이점을 상쇄할 수 있다고 제안한다.
   • 샘플 간의 차이가 관찰되었다. BO5는 0.05 cc/min에서 마이크로버블의 개선 효과를 보였으나, 순차 테스트를 거친 BO3는 동일한 저유량에서도 마이크로버블 주입 시 성능이 저하되었다. 이는 이전 플러딩으로 인한 누적된 샘플 변질 및 공극 구조 변화 때문인 것으로 보인다.

2. 투과도 감소 및 무결성:

   • 샘플 BO3의 브라인 투과도는 순차적 플러딩이 진행됨에 따라 약 955 mD에서 288 mD로 크게 감소하였다.
   • 감소 곡선은 일반 주입 시 안정화되는 시점에도 마이크로버블 단계에서는 투과도가 계속해서 감소함을 보여주었다.
   • 질소(샘플 BO7)를 이용한 대조 실험에서는 투과도 감소가 나타나지 않았으며, 이를 통해 투과도 저하가 CO₂ 노출에 의해 유발됨을 확인하였다.
   • 저자들은 마이크로버블 생성, 필터 효과, 그리고 급격한 마이크로버블 용해 및 국부적 산성화에 의한 강화된 광물 반응과 결합된 CO₂ 노출, 미세 입자(fines) 이동 및 누적된 샘플 변질이 가속화된 투과도 감소의 원인이라고 설명한다.

3. 압력 강하:

   • 마이크로버블 주입은 일반 주입보다 최대 3배 높은 압력 강하를 보였다. 그러나 저자들은 이것이 암석 코어 자체보다는 주로 생성 필터의 낮은 투과도에 의해 지배되는 현상이며, 따라서 수리학적 저항에 대한 직접적인 모드 간 비교에는 한계가 있다고 언급하였다.

의의 및 주장
본 논문은 고투과도 사암에서 반복적인 주입 사이클 동안 발생하는 유량 의존적 마이크로버블 CO₂ 거동과 투과도 감소를 체계적으로 정량화한 첫 연구라고 주장한다. 본 연구는 마이크로버블 CO₂ 주입의 핵심적인 트레이드오프(trade-off)를 강조한다:

• 잠재적 이점: 낮은 유량에서는 마이크로버블 주입이 스윕 효율과 잔류 트래핑을 향상시킬 수 있다.
• 운영 리스크: 높은 유량에서는 마이크로버블 주입이 스윕 효율을 감소시키고 근정부 투과도 손상(주입성 저하)을 가속화할 수 있다.

저자들은 마이크로버블 주 injection이 원거리 영역(far-field) 또는 낮은 주입 속도에서는 저장 보안에 이점을 제공할 수 있으나, 고투과도 시스템의 근정부 적용 시에는 유량의 신중한 최적화가 필요하다고 결론지었다. 연구 결과는 현장 규모의 전략이 투과도 저하 위험과 샘플 이력 및 누적된 암석 변질 사이의 복잡한 상호작용을 반드시 고려해야 함을 시사한다. 또한, 실험실의 결과를 실제 운영 조건과 일치시키기 위해 더 높은 유량 범위에서의 추가 연구를 촉구하고 있다.