Paramagnetically driven superconducting re-entrance in Eu-doped infinite layer nickelates

Deze studie toont aan dat door een veld geïnduceerde re-entrante supergeleiding in Eu-gedoteerd NdNiO2 voortkomt uit een delicaat evenwicht tussen concurrerende Eu2+- en Nd3+-magnetische ionen, waarvan invloed op de magnetische transporteigenschappen pas wordt geactiveerd bij magnetische polarisatie.

De kern

Stel je een materiaal voor dat fungeert als een snelweg voor elektriciteit, waardoor stroom met nul weerstand kan stromen. Dit is supergeleiding. Wetenschappers jagen al decennia op zoek naar nieuwe materialen die dit kunnen, vooral materialen die bij hogere temperaturen werken. Onlangs hebben ze een veelbelovende nieuwe familie van materialen gevonden: nikkelaten (gemaakt van nikkel, zuurstof en zeldzame aardmetalen).

Dit artikel gaat over een specifieke, vreemde ontdekking in een nikkelaat-film gedoteerd met twee soorten zeldzame aardmetalen: Europium (Eu) en Neodymium (Nd).

Hier is het verhaal van wat ze hebben gevonden, eenvoudig uitgelegd:

1. Het "Goldilocks"-probleem

Normaal gesproken, als je een magneet in de buurt van een supergeleider plaatst, vernietigt dat de supergeleiding. Het is alsof je een marathon probeert te rennen terwijl iemand je constant struikelt; hoe harder de magneet duwt, hoe moeilijker het wordt voor de elektriciteit om soepel te stromen.

Echter, in deze specifieke film ontdekten de wetenschappers iets vreemds:

• Geen magneet: De elektriciteit stroomt perfect (Supergeleidend).
• Zwakke magneet: De magneet laat de hardlopers struikelen, en de stroom stopt (Normale, resistente staat).
• Sterke magneet: Plotseling komen de hardlopers weer op hun voeten en stroomt de elektriciteit weer perfect (Supergeleiding keert terug)!

Dit wordt "re-entrant supergeleiding" genoemd. Het is als een film waarin de held wordt neergeslagen, maar wanneer de schurk nog harder duwt, staat de held plotseling sterker dan ooit weer op.

2. De personages: Twee rivaliserende teams

Waarom gebeurt dit? Het artikel legt uit dat de film twee verschillende "teams" van magnetische ionen bevat (kleine magneetjes binnenin de atomen):

• Team Eu (Europium): Zij zijn als een groep drukke fans die enthousiast worden door een magnetisch veld en beginnen te duwen tegen de supergeleidende stroom.
• Team Nd (Neodymium): Dit is een andere groep fans die ook op het magnetische veld reageert, maar in de tegenovergestelde richting duwt.

De analogie:
Stel je een touwtrekwedstrijd voor die zich binnenin de draad afspeelt.

• Bij lage magnetische velden begint de "Eu-ploeg" hard te trekken, wat de stroom verstoort en de supergeleiding stopt.
• Naarmate je het magnetische veld verhoogt, wordt de "Nd-ploeg" wakker en begint net zo hard terug te trekken.
• Bij een middelmatig tot hoog veld trekken de twee teams met gelijke kracht. Ze heffen elkaar op! Omdat de interne "touwtrekkerij" in balans is, stoort het externe magnetische veld de elektriciteit niet meer en keert de supergeleiding terug.

De wetenschappers noemen dit een "Jaccarino-Peter-effect", maar dan met een twist. Normaal gesproken houdt dit effect rekening met slechts één type magnetisch ion dat een extern veld neutraliseert. Hier is het echter een delicate balans tussen twee verschillende soorten ionen die samenwerken om de chaos te neutraliseren.

3. Hoe ze het bewezen hebben

De onderzoekers hebben niet alleen gegokt; ze hebben het zorgvuldig gemeten:

• De "Hall-effect"-test: Ze maten hoe de elektronen zijwaarts bewogen wanneer er een magnetisch veld werd toegepast. Dit is vergelijkbaar met het observeren van hoe een menigte heen en weer wiegt wanneer er een sterke wind waait. Ze ontdekten dat het wiegende gedrag perfect overeenkwam met een wiskundig model waarbij de Eu- en Nd-ionen in tegengestelde richtingen trokken en elkaar uiteindelijk neutraliseerden.
• De "Kritische Veld"-kaart: Ze brachten precies in kaart hoeveel magnetisch veld nodig was om de supergeleiding te doden en hoeveel er nodig was om deze terug te brengen. Hun computermodellen, die rekening hielden met de "touwtrekkerij" tussen de twee ionen, kwamen perfect overeen met hun experimentele gegevens.

4. De adder onder het gras

Dit magische trucje werkt alleen onder specifieke omstandigheden:

• De Temperatuur: Het moet erg koud zijn. Als het te warm is, zijn de magnetische ionen te onrustig om netjes op één lijn te komen en elkaar op te heffen.
• Het Materiaal: Ze ontdekten dat films gegroeid op één type kristal (LSAT) deze supergeleiding vertoonden, terwijl films gegroeid op een ander kristal (NdGaO3) helemaal niet supergeleidend werden. De niet-supergeleidende films waren echter zeer nuttig, omdat ze de wetenschappers in staat stelden om de magnetische ionen te bestuderen zonder de "ruis" van de supergeleiding die in de weg zit.

Samenvatting

Kortom, dit artikel beschrijft een materiaal waarin twee verschillende magnetische elementen fungeren als een zelfcorrigerend systeem. Wanneer er een magnetisch veld wordt toegepast, probeert één element de supergeleiding te stoppen, maar een tweede element grijpt in om die stopzetting te neutraliseren. Dit creëert een "sweet spot" waar de supergeleiding tot leven komt en de gebruikelijke regel tart dat magneten altijd supergeleiders vernietigen.

De auteurs benadrukken dat dit een fundamentele ontdekking is over hoe magnetisme en supergeleiding in deze nieuwe nikkelaat-materialen samen dansen, in plaats van een technologie die klaar is voor onmiddellijk gebruik.

Technische samenvatting

Technische Samenvatting: Paramagnetisch Gedreven Supergeleidende Re-entrant in Eu-gedoteerde Infinite-Layer Nickelaten

Probleem en Context
Sinds de ontdekking van supergeleidendheid in Sr-gedoteerde infinite-layer nickelaten (NdNiO$_2$) in 2019, richt het onderzoek zich op het identificeren van het vormingsmechanisme, de elektronische structuur en de overeenkomsten met hoog-$T_c$ cupraten. Hoewel aanzienlijke inspanningen zijn geleverd om de kritische temperatuur ($T_c$) te verhogen en ladingsordening te karakteriseren, blijft de specifieke rol van magnetische zeldzame aarde-ionen binnen de supergeleidende staat een cruciale openstaande vraag. Eerdere rapporten suggereerden dat magnetische momenten supergeleidendheid kunnen moduleren, met name door het Jaccarino-Peter-effect, waarbij een negatieve uitwisselingsinteractie tussen zeldzame aarde-momenten en geleidingselektronen onder specifieke condities een extern magnetisch veld kan compenseren en supergeleidendheid kan induceren. Echter, de interactie tussen meerdere magnetische soorten (specifiek Eu$^{2+}$ en Nd$^{3+}$) in infinite-layer nickelaten was nog niet volledig verkend. Deze studie onderzoekt de magnetotransporteigenschappen van Eu-gedoteerd NdNiO$_2$ om te begrijpen hoe deze concurrerende magnetische ionen de supergeleidende fase beïnvloeden.

Methodologie
De auteurs hebben optimaal gedoteerde Nd$_{1-x}$Eu$_x$NiO$_2$ dunne films (met $x=0.3$) gesynthetiseerd via off-axis RF magnetron sputtering op twee verschillende substraten: LSAT ((La$_{0.3}$Sr$_{0.7}$)(Al$_{0.65}$Ta$_{0.35}$)O$_3$) en NdGaO$_3$. De films werden gegroeid als perovskiet Nd$_{0.7}$Eu$_{0.3}$NiO$_3$ en vervolgens gereduceerd naar de infinite-layer fase via een topotactische reactie geïnduceerd door een metallische aluminium kaplaag. Dit reductieproces werd geoptimaliseerd door de Al-depositatiesnelheid te verhogen en post-annealing te vermijden.

• Structurele Karakterisering: Hoog-resolutie röntgendiffractie (XRD) en scanning transmissie-elektronenmicroscopie (STEM) bevestigden een hoge kristallijne kwaliteit en scherpe interfaces, met een uit-het-vlak roosterconstante van 3.329 Å.
• Transportmetingen: Resistentie werd gemeten als functie van de temperatuur (2–20 K) onder magnetische velden variërend van 0 tot 12 T (Geneva) en tot 30 T (LNCMI-EMFL, Grenoble) in zowel loodrechte als parallelle configuraties. Stroom-spanning ($I-V$) karakteristieken werden eveneens opgenomen.
• Hall-effect Metingen: Om de magnetische bijdragen van de zeldzame aarde-ionen te isoleren zonder het maskerende effect van supergeleidendheid, werd de Hall-resistentie ($R_{xy}$) gemeten op niet-supergeleidende films gegroeid op NdGaO$_3$ en in de normale staat van supergeleidende films op LSAT.
• Spectroscopie: X-ray magnetic circular dichroism (XMCD) en X-ray absorption spectroscopy (XAS) werden uitgevoerd bij de ALBA Synchrotron om de spinpolarisatie van Eu- en Nd-ionen direct te meten.
• Modellering: De auteurs ontwikkelden een theoretisch model gebaseerd op de Gorkov paar-brekende theorie en een gemodificeerde BCS-gapvergelijking. Dit model incorporeert het totale effectieve magnetische veld ($B_{tot}$), gedefinieerd als de som van het externe veld en de uitwisselingsvelden gegenereerd door de gepolariseerde Eu$^{2+}$ en Nd$^{3+}$ momenten. De Hall-effect data werden gefit met een twee-componenten magnetisch model gebaseerd op Brillouin-functies voor de twee ionensoorten.

Belangrijkste Resultaten

1. Veld-geïnduceerde Re-entrant Supergeleidendheid: In optimaal gedoteerde films op LSAT zorgt de toepassing van een magnetisch veld er aanvankelijk voor dat de supergeleidendheid wordt onderdrukt, waardoor de overgang naar lagere temperaturen verschuift. Echter, boven een kritisch veld van ongeveer 3.5 T verscherpt de supergeleidende overgang en verschuift deze naar hogere temperaturen. Dit "re-entrant" gedrag houdt aan tot ten minste 30 T, wat een fasediagram creëert met twee duidelijke supergeleidende regio's gescheiden door een dissipatieve staat.
2. Rol van Zeldzame Aarde-ionen: Het re-entrant gedrag is specif kind aan monsters die zowel Eu$^{2+}$ als Nd$^{3+}$ bevatten. Films gegroeid op NdGaO$_3$ met dezelfde samenstelling vertoonden geen supergeleidendheid, maar toonden sterke niet-lineariteiten in het Hall-effect, toegeschreven aan de magnetische momenten.
3. Hall-effect en Spinpolarisatie: De extraordinary Hall effect data onthulden uitgesproken niet-lineariteiten bij lage temperaturen. Een model dat het Hall-antwoord behandelt als een gewogen som van de geprojecteerde spins van Eu$^{2+}$ en Nd$^{3+}$, reproduceerde de experimentele data succesvol. De analyse geeft aan dat naarmate het externe veld toeneemt, de paramagnetische bijdragen van de twee ionensoorten elkaar gedeeltelijk opheffen.
4. Microscopisch Mechanisme: Theoretische modellering van het bovenste kritische veld ($B_{c2}$) demonstreert dat de re-entrance voortkomt uit een delicaat evenwicht tussen de tegenwerkende invloeden van Eu$^{2+}$ en Nd$^{3+}$. Bij lage velden zijn de momenten gedisordeerd. Bij intermediaire velden (~3 T) polariseert Eu$^{2+}$, wat een intern uitwisselingsveld creëert dat Cooper-paren verbreekt (dissipatieve staat). Bij hogere velden lijnen de Nd$^{3+}$ spins zich uit, waardoor de Eu$^{2+}$-bijdrage wordt gecompenseerd en het totale effectieve veld dat op de geleidingselektronen werkt wordt verminderd, waardoor de supergeleidendheid wordt hersteld.
5. Kritische Stroom: De kritische stroomdichtheid ($J_c$) bleek hoog ($1-2 \times 10^5$ A/cm$^2$) en herstelde zich bij hoge velden (12 T), wat consistent is met de bulk-achtige natuur van de re-entrant staat.

Betekenis en Claims
Het artikel claimt een uniek mechanisme voor veld-geïnduceerde supergeleidendheid in infinite-layer nickelaten te hebben geïdentificeerd, gedreven door de interactie tussen twee verschillende magnetische zeldzame aarde-soorten. In tegen tegenstelling tot het oorspronkelijke Jaccarino-Peter-effect, dat steunt op de compensatie tussen een extern veld en een enkele magnetische soort, demonstreert deze studie een "Jaccarino-Peter-achtig" effect waarbij de compensatie voortkomt uit de tegenovergestelde spinpolarisaties van Eu$^{2+}$ en Nd$^{3+}$.

De auteurs stellen dat dit fenomeen alleen waarneembaar is in monsters met een relatief lage $T_c$ (rond 9.5 K), waar de temperatuur voldoende laag is om sterke paramagnetische responsen van de zeldzame aarde-momenten toe te staan. Het werk levert kwantitatief bewijs dat de extraordinary Hall effect en de re-entrant supergeleidende fase koppelt aan het specifieke magnetische compensatiemechanisme, en benadrukt de complexe interactie tussen lokale magnetisme en supergeleidendheid in deze materialen. De bevindingen suggereren dat de magnetische omgeving gecreëerd door zeldzame aarde-dotering een cruciale factor is bij het bepalen van de stabiliteit en het gedrag van de supergeleidende staat in nickelaten.