NMR/NQR and AC-susceptibility Studies in the Weyl Semimetal Superconductor 1T-MoTe$_2$ under Pressure

Deze studie combineert NMR-, NQR- en AC-susceptibiliteitsmetingen onder druk om te onthullen dat de Weyl-semimetal supergeleider 1T-MoTe$_2$ een door druk geïnduceerde verhoging van de toestandsdichtheid vertoont die consistent is met de BCS-theorie bij lage drukken, maar overgaat naar een sterk gekoppelde, potentieel onconventionele supergeleidende staat bij hogere drukken, gekenmerkt door de afwezigheid van een Hebel-Slichter coherentiepiek en een niet-BCS temperatuurafhankelijkheid van het bovenkritische veld.

De kern

Stel je een materiaal voor genaamd MoTe2 (Molybdeen Telluride) als een bruisende stad. Onder normale omstandigheden is deze stad een beetje chaotisch, maar wanneer je hem met hoge druk samenperst, transformeert hij in een speciaal soort stad waar elektriciteit zonder enige weerstand kan stromen. Dit wordt supergeleiding genoemd.

De wetenschappers in dit artikel wilden begrijpen hoe en waarom deze stad een supergeleider wordt wanneer hij wordt samengeperst. Ze gebruikten twee belangrijke instrumenten om in de stad te kijken: NMR (wat is als het gebruiken van een zeer gevoelige radio om naar de "hartslag" van de atomen te luisteren) en AC-susceptibiliteit (wat is als controleren hoe de stad reageert op een magnetische "wind").

Hier is het verhaal van wat ze hebben gevonden, onderverdeeld in eenvoudige delen:

1. Het samenpersen maakt de boel beter (Maar niet alleen door meer mensen)

Normaal gesproken, als je wilt dat een stad actiever wordt, voeg je gewoon meer mensen toe. In fysieke termen: het toevoegen van meer "elektronen" (mensen) aan het energieniveau waar supergeleiding plaatsvindt, zorgt er meestal voor dat de supergeleidende temperatuur ($T_c$) omhoog gaat.

• De eerste helft van de druk (0 tot 0,7 GPa): Toen ze het materiaal begonnen samen te persen, versnelde de "hartslag" van de atomen en steeg de supergeleidende temperatuur. Dit kwam overeen met het oude, standaard regelboekje (de zogenaamde BCS-theorie). Het was alsof er meer mensen aan de stad werden toegevoegd; meer mensen betekenden meer activiteit en betere supergeleiding.
• De tweede helft van de druk (Boven 0,7 GPa): Hier werd het vreemd. Ze bleven het materiaal samenpersen, en de supergeleidende temperatuur bleef zelfs stijgen, ook al vertraagde de "hartslag" van de atomen eigenlijk (wat betekent dat er minder elektronen beschikbaar waren).
  • De metafoor: Stel je een feest voor waarbij de muziek harder wordt en het dansen intenser wordt, zelfs terwijl de DJ het volume eigenlijk heeft zachter gezet en er minder mensen op de dansvloer staan. Er moet iets anders zijn dat het feest aanstuurt! De wetenschappers suggereren dat iets "magnetisch"s (zoals een verborgen ritme of een nieuw type interactie) de supergeleiding helpt, wat verder gaat dan het standaard regelboekje.

2. De stad verandert van lay-out, maar de radio merkt het niet

Dit materiaal heeft twee verschillende "architectonische stijlen" (fasen): één wordt 1T' genoemd en de andere Td. Onder druk wisselt de stad van de ene naar de andere stijl.

• De bevinding: De wetenschappers gebruikten hun "radio" (NMR) om naar de Tellurium-atomen te luisteren. Zelfs toen de gebouwen van de stad zichzelf volledig herstructureerden, veranderde de radio niet van toon.
• De metafoor: Het is alsof een stad haar straten volledig herbouwt en verandert van een rasterlay-out naar een cirkelvormige lay-out, maar het signaal van de lokale radiozender en de frequentie precies hetzelfde blijven. Dit vertelt ons dat de "radiogolven" (de magnetische interacties) erg robuust zijn en niet veel geven om de vorm van de gebouwen.

3. De "twee-staps" dans van supergeleiding

Wanneer het materiaal uiteindelijk een supergeleider wordt bij hoge druk, keken de wetenschappers naar hoe de atomen afkoelden.

• De bevinding: In een eenvoudige, standaard supergeleider vertonen de atomen meestal plotseling een "piek" in activiteit vlak voordat ze bevriezen in een supergeleidende staat (een coherentiepiek). Dit materiaal vertoonde die piek niet. In plaats daarvan vertoonde het een twee-staps daling in activiteit.
• De metafour: Stel je een groep dansers voor. In een eenvoudige dans stoppen ze allemaal op exact hetzelfde moment. In dit materiaal stopten de dansers in twee verschillende groepen, één na de ander. Dit suggereert dat de supergeleiding niet uniform is; het is alsof er twee verschillende soorten supergeleidende "dansvloeren" tegelijkertijd plaatsvinden (een multi-gap staat).

4. De conclusie van "sterke koppeling"

Door te meten hoe sterk de magnetische "wind" moet zijn om de supergeleiding te stoppen, ontdekten ze dat het materiaal zich gedraagt als een strong-coupling (sterk gekoppeld) systeem.

• De metafoor: Denk aan de elektronen als dansers die elkaars handen vasthouden. In een "zwak" systeem houden ze de handen losjes vast. In dit materiaal, onder hoge druk, houden ze de handen heel stevig vast (sterke koppeling). Deze stevige grip maakt de supergeleiding zeer robuust en in staat om hogere temperaturen en sterkere magnetische velden te weerstaan.

Samenvatting

Het artikel vertelt ons dat MoTe2 een fascinerend materiaal is waarbij het samenpersen een supergeleider creëert.

1. In het begin werkt het samenpersen op de "normale" manier (meer elektronen = betere supergeleiding).
2. Later werkt het samenpersen op een "mysterieus" manier waarbij iets anders (waarschijnlijk magnetisch) de supergeleiding een boost geeft, zelfs wanneer elektronen schaars zijn.
3. De supergeleiding is complex en omvat twee verschillende "stappen" of gaten, wat suggereert dat het een speciale, "onconventionele" soort supergeleider is.

De wetenschappers concluderen dat hoewel ze vooruitgang hebben geboekt, er nog steeds veel openstaande vragen zijn over hoe de "topologische" natuur van dit materiaal (de speciale elektronische vorm) verbonden is met deze supergeleidende dans. Ze moeten blijven luisteren naar de "radio" bij nog lagere temperaturen en hogere druk om het volledige lied te horen.

Technische samenvatting

Technische Samenvatting: NMR/NQR- en AC-susceptibiliteitsstudies in de Weyl-halfmetaal supergeleider 1T-MoTe$_2$ onder druk

Probleem en Motivatie
Het artikel behandelt de microscopische mechanismen die de druk-geïnduceerde verhoging van de supergeleidende overgangstemperatuur ($T_c$) in de Weyl-halfmetaal 1T-MoTe$_2$ aansturen. Hoewel supergeleidendheid verschijnt in de Weyl-halfmetaal fase van MoTe$_2$ bij atmosferische druk ($T_c \approx 0,1$ K), is het extreem moeilijk om dit te bestuderen vanwege de lage temperatuur. Toepassing van druk verhoogt $T_c$ naar ongeveer 4 K bij 2 GPa. Echter, de oorsprong van deze verhoging en de aard van de supergeleidende koppelingssymmetrie (bijv. $s_{++}$ versus $s_{+-}$) blijven onderwerp van debat. De studie beoogt de lage-energie toestandsdichtheid (DOS) nabij het Fermi-niveau onder druk te onderzoeken en de invloed daarvan op de $T_c$-verhoging te verhelderen, door gebruik te maken van experimentele sondes die zowel toegang hebben tot Weyl-fermiontoestanden als tot de supergeleidende orde.

Methodologie
De auteurs gebruikten een combinatie van macroscopische en microscopische technieken op 1T-MoTe$_2$ monsters (zowel polykristallijn poeder als enkelkristallen) onder drukken tot 2,17 GPa:

1. AC-susceptibiliteit: Gemeten via verschuivingen in de resonantiefrequentie van een NMR-afstemcircuit (RLC-resonator) om $T_c$ en het bovenste kritische veld ($H_{c2}$) te bepalen.
2. Kernmagnetische Resonantie (NMR) en Kernkwadrupoolresonantie (NQR):
   • $^{125}$Te NMR: Uitgevoerd onder hoge druk (tot 2,17 GPa) en bij atmosferische druk. Vanwege de spin $I=1/2$ van $^{125}$Te vermeed de analyse complicaties door kernkwadrupoolinteracties. Metingen omvatten de Knight-shift ($K$) en de kernspin-spin-relaxatiesnelheid ($1/T_1$).
   • $^{97}$Mo NQR en $^{95,97}$Mo NMR: Uitgevoerd op poedermonsters bij atmosferische druk (4,2 K) om resonantiefrequenties te identificeren en theoretische berekeningen te valideren.
3. First-Principles Berekeningen: Dichtheidsfunctionaaltheorie (DFT) met behulp van de FPLO- en WIEN2k-codes werd ingezet om de toestandsdichtheid (DOS) en de elektrische gradiënt-tensor (EFG) te berekenen. Deze berekeningen ondersteunden de identificatie van NQR-signalen en boden een theoretische basis voor de interpretatie van experimentele relaxatiesnelheden.

Belangrijkste Resultaten

• Supergeleidende Parameters en Sterke Koppeling:
  De supergeleidende overgangstemperatuur ($T_c$) en het bovenste kritische veld ($H_{c2}$) werden bepaald bij 0,68, 1,35 en 2,17 GPa. De gegevens week af van het WHH (Werthamer-Helfand-Hohenberg) zwakke-koppelingmodel. In plaats daarvan werden de gegevens goed beschreven door de fenomenologische relatie $H_{c2}(T) = H_{c2}(0)[1 - T/T_c]^\alpha$. De data werden goed beschreven door de fenomenologische relatie $H_{c2}(T) = H_{c2}(0)[1 - T/T_c]^\alpha$. Bij 2,17 GPa leverde de fit $H_{c2}(0) = 1,50$ T, $T_c = 3,81$ K en $\alpha = 1,1$ op. De waarde van $\alpha > 1$ en de toename van $H_{c2}(0)$ met druk suggereren dat het systeem een sterk-koppelend supergeleidend regime betreedt.

• Toestandsdichtheid (DOS) en $T_c$-correlatie:
  De kernspin-spin-relaxatiesnelheid gedeeld door de temperatuur ($1/T_1T$) volgde de Korringa-relatie in de normale toestand.

  • Lage druk (< 0,7 GPa): $1/T_1T$ nam toe met de druk, wat wijst op een toename van de DOS bij het Fermi-niveau, $N(E_F)$. Deze trend weerspiegelde de stijging in $T_c$, wat consistent is met een conventioneel BCS-mechanisme waarbij de $T_c$-verhoging wordt gedreven door een toegenomen $N(E_F)$.
  • Hoge druk (> 0,7 GPa): $N(E_F)$, geschat via de Korringa-relatie, begon licht te dalen, terwijl $T_c$ bleef stijgen. Deze divergentie suggereert dat factoren buiten het conventionele fonon-gemedieerde BCS-beeld (mogelijk spinfluctuaties) bijdragen aan het koppelingsmechanisme bij hogere drukken.

• Onconventionele Supergeleidende Signaturen:
  In de supergeleidende toestand bij 2,17 GPa (waarin het materiaal zich in de topologisch triviale 1T'-fase bevindt) vertoonden de $1/T_1T$-gegevens twee duidelijke kenmerken:

  1. De afwezigheid van een coherentiepiek net boven $T_c$.
  2. Een twee-staps afname van $1/T_1T$ net onder $T_c$.
     Deze observaties worden geïnterpreteerd als potentiële signaturen van onconventionele supergeleidendheid en een multi-gap supergeleidende staat, consistent met eerdere $\mu$SR-bevindingen.

• Ongevoeligheid voor Structurele Faseovergang:
  Ondanks de structurele faseovergang van de orthorombische $T_d$-fase naar de monocline $1T'$-fase onder druk, vertoonden de $^{125}$Te NMR-spectra geen tekenen van deze transitie of site-onderscheid. Dit geeft aan dat de getransfereerde hyperfijninteracties op de Te-sites ongevoelig zijn voor veranderingen in kristalsymmetrie en kleine variaties in roosterparameters.

• Validatie van DFT:
  De experimentele $^{97}$Mo NQR-frequenties en NMR-poedermonsters kwamen goed overeen met de DFT-voorspellingen, wat de berekende DOS en EFG-parameters valideert. De berekeningen bevestigden dat de verschillende lokale omgevingen van de Mo-sites in de $T_d$-fase niet leiden tot significante verschillen in NQR-parameters.

Betekenis en Claims
Het artikel beweert een microscopisch begrip te bieden van de druk-geïnduceerde supergeleidendheid in 1T-MoTe$_2$. De primaire bijdragen zijn:

1. Het vaststellen dat het systeem onder hoge druk een sterk-koppelend regime betreedt.
2. Het aantonen dat hoewel de initiële $T_c$-verhoging (tot ~0,7 GPa) de conventionele BCS-mechanisme volgt via een toegenomen DOS, de voortgezette stijging van $T_c$ bij hogere drukken een extra koppelingsbijdrage impliceert, waarschijnlijk van magnetische oorsprong.
3. Het identificeren van signaturen van onconventionele, multi-gap supergeleidendheid in de $1T'$-fase bij 2,17 GPa, specifiek door de afwezigheid van een coherentiepiek en het twee-staps relaxatiegedrag.

De auteurs concluderen dat hoewel de huidige gegevens waardevolle vooruitgang bieden, de relatie tussen elektronische topologie en supergeleidendheid in 1T-MoTe$_2$ een open vraag blijft. Zij benadrukken dat verdere gedetailleerde onderzoeken van de supergeleidende ordeparameter over bredere druk- en temperatuurbereiken noodzakelijk zijn om de mogelijke realisatie van topologische supergeleidendheid definitief vast te stellen.