Pinch-off of non-Brownian rod suspensions: onset of heterogeneity and effective extensional viscosity

Dit onderzoek toont aan dat bij het uitrekken en afknijpen van suspensies van niet-Browiaanse nylonstaven de lengte van de staven, in plaats van hun diameter, de overgang bepaalt wanneer het materiaal stopt met zich als een continuüm te gedragen, en dat de effectieve extensieve viscositeit toeneemt met zowel het volumegehalte als het aspectieverhouding.

De kern

De Magie van het Knakken: Waarom Lange Vezels Anders Breken dan Bolletjes

Stel je voor dat je een druppel honing van een lepel laat vallen. De druppel rekt uit, vormt een dunne draad en knapt uiteindelijk af. Dit lijkt simpel, maar als je die honing vol stopt met kleine deeltjes, wordt het verhaal veel interessanter.

In dit onderzoek kijken wetenschappers naar wat er gebeurt als je een vloeistof volstopt met stijve nylonvezels (zoals kleine stokjes) in plaats van ronde balletjes. Ze willen weten: op welk moment stopt deze vloeistof met zich te gedragen als één homogene massa en begint het gedoe met de individuele stokjes?

Hier is wat ze ontdekten, vertaald in alledaagse taal:

1. Het Grote Drie-Stappen-Drama

Wanneer de druppel met vezels eraf valt en de "hals" (het dunne stukje dat de druppel met de lepel verbindt) begint te dunnen, zie je drie verschillende fases:

• Fase 1: De "Super-Honing" (Het Vloeibare Gedrag)
  In het begin gedraagt de vloeistof zich alsof het gewoon een heel dikke, plakkerige vloeistof is. De stokjes bewegen mee alsof ze onzichtbaar zijn. Het is alsof je door een drukke menigte loopt die allemaal perfect in sync bewegen; je ziet de individuele mensen niet, alleen de stroming.
• Fase 2: De "Borstel" (Het Uit elkaar Vallen)
  Naarmate de hals dunner wordt, begint het te kabbelen. De stokjes kunnen niet meer perfect in de smalle ruimte passen. Ze duwen elkaar uit de weg, net als mensen in een te krappe lift die proberen te ontsnappen. De vloeistof wordt lokaal dunner omdat de stokjes zich verplaatsen. De hals wordt hierdoor makkelijker te rekken en begint sneller te versnellen.
• Fase 3: De "Naked" Vloeistof
  Uiteindelijk zijn er in het aller-dunste puntje geen stokjes meer over. Alleen de pure vloeistof is daar. De druppel knapt af alsof er helemaal geen stokjes in hadden gezeten.

2. De Belangrijkste Vraag: Wat is de Maatstaf?

Bij ronde balletjes (zoals zandkorrels) is het logisch: als de opening kleiner is dan de korrel, gaat het mis. Maar bij stokjes is het lastiger. Zijn ze te lang of te dik?

De onderzoekers ontdekten iets verrassends: De lengte van de stok is de enige zaak die telt.
Het maakt niet uit hoe dik de stok is, maar hoe lang hij is.

• Analogie: Stel je voor dat je een deur wilt openen met een lange stok. Als de deur te smal wordt, stuit je op de lengte van de stok, niet op de dikte. De stokjes "voelen" de opening als te klein als de opening kleiner wordt dan hun lengte, zelfs als ze nog steeds dik genoeg zijn om er doorheen te gaan.

3. De "Kritieke Dikte"

Er is een magisch puntje, een kritieke dikte van de hals. Zolang de hals dikker is dan dit puntje, gedraagt de vloeistof zich als één soepel geheel. Zodra de hals dunner wordt dan dit puntje, begint het chaos: de stokjes duwen elkaar weg en de vloeistof versnelt.
Interessant is dat dit puntje veel groter is dan de stokjes zelf. Het is alsof de chaos al begint in een ruimte die tien keer zo groot is als de stokjes. De "stokjes-gevoeligheid" begint dus veel eerder dan je zou denken.

4. Viscositeit: Hoe dik is het eigenlijk?

De onderzoekers maten hoe "dik" (viskeus) de vloeistof werd door meer stokjes toe te voegen.

• Ze ontdekten dat hoe langer de stokjes zijn, hoe dikker de vloeistof wordt.
• Ze vergeleken dit met metingen in een laboratoriumapparaat (een "reometer") dat de vloeistof roerde. De resultaten kwamen overeen, maar niet exact.
• Waarom? Omdat de stokjes in de druppel (die uitrekt) zich anders oriënteren dan in de roerende vloeistof. Het is alsof mensen in een drukke trein (reometer) anders staan dan mensen die rennen om een trein te halen (druppel). Ze gedragen zich anders, maar de basisregel voor hoe dik de massa wordt, blijft hetzelfde.

Conclusie: Waarom is dit belangrijk?

Dit onderzoek helpt ons begrijpen hoe vloeistoffen met vezels (zoals verf, tandpasta, of zelfs biologische vloeistoffen) zich gedragen als ze worden verneveld, gespoten of bedrukt.

De belangrijkste les? Bij lange, dunne dingen telt de lengte meer dan de dikte. Als je een vloeistof met stokjes wilt verwerken, moet je opletten op de lengte van die stokjes, want dat bepaalt wanneer de vloeistof "uit elkaar valt" en zijn gladde gedrag verliest. Het is een slimme manier om te zien wanneer een vloeistof ophoudt om een vloeistof te zijn en begint om een rommel van losse onderdelen te worden.

Technische samenvatting

Probleemstelling

Capillaire knijp-af (pinch-off) van een vloeistofbrug is een fundamenteel proces om te onderzoeken wanneer een suspensie van deeltjes stopt met zich te gedragen als een continuüm en begint te reageren op de discrete aard van de deeltjes. Hoewel dit fenomeen goed bestudeerd is voor bolvormige deeltjes, blijft het gedrag van suspensies met stijve, anisotrope vezels (rode) onvoldoende gekarakteriseerd.

De centrale uitdagingen zijn:

1. Vezels introduceren twee lengteschalen (lengte en diameter) en rotatievrijheidsgraden, wat leidt tot complexe microstructuren.
2. Het is onduidelijk of vezelsuspensies dezelfde opeenvolging van stromingsregimes vertonen als bolletjes (equivalent-vloeistof, dislocatie, en interstitiële vloeistof).
3. Het is niet bekend welke deeltjeslengteschaal (lengte of diameter) de overgang naar heterogene verdunning (waar de continuumbenadering faalt) bepaalt.

Methodologie

De auteurs hebben een experimenteel opzet ontwikkeld om druppels van vezelsuspensies te laten knijpen (breakup) vanuit een capillaire buis.

• Materialen: Er werden nylonvezels gebruikt met aspectverhoudingen ($\lambda = L/D$) variërend van 2 tot 84. De vezeldiameters waren 23 µm en 50 µm, met lengtes tot 1900 µm.
• Vloeistof: Een dichtheidsgematchte Newtonse vloeistof (water, PPG-ether en zinkchloride) met een viscositeit van 270 mPa·s. De dichtheidsmatching elimineerde sedimentatie en opwaartse migratie.
• Experiment: Een pendant-drop (hangende druppel) werd gevormd en verstoord tot het knapte. Het proces werd vastgelegd met high-speed imaging.
• Analyse:
  • De verdikking van de nek ($h(t)$) werd gemeten om de dynamica te analyseren.
  • De effectieve extensieve viscositeit werd afgeleid uit de tijdschaal van de verdikking in het vroege stadium.
  • Deze resultaten werden vergeleken met schuifviscositeitsmetingen uitgevoerd met een parallelplaat-rheometer.
  • De data werden gefit met Mills' vergelijking om de kritieke volumefractie ($\phi^\star$) te bepalen.

Belangrijkste Bijdragen en Resultaten

1. Drie Successieve Regimes

Net als bij bolletjes vertonen vezelsuspensies drie distincte regimes tijdens het knijpen:

1. Equivalent-vloeistof regime: In het begin gedraagt de suspensie zich als een homogene, Newtonse vloeistof met een verhoogde effectieve viscositeit.
2. Dislocatie regime: Naarmate de nek dunner wordt, ontstaan fluctuaties in de volumefractie. De vezels verdwijnen uit het meest uitgerekte gebied, waardoor de lokale viscositeit daalt en de vervorming versnelt.
3. Interstitiële regime: Uiteindelijk is de nek volledig vrij van vezels en wordt het proces gedomineerd door de zuivere tussenliggende vloeistof.

2. Schaalwet voor de Heterogeniteitsdrempel ($h^\star$)

De kritieke dikte $h^\star$ (waar de overgang van homogeen naar heterogeen plaatsvindt) werd bepaald.

• Resultaat: De schaalwet die eerder voor bolletjes werd afgeleid, is ook geldig voor vezels, mits de vezellengte ($L$) wordt gebruikt in plaats van de diameter als relevante discrete schaal.
• Formule: $h^\star / L \sim \eta_r^{1/3} (\ell_c / L)^{2/3}$, waarbij $\eta_r$ de relatieve viscositeit is en $\ell_c$ de capillaire lengte.
• Conclusie: De diameter van de vezel heeft weinig directe invloed op $h^\star$; de lengte is de bepalende factor voor het begin van heterogeniteit.

3. Effectieve Extensieve Viscositeit

In het equivalent-vloeistof regime neemt de effectieve extensieve viscositeit toe met zowel de volumefractie ($\phi$) als het aspectverhouding ($\lambda$).

• De extensieve viscositeit is niet numeriek gelijk aan de schuifviscositeit gemeten in de rheometer (vanwege verschillende stromingsgeometrieën en microstructuren), maar beide vertonen dezelfde algemene trends.
• Beide sets data worden goed beschreven door Mills' wet: $\eta_r = (1-\phi) / (1-\phi/\phi^\star)^2$.

4. Kritieke Volumefractie ($\phi^\star$) en Aspectverhouding

De kritieke volumefractie $\phi^\star$ (een parameter die de maximale pakking beschrijft) bleek sterk afhankelijk te zijn van het aspectverhouding:

• $\phi^\star$ neemt monotoon af naarmate het aspectverhouding toeneemt.
• Deze relatie wordt nauwkeurig beschreven door een empirische sigmoidale wet:
  $\phi^\star(\lambda) = \phi^\star_\infty + 2(\phi^\star_0 - \phi^\star_\infty) / (1 + e^{\lambda/\lambda_c})$.
• Dit geldt zowel voor de schuifmetingen (rheometer) als voor de extensieve metingen (pinch-off), hoewel de specifieke fit-parameters verschillen, wat wijst op stromingsafhankelijke microstructuren.

Significantie en Conclusie

Dit onderzoek toont aan dat pinch-off een gevoelige probe is voor het breken van de continuumbenadering in anisotrope suspensies. De belangrijkste inzichten zijn:

1. Voor stijve vezels is de vezellengte de kritieke schaal die bepaalt wanneer de suspensie niet meer als een homogeen medium kan worden behandeld, niet de diameter.
2. De complexe microstructurele ordening van vezels kan effectief worden gekarakteriseerd via een stromingsafhankelijke kritieke volumefractie ($\phi^\star$).
3. De gevonden schaalwetten en viscositeitsmodellen bieden een robuust kader voor het voorspellen van het gedrag van vezelsuspensies in toepassingen zoals sproeien, coating en drukprocessen, waar het breken van vloeistofdraden cruciaal is.

Samenvattend biedt dit werk een brug tussen de rheologie van vezels en de capillaire dynamica, en bevestigt het dat bestaande theorieën voor bolletjes kunnen worden uitgebreid naar vezels door de juiste lengteschaal te kiezen.