A Data-Driven Parametric Reduced-Order Chemical Kinetics Model Derived from Atomistic Simulations
本文提出了一种参数化、温度依赖的自编码器框架,该框架整合了非负性约束以及动力学与热力学的同步优化,旨在为宽范围热力学条件下的含能材料生成具有物理可解释性且高精度的降阶化学反应动力学模型。
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化学物理这一交叉领域探索着分子层面的物理规律,架起了化学变化与物理原理之间的桥梁。在这里,科学家通过理论模型和实验手段,深入理解原子如何结合、能量如何转化以及物质在微观尺度下的独特行为。
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以下是该领域近期在 arXiv 上发布的最新论文精选。
本文提出了一种参数化、温度依赖的自编码器框架,该框架整合了非负性约束以及动力学与热力学的同步优化,旨在为宽范围热力学条件下的含能材料生成具有物理可解释性且高精度的降阶化学反应动力学模型。
本文在不对称二自由度绝热马库斯哈密顿量的参数空间中建立了一个必要的尖点判据,以确定下绝热面何时具有真实的指数一鞍点,从而定义了由法向双曲不变流形和无重越分界面所表征的相空间过渡态的存在性。
本文通过展开波函数为斯莱特行列式基以定义含时构型权重,引入了一种含时耦合簇理论的化学诠释框架,从而能够在各种分子体系中直接将价层和核心能级激发的吸收峰归属到特定的轨道跃迁。
本文引入一种利用复吸收势模拟大分子聚集体中激子输运的随机框架,揭示了结构无序与聚集体拓扑如何影响能量动力学,并提出了一种用于优化材料设计的分类方案。
本研究基于总散射测量给出了的绝对电子附着截面,揭示了与现有推荐数据库相矛盾的共振特征,并凸显了更新电子散射截面数据的必要性。
受“绝热捷径”技术的启发,本文在泊松 - 能斯特 - 普朗克框架下推导出含时电压协议,通过消除弛豫模式,使双电层电容器在远短于其本征自然时间尺度的时间内加速充放电并达到平衡。
本研究证明,将离子液体 [EMIM]+[TFSI]- 限制在埃级二维通道内会诱导结构重排,从而在特定高度实现离子电导率最大化,达到体相值的 30 倍以上,而通过引入具有高介电常数和低粘度的共溶剂,可进一步提升至约 145 S/m。
本文提出了一种新颖的分析框架,用于高效计算自由粒子格林函数在球面波和平面波调制高斯基函数上的一中心与二中心矩阵元,提供了描述电子散射和自电离过程所必需的紧凑闭式表达式及递推关系。
本文通过将深度 Q 网络用于自适应选择紧凑的双体算符,将强化学习收缩量子本征求解器(RL-CQE)扩展至高效计算多费米子电子激发态和实时动力学,在具有可扩展态表示和恒定缩放时间演化的情况下实现了化学精度。
本文证明,一种基于马尔可夫态模型、利用螺旋氢键供体 - 受体距离作为集体变量的动态粗粒化技术,能够准确重构不遵循简单两态或协同机制的小肽机械去折叠过程的原子细节。