Generation of 480 nm picosecond pulses for ultrafast excitation of Rydberg atoms

技术摘要：用于里德堡原子超快激发的 480 纳米皮秒脉冲生成

问题陈述
里德堡原子因其巨大的轨道和强偶极 - 偶极相互作用，在包括传感和量子计算在内的量子技术中至关重要。然而，从基态激发这些原子通常依赖于连续波（cw）激光器，其受调制速度限制，激发时间尺度为 10–100 纳秒。这一持续时间不足以应对热原子（由于多普勒频移）或表面附近的原子（由于杂散场），并且在制备致密系综时受到里德堡阻塞效应的限制。虽然激发的物理极限要快得多——由结合能（皮秒量级）和相邻里德堡态之间的分裂（约 100 GHz，需要约 10 皮秒脉冲）决定——但实现这一点需要高强度、超快脉冲激光器。作者此前使用 10 皮秒脉冲的尝试实现了 75% 的激发概率，但 480 纳米激发光束中巨大的脉冲间能量波动（30%）严重阻碍了该过程，限制了里德堡态制备的保真度。

方法
作者开发了一套专用的、注入种子脉冲激光系统，以生成持续时间约为 10 皮秒的稳定 480 纳米脉冲。该系统基于铷 -87（$^{87}$Rb）的序列双光子激发方案运行：

1. 泵浦源：商用钛蓝宝石振荡器和啁啾脉冲放大器（CPA）产生 780 纳米脉冲（2 皮秒持续时间，5 毫焦耳能量，1 千赫兹重复频率），具有高度稳定性（0.5% 均方根波动）。
2. 光参量放大器（OPA）：780 纳米脉冲泵浦两级 OPA 以产生可调谐的 1250 纳米信号。
   • 第一级：周期性极化铌酸锂（PPLN）晶体放大 1250 纳米的连续波（cw）种子激光。这种注入种子是关键升级，取代了此前依赖量子噪声的光参量产生（OPG）机制。
   • 第二级：$\beta$-硼酸钡（BBO）晶体进一步放大 1250 纳米脉冲。
3. 和频产生（SFG）：放大的 1250 纳米脉冲与部分 780 纳米泵浦光在 BBO 晶体中混合，通过 SFG 产生目标 480 纳米脉冲。
4. 光谱整形：生成的 480 纳米脉冲最初具有较宽的带宽（约 800 GHz），过宽以至于无法分辨单个里德堡态（约 100 GHz 间距）。光谱整形器（光栅和狭缝）将带宽降低至 30 GHz，足以分辨这些态，同时保持脉冲持续时间约为 10 皮秒。

主要贡献
主要的技术贡献是在 OPA 系统中实施了注入种子。通过在 PPLN 级注入稳定的连续波激光，作者将放大过程从噪声驱动机制转变为相干机制。这一修改直接解决了输出能量的不稳定性问题。此外，作者优化了使用 780 纳米和 480 纳米脉冲的序列激发方案（5S $\to$ 5P $\to$ nD），调整了时序，将中间 5P 态视为超快激发中的亚稳态。

结果

• 能量稳定性：注入种子将 480 纳米光束的脉冲间能量波动从非种子 OPG 机制下的 30% 降低至6.2%。波动分解显示：OPA 后为 2.3%，SFG 后升至 3.1%，光谱整形后最终为 6.2%。
• 激发保真度：利用升级后的系统，作者演示了从 5P 态到 43D 里德堡态的$^{87}$Rb 原子的超快激发。他们观察到了拉比振荡，最大激发概率约为90%。
• 对比：这比他们此前非种子系统实现的最高 75% 激发概率有了显著改进。新系统中的残余误差不再主要由激光能量波动主导，而是归因于原子态制备的不完美（具体在 5P 态）以及测量误差。
• 光谱学：该系统通过扫描光谱整形器，成功分辨了从$n=35$到$n=51$的里德堡态，证实 30 GHz 的带宽足以区分间隔约 100 GHz 的态。

意义
该论文声称，这一成就通过实现不再受激光能量不稳定性限制的超快激发，拓宽了里德堡原子的应用范围。通过达到 90% 的激发概率，该系统克服了以往能量波动的瓶颈，使得研究皮秒时间尺度上的动力学成为可能。这种能力对于克服致密系综中的里德堡阻塞以及激发非理想环境（例如热原子或表面附近）中的原子至关重要，在这些环境中连续波激光器是无效的。作者指出，未来的改进将专注于增强态制备，并可能增加脉冲能量或利用先进的激发方案（如快速绝热通道），但当前的工作为超快里德堡物理建立了一个稳定的平台。