Interplay between dressed and strong-axial-field states in Nitrogen-Vacancy centers for quantum sensing and computation

技术摘要：氮空位中心中受驱动态与强轴向场态之间的相互作用，及其在量子传感与计算中的应用

问题陈述
金刚石中的氮空位（NV）中心是量子传感与计算的重要平台，其利用了电子自旋三重态（$S=1$）的基态。标准协议通常沿 NV 对称轴施加偏置磁场（$B_{\parallel}$），以解除 $S_z = \pm 1$ 流形的简并，从而产生“强轴向场态”（$|S_z = \pm 1\rangle$）。相反，在存在弱正交场（磁场或电场/应变）且 $B_{\parallel}=0$ 的情况下，本征态变为强轴向态的平衡线性叠加，称为“受驱动态”（$|\pm\rangle$）。虽然受驱动态能够提供针对磁噪声的保护（二阶敏感度）并延长相干时间，但即使是微小的轴向磁场的引入，也会使这些叠加态变得不平衡，从而产生“部分受驱动态”。深入理解这些状态之间的相互作用——特别是它们如何随应变和弱正交场的作用，并作为轴向场函数在其中共存与演化——对于优化用于量子传感与计算的 NV 协议至关重要。

方法论
作者采用了结合理论与实验的方法：

• 理论框架： 本研究利用了一个完整的哈密顿量（方程 1），涵盖了 NV 电子自旋（$\vec{S}=1$）和 $^{14}\text{N}$ 核自旋（$\vec{I}=1$）。该模型考虑了零场分裂（$D_{gs}$）、电偶极相互作用（包括将应变 $\vec{\sigma}$ 作为有效电场 $\vec{\Pi}$）、塞曼相互作用、超精细耦合以及核四极矩项。作者通过数值对角化该哈密顿量，以确定精确的本征值和本征矢量作为轴向磁场（$B_{\parallel}$）和固定弱正交场（$\vec{B}_{\perp}$）的函数。
• 实验设置： 测量是在约 $6 \times 10^4$ 个 NV 中心组成的系综上进行的。研究采用了两种主要协议：
  1. 连续波光检测磁共振（CW-ODMR）： 用于识别共振频率和状态占据情况。
  2. 自由感应衰减（FID）： 涉及光学初始化、微波 $\pi/2$ 脉冲和自由进动间隔的脉冲测量，用于测量相干时间（$T_2^*$）。
• 分析策略： 作者通过使用多个拉伸指数项（包括振荡项和纯衰减项）来拟合 FID 衰减曲线，从而在单次测量中同时提取不同共存状态的相干时间和失谐量。

核心贡献

1. 旋转角的理论推导： 本文推导了受驱动态在正交平面内旋转角 $\theta$ 的显式解析表达式（方程 2）。该角度取决于正交磁场（$\vec{B}_{\perp}$）与总有效电场（$\vec{\Pi}_{\perp}$）之间的竞争，这一结果在以往文献中除了摄动近似外是无法获得的。
2. 部分受驱动态的识别： 研究正式定义并表征了“部分受驱动态”，即当施加微小轴向场于一个由正交场主导的系统时，产生的非平衡强轴向态叠加。
3. 同步激发与检测： 作者首次展示了在单次 NV 系综 FID 测量中，同时激发并检测受驱动态、部分受驱动态（以及特定机制下的强轴向态）的能力。
4. 新型拟合方法： 提出了一种利用多个相干时间进行单次 FID 测量拟合的新方法，这对于区分同时存在的不同类别量子态至关重要。

结果

• 状态表征： 在 $B_{\parallel} = 0$（点 A）处，系统表现出受驱动态（$I_z=0$）和简并的部分受驱动态（$I_z=\pm 1$）。在 $B_{\parallel} = A_{\parallel}/(g\mu_B)$（点 B）处，超精细相互作用补偿了一个核自旋投影，导致产生一个完全受驱动态（$I_z=-1$）和两个不同的部分受驱动态（$I_z=0, +1$）。
• 相干时间（$T_2^*$）： 实验数据证实，受驱动态具有比部分受驱动态和强轴向场态显著更长的相干时间。
  • 在点 A（$B_{\parallel}=0$）处：受驱动态的 $T_2^*$ 约为 $2.2\text{--}2.6$ ms，而部分受驱动态约为 $1.4$ ms。
  • 在点 B（$B_{\parallel} \approx 0.08$ mT）处：受驱动态保持 $T_2^* \approx 2.3\text{--}2.9$ ms，而部分受驱动态显示出降低的相干性（$0.89\text{--}1.75$ ms），且这种降低与 $\langle S_z \rangle$ 的增加相关。
  • 强轴向场态（在 $B_{\parallel} \approx 3$ mT 的独立子系综中测量）表现出最短的相干时间（$\approx 0.88$ ms）。
• 退相干机制： 结果表明，受驱动态主要受限于电场的随时间波动和空间不均匀性，而强轴向态则由周围自旋库的偶极耦合和磁场梯度主导。部分受驱动态则经历着这些机制之间的竞争。
• 选择性控制： 研究表明，不同的振荡磁场极化（线性、圆极化或椭圆极化）可以实现对不同状态类别的选择性激发。

意义与主张
本文声称，在同一实验机制内同时存在磁敏感（部分受驱动）和磁不敏感（受驱动）状态，具有独特的优势：

• 量子计算： 受驱动态和部分受驱动态延长的相干时间，结合其可同时驱动的能力，可以促进实现更高保真度的双比特门。具体而言，作者建议通过利用在受驱动态共振上的 FID 序列，并利用部分受驱动态的失谐进行控制，来实现 $C_nNOT_e$ 门。
• 量子传感： 利用点 B 进行解耦传感方案的能力。通过选择性地驱动磁不敏感的受驱动共振（作为参考）和磁敏感的部分受驱动共振，可以在补偿温度波动或其他环境噪声的同时测量轴向磁场变化。这种方法在有限的微波带宽和单一微波频率下即可运行，对于在功率沉积受限的生物系统中进行传感可能具有优势。

作者得出结论，其研究结果为深入理解应变、电场与磁场在 NV 中心中的相互作用提供了更深的见解，为先进的计量学和信息处理协议奠定了基础。