Low-loss Nb on Si superconducting resonators from a dual-use spintronics deposition chamber and with acid-free post-processing

本文通过采用一种能够实现接近一百万内禀品质因子的无酸抗蚀剂剥离工艺，证明了在与磁性材料共用的双用途腔室中可以制造出高质量、低损耗的铌超导谐振器，从而在不损害器件性能的前提下，实现了超导系统与磁性系统的集成。

要点

想象一下，你正试图建造一个极其灵敏的无线电接收器，它运行在现实世界的边缘——在那里，电流在没有任何电阻的情况下流动。这就是超导电路的世界，它们是尖端量子计算机背后的“大脑”。

为了让这些电路完美运行，科学家通常需要一个纯净、“无菌”的工厂。他们非常害怕磁性杂质（像铁或镍这样微小的磁性尘埃），因为就像一颗灰尘会毁掉钻石一样，这些杂质会破坏超导的“魔力”，导致电路损耗能量并失效。

长期以来，规则一直是：绝不要使用曾经制造过磁性材料的机器来制造这些精密的超导电路。你需要一个专门为超导体设立的独立工厂。

重大发现
这篇论文讲述了一个团队如何打破这一规则的故事，并发现这其实并不重要。他们使用了一台已经使用了20多年来制造磁性材料（如硬盘中的磁体）的机器，并用它制造出了高质量的超导电路。

以下是通过简单的类比对他们做法的解释：

1. “共享厨房”类比

把沉积室（即向硅片上喷涂金属的机器）想象成一个厨房。

• 旧规则： 如果你在厨房里烹饪了辛辣、气味浓重的咖喱（磁性材料），你就不能再用同一个厨房去烘焙一份精致、味道清淡的舒芙蕾（超导电路），因为气味会毁掉味道。
• 新方法： 团队决定非常彻底地清洁厨房。他们擦洗了墙壁，更换了餐具，甚至在开始之前用新的食材进行了一层“调味”。
• 结果： 他们证明了，尽管这个厨房几十年来一直在做“咖喱”，但经过彻底清洁后，他们做出的舒芙蕾味道与在全新的专用厨房里烘焙的一样好。他们的测量显示，最终产物中没有检测到任何磁性尘埃。

2. “表面清洁”的秘方

虽然机器的清洁令人印象深刻，但真正的魔力发生在他们构建电路后如何清洁金属“表面”的过程中。

想象一下你刚刚粉刷了一面墙。你必须撕掉用来保持油漆形状的胶带（“抗蚀剂”）。

• 旧方法： 他们使用一种标准的溶剂（称为“1165”）来剥离胶带。但这会留下一些粘性的、肉眼看不见的残留物（如氯），使墙面变得粗糙。为了修复这个问题，他们必须使用一种强酸（氢氟酸，或 HF）来彻底刷洗墙面。
• 新方法： 他们尝试了一种不同的、专门的溶剂（称为“AZ”）。这种溶剂就像一块“魔术擦”，它不仅能剥离胶带，还能在剥离的同时溶解掉粘性的残留物和污垢。
• “无酸”突破： 由于这种“魔术擦”溶剂表现出色，他们不再需要最后使用强酸进行刷洗。这意义重大，因为：
  • 一些材料（例如量子计算机中的特殊结）会被酸腐蚀。
  • 酸具有危险性，且会造成环境危害。
  • 通过跳过酸洗步骤，他们得到了与酸洗法同样好、甚至更好的结果。

3. “硅片准备”实验

团队还尝试了三种不同的硅“地板”准备方式，以便在“粉刷”前进行处理：

1. BOE： 快速的化学浸泡。
2. 退火（Anneal）： 将地板加热到 700°C 以使其平滑。
3. 热处理（Thermal）： 一个生长并去除氧化层的复杂过程。

惊喜之处： 无论他们使用哪种地板准备方式，结果都一样。最终电路的质量在三种方式下几乎完全相同。这表明，表面的清洁（溶剂的选择）比如何准备地板要重要得多。

核心结论

这篇论文证明了两件大事：

1. 共享工具可行： 你不需要一个价值数十亿美元的专用工厂来制造顶级的量子电路。只要清洁得当，你可以使用一台同时也制造磁性材料的“双用途”机器。这降低了量子研究的成本，使其更易实现。
2. 跳过酸洗： 通过选择正确的清洁溶剂，你可以在不使用危险酸液的情况下制造这些电路，这既对环境更安全，也允许使用那些会被酸破坏的材料。

简而言之，他们展示了只要有正确的清洁程序，你就可以在“共享厨房”里制作出世界级的量子计算机，而不会毁掉“食谱”。

技术摘要

技术摘要：利用双用途自旋电子学沉积室及无酸后处理工艺制备低损耗 Nb/Si 超导谐振器

问题陈述
已知磁性杂质会通过抑制临界温度、引入磁通噪声以及诱导导致内部损耗的亚能隙态密度来降低超导性能。因此，以往用于沉积磁性材料的物理气相沉积室通常被避免用于制造高质量的超导谐振器。此外，尚未建立磁性污染影响器件性能的具体环境阈值。同时，标准的铌（Nb）后制备工艺通常涉及酸处理（例如 HF），这可能会损坏混合系统中的其他材料（如常规约瑟夫森结），并带来有关氟基副产物的健康和环境风险。

方法论
作者研究了使用主要用于磁性沉积（Fe, Co, Ni）的高真空磁控溅射室来合成高质量 Nb 薄膜在高质量高阻 Si(100) 基底上的可行性，该室已使用超过 20 年。

• 腔体清洁： 测试了两种沉积程序：
  • DP1： Nb 靶材仅与其它超导靶材共同加载。
  • DP2： Nb 靶材与近期使用过的磁性靶材（永磁合金、Co、CoFeB）共同加载。
  • 两种程序都涉及严格的清洁工作，包括喷砂、溶剂超声清洗以及使用 Nb 和 Ti 对腔体内部组件进行“调理”（seasoning）以涂覆薄膜。
• 基底准备： 评估了三种方法以优化 Si-Nb 界面：
  1. BOE： 在加载前立即进行缓冲氧化物刻蚀（BOE）浸泡。
  2. 退火（Anneal）： BOE 浸泡后进行原位 700°C 闪退火。
  3. 热处理（Thermal）： 通过生长热氧化层并随后刻蚀的方式去除晶圆顶部的约 100 nm，随后进行闪退火。
• 制备： 以 2.4 Å/s 的速率溅射 60 nm Nb 薄膜。使用光刻技术和氯基干法刻蚀进行器件图形化。

3. 后处理与剥离： 一个关键变量是光刻胶去除液。对比了两种溶液：
   • 1165： MICROPOSIT 1165 光刻胶去除剂。
   • AZ： Integrated Micro Materials AZ 300T 剥离剂。
   • 后制备处理包括在 2% HF 中浸泡（18–60 秒）或 10:1 BOE 中浸泡（20 分钟），以及老化研究。

• 表征： 通过二次离子质谱（SIMS）、原子力显微镜（AFM）和 X 射线光电子能谱（XPS）对薄膜进行分析。微波谐振器（3 µm 间隙 CPW）在六个不同的低温设置下，针对单光子功率进行了内品质因子（$Q_i$）和损耗（$\delta_i$）的表征。

核心贡献与结果

1. 双用途腔体的可行性：

   • SIMS 分析显示，即使是在 DP2（与磁性靶材共用）条件下沉积的 Nb 薄膜，其本体及基底-金属界面也未检测到可探测到的磁性杂质（Fe, Co, Ni, Cr）。
   • 仅在金属-空气界面检测到痕量的 Fe 和 Cr，这可能是由于表面氧化或处理造成的，且在所有薄膜中并不一致。
   • 在“受磁性污染”腔体中制造的器件实现了接近一百万的低功率内品质因子（$Q_i$），达到了最先进器件的水平。

2. 光刻胶去除液的影响：

   • 1165 溶液： 需要在制备后进行 HF 浸泡才能达到最先进的性能。若不使用 HF，损耗会高出约 15 倍。XPS 表明 1165 在 Si 表面留下了显著的氯（Cl）和氮（N）残留物。
   • AZ 溶液： 成功去除了 Cl 及其他残留物，并降低了表面碳含量，且无需 HF 浸泡。
   • 无酸性能： 使用 AZ 溶液且无需任何后制备酸处理，所获得的器件中值低功率损耗（$\delta_{LP}$）为 $1.52 \times 10^{-6}$（结合 DP1 和 DP2）。这一性能与使用了 HF 浸泡的 1165 剥离器件相当。
   • 优化后的无酸处理： 对 AZ 剥离的样品进行 20 分钟的 post-BOE 处理，可进一步将损耗降低至中值 $0.48 \times 10^{-6}$，优于标准的 HF 处理。然而，老化研究显示这些损耗在 4–6 周内会增加，回到未处理样品的范围，表明存在氧化物再生或污染。

3. 基底准备：

   • 三种基底准备方法（BOE、退火、热处理）并未表现出明显的器件质量差异。作者认为，金属-基底界面是这些器件低功率损耗的一个次要来源，或者 Nb-Si 界面对于这些特定的准备变化具有鲁棒性。

4. 材料分析：

   • Nb 薄膜表现出 $T_c > 9.1\text{ K}$ 和 $\text{RRR} > 4.5$。
   • XPS 分析显示，虽然存在 Nb 亚氧化物，但与其它方法相比，AZ 溶液导致了更高的五氧化二铌含量，但仍实现了更优越的性能，这表明在此背景下，Cl 残留比相对氧化物化学计量比更为关键。

意义与主张
本文声称证明了：

• 腔体限制是可以克服的： 只要遵循严格的清洁和调理协议，可以在与磁性材料处理共用的沉积室中制造高质量的超导谐振器。这允许在不使用专用超导系统的条件下，进行更广泛且更具成本效益的材料探索。
• 无酸处理是可行的： 特定的光刻胶去除液（AZ300T）可以提供更优越的表面化学模板，从而消除对侵略性酸后处理（HF）的需求，同时保持甚至提高器件性能。这对于那些酸可能会损坏其他组件（如约瑟夫森结）的混合系统，以及减少与氟基纳米加工相关的健康和环境风险具有重要意义。
• 表面化学至关重要： 溶剂的选择和特定残留物（如氯）的去除，对谐振器质量的影响比基底准备方法或腔体内是否存在磁性靶材更为显著。

作者总结认为，这些结果使量子信息科学领域的社区能够利用现有的、多用途的设备进行超导材料方面的创新，同时也强调了在制备流程中选择溶剂的重要性。