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Quantum-Classical Auxiliary Field Quantum Monte Carlo with Matchgate Shadows on Trapped Ion Quantum Computers

本文展示了一种创纪录的、经 GPU 加速的端到端工作流，用于在 IonQ Forte 量子计算机上利用匹配门影子（matchgate shadows）进行量子-经典辅助场量子蒙特卡洛模拟化学反应能垒，实现了显著的加速，且结果与参考值偏差在 10 kcal/mol 以内。

原作者： Luning Zhao, Joshua J. Goings, Willie Aboumrad, Andrew Arrasmith, Lazaro Calderin, Spencer Churchill, Dor Gabay, Thea Harvey-Brown, Melanie Hiles, Magda Kaja, Matthew Keesan, Karolina Kulesz, Andrii M

发布于 2026-07-30

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CC BY 4.0

原作者： Luning Zhao, Joshua J. Goings, Willie Aboumrad, Andrew Arrasmith, Lazaro Calderin, Spencer Churchill, Dor Gabay, Thea Harvey-Brown, Melanie Hiles, Magda Kaja, Matthew Keesan, Karolina Kulesz, Andrii Maksymov, Mei Maruo, Mauricio Muñoz, Bas Nijholt, Rebekah Schiller, Yvette de Sereville, Amy Smidutz, Felix Tripier, Grace Yao, Trishal Zaveri, Coleman Collins, Martin Roetteler, Evgeny Epifanovsky, Arseny Kovyrshin, Lars Tornberg, Anders Broo, Jeff R. Hammond, Zohim Chandani, Pradnya Khalate, Elica Kyoseva, Yi-Ting Chen, Eric M. Kessler, Cedric Yen-Yu Lin, Gandhi Ramu, Ryan Shaffer, Michael Brett, Benchen Huang, Maxime R. Hugues, Tyler Y. Takeshita

原始论文采用 CC BY 4.0 许可（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。 ✨ 这是对下方论文的AI生成解释。它不是由作者撰写或认可的。如需技术准确性，请参阅原始论文。阅读完整免责声明

想象一下，仅通过观察蓝图来预测一台复杂机器的行为。在化学世界中，那台机器就是分子，而蓝图则是描述电子如何在原子周围跳舞的一组方程。几十年来，科学家们一直使用强大的经典计算机来求解这些方程，但当分子变得复杂时——例如涉及用于救命药物或工业催化剂的过渡金属时——数学变得极其纠缠，以至于即使是世界上最快的超级计算机也会陷入困境。这就像是在蒙着眼睛尝试解开一亿根绳子组成的乱结；你增加的绳子越多，任务就越难，直到变得不可能完成。这就是量子计算进入故事的地方。量子计算机不是试图用单对双手去解开这个结，而是利用量子世界的奇特规则同时探索许多可能性，为理解这些复杂的化学反应提供了一条潜在的捷径。大问题在于：我们现在真的能使用这些脆弱、多噪声的新型机器来解决现实世界的化学问题吗？还是说我们仍在等待一个完美、无误差的未来？

这篇论文讲述了一个团队决定不再等待，而是开始在量子与经典世界之间搭建一座桥梁，以解决一个特定的、困难的化学谜题。他们专注于一种被称为铃木-宫浦（Suzuki–Miyaura）交叉偶联的反应，这是用于将碳原子缝合在一起以制造药物的关键过程。具体而言，他们想要计算一个能量势垒，即镍原子抓取分子的一部分以启动反应的过程。这是一个出了名的难题，因为镍原子的电子具有强烈的“相关性”，这意味着它们的行为高度协调且混乱，从而破坏了标准的计算机模型。研究人员不仅是在计算机上进行模拟，他们还使用了一台来自 IonQ 的量子计算机进行了真实的实验，该计算机使用捕获离子（带电原子）作为其处理单元，并结合了庞大的 NVIDIA GPU 军团来进行繁重的计算工作。

该团队开发了一种名为“量子-经典辅助场量子蒙特卡洛”（QC-AFQMC）的巧妙工作流。可以将它想象成一场接力赛。首先，量子计算机准备一个“试探态”，即对分子电子状态的一个粗略猜测。为了不让量子计算机承担所有的繁重数学运算，该团队使用了一种称为“匹配门阴影”（matchgate shadows）的技术。想象一下从许多不同的随机角度拍摄一个 3D 物体，从而创建一个捕捉其本质特征的“阴影”，而无需看到每一个细节。这些阴影随后被发送到经典超级计算机，后者利用高级数学技巧（如算法微分）来完成计算并预测能量势垒。

结果是胜利与现实检查的结合。当他们使用量子计算机的“理想模拟器”（一个完美、无噪声的版本）时，他们的结果与金标准参考值非常接近，落在预期值的 ±4 kcal/mol 之内。然而，当他们在实际的、带有噪声的 IonQ Forte 量子硬件上运行实验时，结果出现了一些偏移，最终落在参考值的 10 kcal/mol 之内。虽然这还不完美，但这是一个巨大的飞跃。论文明确排除了这种方法因速度太慢或成本太高而无法投入使用的观点；事实上，得益于他们的新算法和 GPU 加速，他们在解决该问题所需的时间上比之前的最先进方法实现了 656 倍的加速。他们还发现，虽然量子硬件引入了一些导致能量值偏移的噪声，但该方法仍然足够稳健，能够提供有用的化学见解。

该团队还发现，针对这项工作专门对量子计算机进行调优会带来巨大差异。通过优化电路的发送和执行方式，他们将数据收集速度提高了 9 倍。他们总共使用了 24 个量子比特：16 个用于表示分子的试探态，另外 8 个“辅助”（ancilla）量子比特用于帮助捕捉和修复错误。最终的结论是，虽然我们在量子设备上实现完美的、无误差的化学模拟方面尚未达到终点，但这一端到端的工作流证明，我们现在已经可以处理以前无法触及的真实、复杂的催化反应。这是向使量子化学成为药物研发实用工具迈出的重要一步，表明通过结合正确的量子硬件、经典超级计算能力和巧妙的算法，我们可以开始解开分子化学中那些纠缠不清的乱结。

技术摘要：基于捕获离子量子计算机上 Matchgate Shadow 的量子-经典辅助场量子蒙特卡洛法

问题陈述
准确模拟涉及过渡金属（TM）催化剂（如铃木-宫浦交叉偶联反应）的化学反应能垒，对于传统的经典计算化学领域而言仍是一个重大挑战。这些系统由于存在未成对的 d 或 f 电子，表现出强电子相关性和多参考特性，导致标准的单参考方法（如密度泛函理论 DFT）甚至“金标准”耦合集群理论（CCSD(T)）失效或崩溃。虽然量子相位估计（QPE）可以提供精确解，但它需要超越当前硬件能力的容错硬件。变分量子特征值求解器（VQE）虽然对噪声具有韧性，但受限于极高的测量成本和对设备噪声的敏感性。因此，需要一种混合量子-经典算法，既能利用近期的量子硬件来制备关联试探态，又能缓解经典后处理中的计算瓶颈。

方法论
作者提出了一种在加速量子超算环境中执行的量子-经典辅助场量子蒙特卡洛（QC-AFQMC）算法端到端工作流。该工作流集成了运行在 Amazon Web Services (AWS) 上的 IonQ Forte 捕获离子量子计算机与 NVIDIA GPU。

算法框架： 该方法利用经典的 AFQMC 投影蒙特卡洛方法，通过在虚时演化中演化波函数来寻找基态。为了解决费米子相位问题，需要一个试探波函数（ $|\Psi_T\rangle$ ）。在此实现中，试探态是使用具有幺正对耦合集群双激发（upCCD）拟设的变分量子特征值求解器（VQE）在量子计算机上制备的。
Matchgate Shadows： 该工作流没有使用标准的 Hadamard 测试或 Clifford 基经典影子（其在 AFQ Monte Carlo 中计算重叠时呈指数级增长），而是采用了 matchgate shadows 技术。这种技术能够高效评估量子试探态与经典行走者态之间的重叠 $\langle \Psi_T | \phi \rangle$ 。重叠计算量随系统规模 $N$ 呈多项式级增长（ $O(N^{4.5})$ ）。
虚拟相关能 (VCE)： 为了处理全轨道空间超过可用量子比特数的较大化学系统，该方法将系统划分为活性空间（由量子试探态处理）和虚拟空间。VCE 技术利用单个 Slater 行列式捕捉活性空间之外的电子相关性，从而使量子资源能够专注于强相关的活性空间。
算法优化： 作者对经典后处理步骤引入了显著的算法改进。通过利用算法微分（具体为矩阵 Pfaffian 的导数）而非有限差分法，将计算局部能量和力偏差项的计算复杂度从 $O(N^{8.5})$ 和 $O(N^{7.5})$ 分别降低到了 $O(N^{5.5})$ 和 $O(N^{4.5})$ 。
硬件执行：
- 量子端： 在理想模拟器上优化试探态，并在 IonQ Forte QPU 上执行 matchgate shadow 电路。通过对 QPU 控制软件和固件进行性能调优，以实现吞吐量最大化。
- 经典端： 后处理（包括虚时演化和能量评估）在配备 NVIDIA H100 和 H200 GPU 的 AWS ParallelCluster 上执行，并利用 cuBLAS、cuSOLVER 和 cuTENSOR 库。

核心贡献

首次大规模演示： 本研究报告了迄今为止在量子硬件上执行的最大规模、带有 matchgate shadows 的 QC-AFQMC 实验，使用了 24 个量子比特（16 个用于试探态，8 个辅助量子比特用于误差缓解）的 IonQ Forte 处理器。
算法加速： 通过降低渐近复杂度（利用算法微分）和 GPU 加速，该实现相比于 Huang 等人 [41] 的最先进实现，在求解时间（time-to-solution）上实现了 656 倍的提升。
硬件吞吐量优化： 对 IonQ Forte 控制栈进行的特定性能调优使得收集 matchgate 电路测量值的速度提升了 9 倍。
端到端工作流： 本文建立了一个结合量子态制备、影子断层扫描（shadow tomography）以及 GPU 加速的经典蒙特卡洛传播，用于解决复杂化学问题的完整集成工作流。

结果
该算法被用于模拟镍催化铃木-宫浦反应中的氧化加成步骤（涉及物种 B、过渡态 [B-C]‡ 和产物 C），采用 (8,8) 活性空间。

准确度： 当在理想模拟器上采样 matchgates 时，计算出的反应能垒与参考 CCSD(T) 结果的偏差在 ±4 kcal/mol 的不确定度区间内。
噪声影响： 当在实际 QPU 上测量时，结果与参考值的偏差约为 10 kcal/mol。噪声导致反应物和产物的能量排序发生了定性偏移，凸显了当前针对该特定应用的误差缓解技术的局限性。
粒子数： 虽然理想模拟器的粒子数接近基态真值（8 个电子），但 QPU 测量显示的粒子数约为 10.5 个，表明存在显著的硬件噪声，尽管能量结果对这种噪声的抵抗力比粒子数估计更强。

意义
论文声称这项工作代表了“向在量子设备上进行实用化学模拟迈进的一步”。它挑战了此前认为 QC-AFQMC 对于具有实际科学意义的系统而言成本过高的共识，证明了通过算法改进和硬件加速，该方法可以应用于催化过渡金属配合物。研究指出，虽然该方法是可行的，但仍需进一步开发误差缓解技术以及选择更稳健的试探态，以充分发挥其在含噪声中等规模量子（NISQ）硬件上的潜力。该工作强调了将量子硬件控制软件与特定算法负载进行协同设计（co-design）对于实现显著加速的必要性。

技术摘要：基于捕获离子量子计算机上 Matchgate Shadow 的量子-经典辅助场量子蒙特卡洛法

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