Signatures of three-state Potts nematicity in spin excitations of the van der Waals antiferromagnet FePSe$_3$

对单轴应变下的范德华反铁磁体 FePSe$_3$ 进行中子散射实验表明，拉伸应变诱导磁序和自旋激发均发生向$C_2$对称性的转变，这为顺磁相中观测到的三态 Potts 向列性源于与低温之字形反铁磁态相关的残留序提供了直接证据。

要点

以下是用简单语言和日常类比对这篇论文的解读。

宏观图景：一个磁性舞池

想象一种名为FePSe₃的晶体，它就像一个由微小磁铁（铁原子）组成的拥挤舞池。在这种材料中，这些磁铁以蜂窝状排列，就像蜂巢一样。

在高温下，这些磁铁处于混乱状态，像嘈杂派对中四处徘徊的人群一样随机旋转。但随着晶体冷却，它们突然决定组织起来。它们形成了一种被称为“之字形”（zigzag）的特定有序模式，即它们排成行，方向交替排列。

问题：三个均等的选择

蜂窝舞池具有一个特殊属性：如果你将其旋转 120 度，它看起来是一样的。正因为如此，当磁铁决定排成行时，它们对于如何排列其“之字形”行拥有三个完全均等的选择。我们将这些选择称为方向 A、方向 B 和方向 C。

在一个正常、未受应力的晶体中，磁铁是公平的。它们以相等的概率选择所有三个方向。如果你观察整个晶体，这三个方向会相互抵消，系统看起来具有完美的对称性（就像一个三角形）。这被称为三态 Potts 态。

实验：推动舞池

科学家们想要看看，如果他们迫使磁铁做出选择，会发生什么。他们制造了一种特殊装置，沿着一个特定方向轻轻拉伸晶体（就像拉伸一根橡皮筋）。

这就像是一个略微倾斜的舞池。如果你倾斜地板，想要朝特定方向站立的舞者可能会感到不稳定，而那些站在另外两个方向上的舞者则会感到更舒适。

当他们拉伸晶体时发生了什么？

1. 打破平局： 拉伸（约 0.6% 的应变）足以让“方向 B"变得非常不舒服。该方向上的磁铁停止了形成。
2. 获胜者： “方向 A"和“方向 C"中的磁铁成为了主导群体。
3. 结果： 晶体失去了完美的三角形对称性，变得更加像椭圆形（具有二重对称性）。科学家们利用中子束清楚地看到了这一点，中子束就像是一台高速摄像机，拍摄磁性图案的照片。

惊喜：秩序的幽灵

这是最有趣的部分。科学家们将晶体重新加热，超过了磁铁通常停止有序排列的温度点（这个温度称为$T_N$，约为 108 K）。

通常，一旦超过这个温度，磁铁就会恢复混乱和随机状态，晶体应该再次看起来完美对称（像一个圆形）。

但它并没有。

尽管长程的“之字形”有序消失了，但磁波（即“自旋激发”）仍然记得这种拉伸。它们仍然表现出对两个幸存方向的偏好，而忽略了第三个方向。

类比：
想象一群在派对上的人，他们之前正沿着三条不同的线跳舞。音乐停止了（温度升高），每个人又开始随机跳舞。然而，如果你仔细观察他们的动作，你仍然能看到他们能量中轻微的“倾斜”。他们并不是在完美地画圆跳舞；他们仍然微妙地倾向于音乐停止前那两个舒适的方向。

这种先前秩序的“幽灵”就是论文中所称的残余向列性（vestigial nematicity）。这表明，即使磁铁没有完全有序，它们仍然在与晶体结构“对话”，创造出一种隐藏的偏好，这种偏好会在冻结点之上持续极短的一段时间。

为什么这很重要

这篇论文证明，在这种材料中，原子的运动方式（晶格）与磁铁的旋转方式紧密耦合。你无法改变其中一个而不影响另一个。

通过使用直接观测磁波的中子散射技术，科学家们提供了第一个直接证据，证明这种“三选一”的对称性破缺存在于磁波本身，而不仅仅存在于原子的静态排列中。他们表明，“向列”态（即方向偏好）是这些自旋相互作用的一个基本属性，即使主要的磁有序消失，它依然存在。

总结

• 材料： 具有蜂窝形状磁性晶体。
• 设置： 科学家们拉伸晶体，迫使磁性“舞者”放弃其三种可能的队形选择之一。
• 发现： 拉伸起作用了，迫使磁铁进入双方向模式。
• 转折： 即使在加热晶体直到主要有序消失后，磁波仍然记得这种拉伸，并在短时间内保持双方向模式。
• 结论： 这证明了晶体形状与其磁性行为之间存在紧密联系，揭示了自旋激发中存在一种隐藏的“向列”相。

技术摘要

问题与背景
在二维量子材料中，电子关联可诱导电子向列相，其特征为旋转对称性的自发破缺。虽然四方晶格系统（如铁基超导体）中破坏四重（$C_4$）对称性的向列性已有充分记载，但在具有三重（$C_3$）对称性的系统（如蜂窝晶格）中，对三态 Potts 向列性的探索仍知之甚少。此前利用单轴应变下的光学和热力学方法对范德华反铁磁体（AFM）FePSe$_3$ 的研究表明，存在与底层之字形反铁磁序相关的残余三态 Potts 向列序。然而，这些宏观探针无法直接确定$C_3$对称性破缺的微观起源、磁序的波矢，或向列态中自旋动力学的动量依赖性。一个关键的未解之谜是：在顺磁态中高于奈尔温度（$T_N$）观测到的向列性，究竟是低温反铁磁相的残余序，还是由其他机制驱动？

方法
为了解决这些问题，作者采用非弹性中子散射（INS）研究了施加单轴拉伸应变下 FePSe$_3$ 单晶的磁序和自旋激发。

• 样品制备：通过化学气相输运合成了高质量的 FePSe$_3$ 单晶。将约 1 克共取向的晶体附着在安装在因瓦合金框架上的薄铝板上。
• 应变施加：在冷却过程中，因瓦框架与铝板之间热膨胀系数的失配，沿$[-0.5K, K, 0]$方向（垂直于最近的 Fe-Fe 键）诱导了约 0.6% 的单轴拉伸应变。该应变利用低温数字图像相关技术（CDIC）进行了校准。
• 实验装置：中子散射实验在 ISIS 中子和μ子源的飞行时间谱仪 MERLIN 上进行。数据在多个温度（6.0 K 至 113.0 K）下收集，使用的入射中子能量分别为 61.9、21.3 和 11.1 meV。
• 分析：研究聚焦于磁布拉格峰的强度以监测畴布居，并分析自旋激发谱以确定对称性性质。强度差$\Delta I(Q)$被定义为有效的向列序参量，以量化$C_3$对称性破缺。

主要结果

1. 畴去孪生与对称性降低：在反铁磁有序态（低于$T_N \approx 108.6$ K）中，施加的 0.6% 拉伸应变显著抑制了三个之字形磁畴中的一个（ZZ2），同时促进了另外两个（ZZ1 和 ZZ3）。这导致了约 75.7% 的去孪生比（$\eta \approx 75.7\%$）。因此，$T_N$以下的磁序和自旋波表现出$C_2$对称性，而非蜂窝晶格固有的$C_3$对称性。
2. 临界行为：发现应变下的磁相变是弱一级相变，但趋近于二级相变行为，其临界指数$\beta \approx 0.10$，比无应变情况更接近二维伊辛极限（$1/8$）。
3. 顺磁态中的向列性：关键的是，研究观察到$T_N$以上（高达约 109.5 K）自旋激发中的$C_3$对称性破缺持续存在。在这个顺磁态内的狭窄温区，尽管不存在长程静态磁序，自旋激发沿特定动量方向仍保持各向异性（$C_2$对称）。
4. 能隙演化：在 108.1 K（略低于$T_N$）时，观察到约 13 meV 的自旋波能隙。该能隙在 108.8 K 及以上完全闭合，表明$T_N$以上观测到的各向异性激发是无能隙的顺磁涨落，而非有能隙的自旋波。
5. 对称性恢复：自旋激发谱的$C_3$对称性在 113.0 K 时完全恢复，该温度远高于相变温度，证实了$T_N$正上方观测到的各向异性是固有的磁响应，而非应变的机械伪影。

意义与主张
作者声称，这些结果提供了 FePSe$_3$ 中磁弹性耦合的直接微观证据。$T_N$正上方顺磁态中$C_2$对称自旋激发的持续存在，表明存在残余的三态 Potts 向列序。这种向列性源于与低温之字形反铁磁序相关的涨落。

该研究区分了 FePSe$_3$ 与铁基超导体（如 FeSe、BaFe$_2$As$_2$）的行为。在这些系统中，向列性通常跨越$T_N$以上很宽的温度范围，并与四方到正交的晶格畸变相关联。相比之下，FePSe$_3$ 中的向列相存在于$T_N$以上极窄的温度范围内，且没有已知与反铁磁相变相关的结构晶格畸变。这意味着，尽管存在微小但有限的磁弹性耦合，FePSe$_3$ 中的有序 - 无序相变可能并非主要由晶格畸变驱动。这项工作确立了 FePSe$_3$ 作为研究自旋驱动的三态 Potts 向列性的平台，并证明了中子散射能够解析光学和热力学方法无法解决的向列相中对称性破缺的微观起源。