Nonreciprocal magnons in layered antiferromagnets VPX3(X =S,Se,Te)

技术摘要：层状反铁磁体 VPX$_3$ (X = S, Se, Te) 中的非互易磁振子

问题陈述
非互易磁振子（以相反波矢 $k$ 和 $-k$ 传播时的能量差异为特征）对于现代自旋电子学应用至关重要。虽然非互易行为在非中心对称电子系统和某些体相磁体中已得到广泛证实，但在实现稳健的二维（2D）范德华（vdW）层状反铁磁（AFM）绝缘体中的非互易磁振子方面，仍然是一个重大挑战。现有候选材料面临局限性：过渡金属磷三硫化物（MPX$_3$）通常具有破坏非互易性的反演对称锯齿形基态，而蜂窝状反铁磁绝缘体（如 MnPS$_3$）通常表现出极弱的 Dzyaloshinskii-Moriya 相互作用（DMI）以及 XY 型自旋序，这阻碍了实验验证。

研究方法
作者采用结合密度泛函理论（DFT）计算和有效自旋模型分析的方法，研究了层状蜂窝反铁磁体 VPX$_3$（其中 X = S, Se, Te）。

1. DFT 计算： 用于确定单层、双层和三层结构的基态磁构型、交换参数（$J_1, J_2, J_3$）、单离子各向异性（$K$）以及 DMI 分量（$D_x, D_y, D_z$）。
2. 有效自旋建模： 构建了一个包含高达第三近邻（3NN）交换相互作用和第二近邻（2NN）DMI 的海森堡自旋哈密顿量。
3. 线性自旋波（LSW）理论： 使用 Holstein-Primakoff 变换和 Bogoliubov 变换进行求解，以导出磁振子色散关系。
4. 多体效应： 引入磁振子-磁振子相互作用（四磁振子项）以评估在高温下的非互易稳定性。
5. 对称性分析： 分析了反演对称性（$P$）、时间反演对称性（$T$）及其组合有效对称性（$T'$）在控制非互易模式存在方面的作用。

主要贡献与结果

• 识别稳健的非互易磁振子： 研究确定 VPX$_3$（特别是 VPSe$_3$ 和 VPTe$_3$）是稳健非互易磁振子的理想候选材料。非互易性主要源于 V$^{2+}$ 离子之间“巨大”的第二近邻（2NN）DMI，尽管这些离子的自旋轨道耦合较弱，但该效应是由重配体（Se, Te）驱动的。
• 单层行为：
  • 在单层中，Néel 序破坏了反演对称性，2NN DMI ($D_z$) 破坏了有效时间反演对称性 ($T'$)，从而导致非互易磁振子能带。
  • $K$ 点与 $K'$ 点之间的能量差（$\epsilon_r$）非常显著：VPTe$_3$ 约为 3.2 meV，VPSe$_3$ 约为 2 meV，VPS$_3$ 约为 0.4 meV。
  • 当考虑磁振子-磁振子相互作用时，非互易性依然存在，甚至在更高温度下可以得到增强。
  • Néel 矢量依赖性： 一项新发现是 $\epsilon_r$ 对 Néel 矢量方向具有不对称的周期性依赖关系。非互易性受 Néel 矢量角度的调制，这为探测二维极限下的 AFM 序参量提供了一条潜在途径。
• 层数相关的奇偶效应：
  • 双层： 在具有反铁磁（AFM）层间耦合的双层 VPX$_3$ 中，磁序保留了反演对称性（$P$），导致对称的磁振子能带（$\epsilon(k) = \epsilon(-k)$）以及不存在非互易磁振子。
  • 三层： 在三层结构中，磁序自然地破坏了 $P$ 对称性，从而恢复了非互易磁振子。然而，系统表现出三个具有不同非互易方向和强度的不同磁振子能带。
  • 可调控性： 三层中的非互易性强度与层间耦合强度 ($J_c$) 强耦合。由于 $J_c$ 可以通过外部压力进行调节（例如，5 GPa 的压力使 $J_c$ 增加到 ~2 meV），因此其非互易特性具有高度的可调控性。
• 标度行为： 对于具有铁磁层间耦合的多层系统，随着层数 ($l_n$) 的增加，次要能带的非互易性逐渐减小，遵循 $\epsilon_r \propto 1/\sqrt{l_n}$ 的趋势（当 $l_n > 3$ 时）。这证实了该现象本质上是二维性质的。

意义与主张
本文声称为寻找稳健非互易磁振子这一难题提供了解决方案。其意义体现在三个主要方面：

1. 材料平台： VPX$_3$ 提供了一个具有巨大 2NN DMI 和稳健 Néel 序的材料系统，克服了以往候选材料（如 MnPS$_3$）的局限性。
2. 控制机制： 研究表明，这些系统中的非互易磁振子不仅可以通过内在的 DMI 进行控制，还可以通过外部参数（如层数、通过压力/应变调节的层间耦合以及 Néel 矢量的方向）进行控制。
3. 探测序参量： 非互易性对 Néel 矢量的非对称周期性依赖关系表明，这是一种探测二维极限下 AFM 序参量的创新实验方法，可能通过磁振子霍尔输运现象实现。

作者总结道，这些发现为未来的波控超紧凑自旋电子学应用奠定了有希望的基础，并强调了这些层状反铁磁体具有高度的可调控性和独特的层相关物理特性。