Photoinduced topological phase transition in monolayer 1T$^\prime$-MoS$_2$

技术摘要：单层 1T′-MoS₂ 中的光诱导拓扑相变

问题与背景
拓扑相（特别是量子自旋霍尔效应，QSH）的发现重塑了凝聚态物理学，它识别出了由全局拓扑不变量而非对称性破缺所保护的状态。虽然 QSH 效应最早在 HgTe/CdTe 量子阱中实现，随后也被提出存在于各种二维系统中（包括硅烯、锡烯和畸变的过渡金属二硫化物），但如何动态调控这些拓扑态仍然是一个核心挑战。单层 1T′-MoS₂ 是一个极具前景的候选材料，其原因在于其强大的自旋轨道耦合（SOC）和晶格畸变驱动了稳健的 QSH 态。然而，操纵其拓扑特性需要外部控制机制。本研究旨在探讨垂直电场与圆偏振光（CPL）之间的系统性竞争，以驱动 1T′-MoS₂ 进入非平衡拓扑相。

方法论
作者采用低能 $k \cdot p$ 哈密顿量结合 Floquet 理论，对单层 1T′-MoS₂ 的非平衡动力学进行建模。

• 哈密顿量构建： 系统由包含 SOC 和晶格畸变的固有哈密顿量 ($H_{k \cdot p}$) 描述，并辅以垂直电场 ($E_z$) 和门电压 ($V$)。该模型考虑了自旋 ($s = \pm 1$) 和谷 ($\kappa = \pm 1$) 自由度。
• Floquet 工程： 系统受非共振、高频圆偏振光的照射。利用偶极近似和最小耦合，通过对 $1/\omega$ 的领先阶 van Vleck 展开，将随时间变化的哈密顿量转化为有效静态 Floquet 哈密顿量 ($H_F$)。
• 分析： 作者推导了光诱导质量修正、拟能量带、贝里曲率（BC）以及自旋-谷分辨陈数的解析表达式。他们特别分析了能隙闭合条件 ($\Gamma = 0$)，以绘制不同拓扑机制之间的相边界图。

主要贡献

1. Floquet 质量的解析推导： 本文推导了取决于光螺旋度 ($\eta$)、振幅 ($A_0$) 和频率 ($\omega$) 的光诱导质量修正 ($M_x$ 和 $M_z$) 的显式解析表达式。这些修正重塑了贝里曲率并改变了能带反转的条件。
2. 相图构建： 通过评估拟能量谱和陈数，作者在电场参数 ($\alpha$) 和 Floquet 耦合强度 ($\xi$) 的平面内构建了全面的拓扑相图。
3. 自旋-谷分辨控制： 研究表明，电场和 CPL 可以独立操纵自旋和谷扇区。电场诱导的对称性破缺与光诱导的时间反演对称性破缺之间的竞争，使得能够选择性地实现特定自旋-谷通道的反转。

结果
系统的演化过程受 $\alpha$ 与 $\xi$ 相互作用的控制，经历了一系列拓扑相：

• 平衡态： 在无光照情况下 ($\xi=0$)，系统在临界电场 ($\alpha \approx 1$) 处从 QSH 绝缘体转变为带隙绝缘体（BI）。
• 驱动相： 应用 CPL 后，系统进入三种不同的驱动相：
  • 自旋极化量子霍尔绝缘体 (S-QHI)： 特征为净陈数 $C_{tot} = -1$（对于 $\eta=+1$），其中只有一个自旋-谷扇区发生能带反转。
  • 光诱导量子霍尔绝缘体 (P-QHI)： 特征为 $C_{tot} = -2$，其中两个扇区发生反转，形成具有量子化霍尔电导的全能隙态。
• 转变机制： 转变通过特定自旋-谷扇区的能隙闭合发生。
  • 对于 $\alpha < 1$（QSH 机制），增加 $\xi$ 首先使 $(\kappa=+, s=\uparrow)$ 扇区发生反转，实现 QSH $\to$ S-QHI 的转变。进一步增加 $\xi$ 会使 $(\kappa=-, s=\uparrow)$ 扇区发生反转，导致 S-QHI $\to$ P-QHI。
  • 对于 $\alpha > 1$（BI 机制），序列为 BI $\to$ S-QHI $\to$ P-QHI，这是由 $(\kappa=-, s=\downarrow)$ 随后是 $(\kappa=+, s=\uparrow)$ 扇区的反转所驱动。
• 螺旋度依赖性： 反转光螺旋度 ($\eta = -1$) 会翻转诱导质量的符号并交换自旋-谷扇区的角色，从而产生正的陈数 ($C_{tot} = +1, +2$)。

意义
本文确立了单层 1T′-MoS₂ 作为探索非平衡拓扑现象的可调控平台。研究结果表明，圆偏振驱动可以选择性地操纵自旋和谷自由度，从而实现对非平衡拓扑相（S-QHI 和 P-QHI）的可控访问，这些相位与平衡态截然不同。这项工作强调了 Floquet 工程在连续且可逆地重新配置过渡金属二硫化物（TMDs）拓扑输运性质方面的潜力，为无需磁场或结构改性的光可编程拓扑功能提供了一条途径。