Sub-diffraction-resolved spatial distribution of emitting excitons in STM-induced luminescence of 2D semiconductors via Richardson-Lucy deconvolution

想象一下，你正试图寻找一只刚刚落在黑暗、平坦叶片上的萤火虫。你有一把超强大的手电筒（显微镜）可以照亮这片叶子，但它有点模糊。当萤火虫落下时，你的手电筒显示出一个发光的团块。问题在于，这个团块是模糊的。它看起来是一个大而柔软的光圈，但你无法确定萤火虫究竟站在圆圈内的哪个位置，或者是否附近有其他萤火虫被你的模糊光线混合在了一起。

长期以来，研究二维材料（即薄到几乎是平面的原子层）的科学家们一直面临着这个难题。他们使用一根极细且尖锐的金属针（STM探针）向材料注入电流，产生被称为“激子”的发光粒子。他们能看到光，但因为他们的“手电筒”很模糊，所以无法分辨光是来自于针的正下方，还是发光粒子已经跑到了叶子的其他地方。

在这项研究中，研究人员扮演了数字侦探的角色。他们不仅观察模糊的照片，还使用了一种聪明的计算机技巧——**理查德森-卢西去卷积法（Richardson-Lucy deconvolution）**来“消除”图像的模糊。这就像是利用软件通过数学方法逆转雨滴的影响，从而看清雨窗后清晰的城市灯光。通过将他们显微镜如何使光线模糊的完美模型输入计算机，他们可以用数学手段剥离掉模糊感，从而看清发光点的真实形状。

第一个发现：“逃逸”的光芒
当他们用针向一层二硒化钨（WSe2）注入电流时，发现了一个令人惊讶的现象。发光团块的大小并不是固定的。当他们调高电流（隧道电流）的“音量”从 0.5 nA 增加到 2.0 nA 时，发光区域变大了。

具体来说，发光宽度的半高全宽（FWHM）在其中一个方向上从约 0.12 µm 增长到了 0.14 µm，在另一个方向上从 0.10 µm 增长到了 0.18 µm。作者认为这是因为针周围的电场随着电流的变化而改变，就像强风可能会把蒲公英种子吹得更远一样。他们非常确定这是由于电场推动造成的，因为他们直接测量到了这一点，并且指出粒子并不是因为互相碰撞（如果粒子过多才会发生这种情况）而跑掉，而是因为这种电力的推力。

第二个发现：“幽灵”萤火虫
这里是真正酷的地方。在另一种材料——二硫化钨（WS2）中，他们看到了以前让人们感到困惑的现象。当他们向材料注入电流时，他们看到在距离针数微米远的地方出现了亮斑——有时甚至远达 8.4 µm！

在此论文发表之前，人们认为这些遥远的亮点是激子（发光粒子）在死掉之前在叶子上跑到了很远的地方。但作者说：不，不是那样的。

他们辩称，如果粒子只是在奔跑，那么针下方的点应该是最亮的，而且光线会随着距离增加而变暗。但在他们“去模糊化”后的照片中，一些这些遥远的亮点实际上比针正下方的点还要亮！如果它们只是在奔跑，这在逻辑上是不通的。

相反，作者提出了另一种解释。他们认为，来自针的电流射出了看不见的电子，这些电子在叶子上穿行。这些电子正在寻找伴侣。通常情况下，叶子在附近没有足够的伴侣（空穴）。但在特定的“陷阱”处——比如叶子上的微小褶皱或皱纹（称为纳米褶皱）——正有空穴在等待。当穿行的电子最终在褶皱处找到这些空穴并结合时，它们就会发光。

因此，那些遥远的光并不是原始粒子跑到了那里，而是远处的“新灯”被点亮了，因为电子为了寻找伴侣而旅行到了那里。原本“模糊”的显微镜让光看起来像是平滑地扩散开来，但去卷积技术显示，光实际上是在特定的、遥远的位置跳跃出现的。

图像有多清晰？
研究人员对他们的“去模糊”数学算法非常有信心。他们测试了两种不同的计算机脚本以确保没有产生虚假图案。其中一个脚本的效果更好。使用最好的那个脚本，他们能看到的发光点宽度仅为 0.105 µm 左右。

为了让你有个直观的概念，普通显微镜能看到的极限（衍射极限）大约是 0.25 µm。他们成功观察到了比显微镜理论上允许的细节还要小两到三倍的特征。他们甚至看到了两个间隔仅为 0.295 µm 的独立亮点，而普通的显微镜会将它们合并为一个大的团块。

他们没发现什么
值得注意的是他们没有发现什么。在第一种材料（WSe2）中，他们完全没有看到这些遥远的“幽灵”亮点。光始终停留在针的正下方。这证明了这些远处的亮点并不是所有二维材料的普遍规律；这取决于具体的材料和针的设置。

此外，他们排除了这些远处的亮点仅仅是模糊显微镜产生的幻觉的可能性。通过数学上移除模糊，他们证明了这些远处的亮点是真实的、锐利的特征，而不是一个巨大、模糊光团的末端。

底线结论
这篇论文表明，通过使用尖锐的针向二维材料注入电流，并结合聪明的计算机算法来清理模糊的照片，科学家终于可以看清光究竟来自哪里。他们发现，发光的大小会随电流变化，并且有时，光出现在远离源头的地方，并不是因为粒子跑到了那里，而是因为电力在那里找到了伴侣。这就像是意识到你看到的远处的萤火虫并不是被你惊扰的那只，而是你的手电筒发出的信号传到了远处，唤醒了那里的新萤火虫。