Wavefront Control and Intensity Modulation of Third Harmonic Generation in Nonlocal Metasurfaces

技术摘要：非局部超表面中三倍频产生的波前控制与强度调制

问题陈述
超表面已成为集成非线性光学研究的平台，能够实现对微纳尺度下光特性的控制。然而，在转换效率与波前控制之间存在显著的权衡：局部超表面通过独立定制单元结构，实现了多样的波前工程（如全息术、涡旋产生），但由于品质因子较低（$Q < 10^2$），通常面临非线性转换效率低的问题。相反，支持准束缚态在连续谱（q-BIC）的非局部超表面提供了强大的近场增强和高品质因子（$Q > 10^3$），从而实现了高转换效率。然而，在非局部系统中同时实现高效率和灵活的波前控制仍具挑战性，因为单个单元结构的响应与其相邻单元强耦合，导致难以进行独立设计。此外，虽然全光调制非线性响应对于信号处理至关重要，但现有方法往往依赖于低系数的非线性过程（如克尔效应）或缺乏普适性。

方法论
作者提出并模拟了一种基于硅的非局部相位梯度超表面（N、NPGM），该超表面设计用于工作在 q-BIC 共振点。

• 结构： 单元结构由置于玻璃衬底上的硅薄层（厚度 260 nm）组成，其上刻有椭圆形孔洞。孔洞的长轴为 260 nm，短轴为 70 nm。通过改变这些椭圆孔洞的旋转角（$\theta$）来编码几何相位梯度。
• 共振： 该结构被设计为在约 1530 nm 的基波波长下支持 q-BIC，其品质因子约为 120。
• 模拟： 使用有限元方法（COMSOL Multiphysics）在频域内进行了数值分析。研究考察了线性透射/反射光谱、近场分布以及在各种泵浦强度（最高达 1 GW/cm²）和偏振状态下的三倍频（THG）效率。
• 调制策略： 为了实现强度调制，研究引入了从主光束另一侧（空气侧）入射的第二基波束。通过改变这两个光束之间的相对相位、强度和偏振态，对它们之间的干涉进行了分析。

核心贡献

1. 非局部非线性几何相位： 本文确定了在 q-BIC 下的非局部超表面所赋予生成的第三谐波光的几何相位，与局部超表面有所不同。具体而言，对于同偏振分量，相位累积为 $4\theta\sigma$；对于交叉偏振分量，相位累积为 $8\theta\sigma$（其中 $\theta$ 是旋转角，$\sigma$ 代表圆偏振的手性）。由于非局部共振独特的对称性质，这一相位累积恰好是局部超表面中所发现相位累积的两倍。
2. 效率与控制的同步实现： 作者证明了这种非局部非线性几何相位能够在不牺牲 q-BIC 提供的极高转换效率的前提下，实现偏振相关的波前控制。
3. 基于干涉的强度调制： 研究提出了一种通过两个基波之间的线性干涉来调制 THG 效率的方法。通过使主光束产生的 TH 光与第二光束产生的 TH 光发生重叠，可以动态调节转换效率。

结果

• 高效率 THG： 在 1 GW/cm² 的泵浦强度下，NPGM 在 509 nm 的 TH 波长处实现了 $1.45 \times 10^{-4}$ 的 THG 转换效率。这比局部超表面提高了近两个数量级。
• 波前控制： TH 光根据入射偏振被衍射到特定的衍射级次中。
  • 右旋圆偏振（RCP）入射将 TH 光衍射至 $+2$ 阶和 $+4$ 阶衍射级次。
  • 左旋圆偏振（LCP）入射将 TH 光衍射至 $-2$阶和$-4$ 阶衍射级次。
• 强度调制： 通过引入第二光束并改变其参数，THG 效率可在六个数量级的范围内进行调制，从 $3.9 \times 10^{-9}$ 到 $5.5 \times 10^{-3}$。
  • 相位控制： 通过改变两光束之间的相对相位（$\Delta\phi$），可以在相长干涉和相消干涉之间进行切换，实现近乎单位值的调制深度。
  • 偏振控制： 通过调整第二光束的偏振态（取向和椭圆率），可以调制干涉的 LCP 分量的振幅，从而进一步实现对 THG 强度的控制。

意义
本文声称，这些结果有效地解决了在单一超表面中同时实现高转换效率和灵活波前控制的挑战。通过利用局部（波前工程）和非局部（高效率）超表面的优势，所提出的 NPGM 为开发紧凑、多功能的非线性光子器件铺平了道路。此外，所展示的基于干涉的非线性转换效率调制并不依赖于特定的低系数非线性过程，这为片上非线性信号处理和光学开关提供了一条极具前景的途径。这项工作也表明，此类平台可以扩展到量子非线性过程，例如自发参量下转换，并具备波前控制能力。