Mechanics of heterogeneous fiber networks

技术摘要：非均质纤维网络的力学机制

问题陈述
自组装纤维网络和胶体凝胶本质上是非均质的，表现出由跨多尺度结构组织所支配的复杂力学行为。传统宏观流变学测量整体对全局应变的响应，但无法阐明材料在不同尺度下对力的响应，特别是在具有各向异性力学的脆弱样品中。相反，当探针颗粒大于网格尺寸，或者局部效应在非均质材料中主导响应时，标准单点微流变学受到限制。虽然被动两点微流变学可以恢复远场力学响应，但它依赖于热涨落，而热涨落不足以驱动产生特定非平衡结构所必需的结构重排。因此，需要理解内部产生的主动应力如何重构纤维网络，以及这些主动过程如何改变所得材料的介观力学和粘弹性响应。

方法
作者采用了一种复合系统，将基于微管（MT）的主动流体与被动肌动蛋白 - 束蛋白（fascin）网络相结合。

• 样品制备： 将荧光微管、驱动蛋白 -1 衍生的马达簇（KSA）和 MT 束化交联剂 PRC1 的混合物，与肌动蛋白丝和交联剂束蛋白（fascin）混合。将包被肌溶蛋白（gelsolin）的聚苯乙烯微珠（2R = 5 µm）结合到肌动蛋白网络上作为探针。
• 主动处理： 光激活 ATP 后，驱动蛋白马达驱动 MT 束延伸、屈曲并重新形成，产生自主流动和主动应力（1–10 mPa）。这些流动将肌动蛋白 - 束蛋白网络重排为多尺度非均质结构。约 12 小时后，通过冷却至 4°C 使主动组分（MTs）解聚，留下静态的、经重构的肌动蛋白 - 束蛋白网络。
• 表征：
  • 结构分析： 使用共聚焦显微镜可视化网络并计算孔径分布。
  • 主动微流变学与应变成像： 光镊捕获单个包被肌溶蛋白的微珠，使其正弦振荡。同时，高速荧光成像（100 fps）捕捉周围肌动蛋白网络的变形。
  • 数据分析： 使用 NCorr 工具箱计算位移场。从微珠的应力响应中导出局部储能模量（$G'$）和损耗模量（$G''$）。在大应变（$\gamma_0 = 1$）下，通过李萨如图（应力 - 应变）分析非线性响应，并提取切线模量以评估应变硬化或软化。

关键结果

1. 结构重塑： 主动处理显著改变了网络架构。增加马达浓度（KSA）导致肌动蛋白 - 束蛋白束粗化并引起网络收缩。与未处理网络相比，这导致更宽的孔径分布和增加的结构非均质性。
2. 增强的应变传播： 与未处理网络相比，振荡微珠诱导的位移场在经主动处理的网络中传播距离更远。在未处理样品中，位移衰减遵循 $\sim 1/r$ 趋势，但在处理后的样品中传播距离更长，这表明稀疏的粗束作为近乎刚性的缆索进行力传递。
3. 各向异性响应： 网络表现出空间各向异性；压缩模式和拉伸模式的传播方式不同。在未处理网络中，应变沿纵向传播速度快于横向。在经主动处理的网络中，两个方向的传播速度相当，但观察到明显的不对称性，即张力和压缩诱导了不同的变形范围。
4. 力学硬化与非均质性： 主动处理将平均局部弹性模量（$G'$）从约 5 Pa（未处理）增加到约 18 Pa（高活性）。此外，$G'$ 的标准差随马达浓度增加而增大，表明主动应力产生了空间非均质的景观，其中嵌入在较软区域中的刚性承载束。局部损耗模量（$G''$）也增加，随活性增加约增至三倍。
5. 非线性行为与塑性： 在大应变（$\gamma_0 = 1$）下，经处理和未处理的网络均表现出应变软化和塑性重排，这由李萨如图中的滞后现象以及振荡周期内曲线形状的变化所证实。

意义与主张
本文提出了一种结合主动微流变学与应变场成像来测量非均质材料介观力学响应的方法。作者证明，可调的主动应力可以在其结构非均质性的尺度上重新编程纤维网络的结构和粘弹性响应。

主要主张包括：

• 主动处理创建了具有增强长程应变传播和局部刚性区域的网络，挑战了线性弹性理论在此类系统介观变形中的适用性。
• 力学非均质性（局部模量的方差）与由主动流动诱导的结构非均质性（孔径分布）直接相关。
• 该研究提供了一种组装具有定制力学性能纤维网络的方法，表明主动应力可用于调节网络结构，超越热自组装所能达到的范围。
• 作者指出，虽然主动处理增加了局部刚度，但由于探针未采样到大的多孔区域，整体刚度可能较低，这突显了将局部主动应力转化为宏观力学性能的复杂性。

该工作被呈现为利用主动应力组装具有可调力学性能的纤维网络的一步，补充了理想化纤维网络模型中丰富力学行为的理论预测。