Probing the Chirality of Trigonal Selenium and Tellurium by Spin and Orbital Hall Effects

利用第一性原理计算，本研究表明左旋与右旋三角晶系硒和碲的自旋霍尔电导率与轨道霍尔电导率因贝里曲率中由镜面对称性诱导的反对称性而呈现相反符号，从而在可测量的输运信号与结构手性之间建立了直接联系。

要点

想象你有一双手套：一只左手手套和一只右手手套。它们看起来几乎一模一样，但如果你试图把左手手套戴在右手上，它根本戴不进去。在晶体世界中，有些材料就像这些手套。它们有两种“手性”版本（称为对映体），彼此互为镜像，却无法完美地重叠在一起。

本文研究的是两种特定材料：硒（Se）和碲（Te），它们天然形成这种螺旋状的“手性”晶体结构。研究人员希望观察这两种镜像版本在电流通过时是否表现出不同的行为，特别是关注它们如何处理自旋（电子的一种微小磁性质）和轨道（电子绕原子运动的方式）。

以下是他们研究发现的分解，使用简单的类比来说明：

1. 设置：两个镜像迷宫

将硒和碲的晶体结构想象成一条长长的、扭曲的螺旋（像螺旋楼梯或 DNA 链）。

• 一种版本向顺时针方向扭曲（右旋）。
• 另一种版本向逆时针方向扭曲（左旋）。

尽管“台阶”看起来相同，但扭曲的方向不同。研究人员利用强大的计算机模拟（第一性原理计算）来观察当电流被推入这两种不同版本时会发生什么。

2. 发现：“交通绕行”

当电流流过普通导线时，电子只是直线前进。但在这些手性晶体中，由于螺旋形状和所涉及的重原子，会发生一些有趣的事情：

• 自旋霍尔效应（SHE）：当你推动电子向前时，晶体就像一名交通警察，迫使一些电子向侧面偏转。关键在于，当它们转向时，会迫使它们朝特定方向自旋。
• 轨道霍尔效应（OHE）：同样，电子的“轨道”（它们绕原子运动的路径）也会被推向侧面。

该论文发现，对于这些特定材料，转向的方向完全取决于你戴的是哪只“手套”。

• 如果你使用左旋晶体，电子会被推向侧面，并以一种方式自旋（比方说，“向上”）。
• 如果你使用右旋晶体，电子会被推向同一侧，但它们会以相反的方式自旋（“向下”）。

这就像在环形赛道上开车。如果赛道建在左旋螺旋上，汽车会向左漂移。如果你在一个右旋螺旋上建造一条完全相同的赛道，即使以相同的方式驾驶，汽车也会向右漂移。

3. “为什么”：镜像规则

为什么会发生这种情况？研究人员利用对称性规则（描述形状在翻转时如何行为的数学）解释了这一点。

他们发现，这两种晶体通过镜像操作相关联。想象一下将一面镜子举到左旋晶体前；它的反射看起来与右旋晶体完全一样。

• 研究人员发现，对于一种特定类型的测量（称为 $\sigma_{yx}$ 分量），当你在镜中观察时，“自旋”和“轨道”属性就像是一个可逆开关。
• 镜子会翻转结果的符号。正变为负，“向上”变为“向下”。
• 然而，测量的其他部分不会改变；它们在两种晶体中保持不变。只有这种特定的“侧向转向”信号会发生翻转。

4. 结论：手性的“指纹”

本文的主要观点是，自旋霍尔电导和轨道霍尔电导可以作为晶体手性的“指纹”。

• 过去，科学家知道这些材料具有不同的光学性质（它们如何弯曲光线）。
• 本文表明，它们还具有不同的输运性质（它们如何传导电流和自旋）。

由于信号会根据晶体是左旋还是右旋而翻转符号，理论上测量这种电信号可以告诉你手中拿着的是哪只“手套”，而无需在显微镜下观察晶体结构。

总结

该论文证明，在硒和碲的螺旋晶体中，特定电“侧向电流”（自旋和轨道）的方向与晶体的手性严格相关。如果你将晶体的扭曲方向从左翻转到右，这种电流的方向也会随之翻转。这证明了材料的“手性”是一个基本开关，控制着电子在穿过材料时的自旋和轨道行为。

技术摘要

技术摘要：通过自旋和轨道霍尔效应探测三角晶系硒和碲的手性

问题陈述
手性晶体表现出对映体依赖的输运现象，能够产生纯自旋或纯轨道电流。尽管结构手性与电子性质（如圆二色性和非线性电响应）之间的相互作用已有充分记载，但自旋霍尔电导（SHC）和轨道霍尔电导（OHC）对手性的敏感性仍理解不足。具体而言，非磁性手性半导体的结构手性如何与 SHC 和 OHC 的特定张量分量相关联，以及这些输运特征能否作为结构对映体的可靠探针，目前尚不明确。

方法论
作者采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算，使用维也纳从头算模拟包（VASP）。

• 电子结构：计算采用广义梯度近似（PBE）和杂化泛函 HSE06，所有情况均包含自旋轨道耦合（SOC）。晶格常数利用实验值进行了优化，以确保物理真实性。
• 输运性质：本征 SHC 和 OHC 使用 WANNIERTOOLS 包中实现的 Kubo 公式进行计算。来自 HSE06+SOC 计算的布洛赫态通过 WANNIER90 投影到最大局域化瓦尼尔函数上，以促进密集的布里渊区积分（$100 \times 100 \times 100$ k 点网格）。
• 轨道计算：通过修改 WannierTools 代码，在霍尔响应例程中将自旋算符（$S$）替换为轨道角动量算符（$L$），从而计算 OHC。
• 对称性分析：本研究聚焦于典型的手性半导体——三角晶系硒（Se）和碲（Te）。两个对映体分别使用空间群 $P3_221$（左手性）和 $P3_121$（右手性）进行建模。这些结构之间的关系通过 $M_{xy}$ 镜像操作进行分析，该操作关联了两个对映体，但并非单个手性晶体的对称操作。

主要贡献与结果

1. 手性依赖的符号反转：研究表明，对于三角晶系 Se 和 Te，特定的 SHC 和 OHC 张量元素在左手性和右手性对映体之间表现出相反的符号。具体而言，张量分量 $\sigma^{S_y}_{yx}$（自旋）和 $\sigma^{L_y}_{yx}$（轨道）在结构手性切换时发生符号反转。

   • 对于 Se，在费米能级处，左手性结构的 $\sigma^{S_y}_{yx}$ 值为 $+98.6$ $(\hbar/e)(S/cm)$，而右手性结构为 $-98.6$ $(\hbar/e)(S/cm)$。
   • 对于 Te，由于 SOC 更强，其数值更大（$\sim 157.7$ $(\hbar/e)(S/cm)$），但符号反转模式保持一致。
   • 轨道分量 $\sigma^{L_y}_{yx}$ 也观察到类似的符号反转，Se 的值为 $\pm 224.1$ $(\hbar/e)(S/cm)$，Te 的值为 $\pm 382.9$ $(\hbar/e)(S/cm)$。

2. 对称性起源：符号反转归因于自旋和轨道贝里曲率在 $M_{xy}$ 镜像操作下的反对称变换。

   • 虽然两个对映体的能带结构相同，但在镜像映射下，自旋/轨道贝里曲率（$\Omega^{S_y}_{yx}$ 和 $\Omega^{L_y}_{yx}$）改变符号。
   • 对称性分析表明，在 $M_{xy}$ 操作下，自旋/轨道分量 $X_y$（其中 $X=S$ 或 $L$）改变符号，而速度分量 $\nu_x$ 和 $\nu_y$ 保持不变。因此，电流算符 $\hat{j}^{X_y}_y$ 反转符号，导致电导张量 $\sigma^{X_y}_{yx}$ 出现观测到的反转。
   • 其他非零张量分量（例如 $\sigma^{S_z}_{xy}$、$\sigma^{S_y}_{zx}$）未表现出这种符号反转，对两个对映体保持相同。

3. 量级与各向异性：计算揭示了 Se 和 Te 的 SHC 和 OHC 具有强烈的各向异性。由于 Te 具有更强的原子 SOC（$5p$ 对比 $4p$），其响应显著大于 Se。Se 中的轨道霍尔电导达到了与传统半导体（如 Si 和 Ge）相当的量级。

意义与主张
该论文声称，SHC 和 OHC 提供了与三角晶系 Se 和 Te 结构手性直接相关的输运特征。其主要意义在于阐明了手性依赖的自旋和轨道输运的对称性起源。作者断言：

• 只要实验轴与理论张量定义对齐，测得的 $\sigma^{S_y}_{yx}$ 或 $\sigma^{L_y}_{yx}$ 分量的符号可直接与结构手性（左手性对右手性）相关联。
• 这种行为是镜像相关对映体结构的对称性支配后果，而非所有手性材料的通用判据。
• 结果表明，在特定手性材料中，可能存在将可测量的 SHC/OHC 信号与结构手性相关联的途径，从而在手性与自旋轨道耦合效应之间建立微观联系。

作者保持了适度的范围，指出虽然他们的分析聚焦于 $P3_121/P3_221$ 对，但基本的对称性原理可以通过群论分析和特定材料的计算，指导识别其他对映体空间群中对手性敏感的张量分量。他们并未提出具体的实验装置或商业应用，而是强调手性材料作为自旋霍尔效应（SHE）和轨道霍尔效应（OHE）研究平台的潜力。