Global magnetic phase diagram and multiple unconventional magnets in NiAs-type compounds

本研究利用经典建模和密度泛函理论计算，为 NiAs 型化合物建立了全局磁相图，以识别新的$g$波交替磁态和$f$波奇宇称磁态，揭示了层间耦合驱动 CrSe 和 CrTe$_{1-x}$Se$_x$中独特的混合宇称态，并提出了通过掺杂或应变工程化非常规磁体的策略。

要点

想象一个由原子构成的巨大三维舞池。在这个特定的舞池中，即NiAs 型结构，原子呈三角形排列，就像被拉伸成堆叠煎饼状的蜂巢。

长期以来，科学家们知道这个舞池上有两种主要的“舞者”（磁态）：

1. 铁磁体：所有人朝同一方向旋转，就像人群在传递人浪。
2. 反铁磁体：相邻者朝相反方向旋转，相互抵消，使整个房间感觉“中性”。

但最近，科学家们发现了一些非常奇怪、“非传统”的舞者。这些是交替磁体（AM）和奇宇称磁体（OPM）。它们很棘手，因为从远处看它们是中性的（没有净磁矩），但如果你仔细观察它们在动量空间（描述其能量和运动的一种高级方式）中的旋转方式，就会发现它们隐藏着复杂的图案。可以将它们想象成看似静止不动的舞者，但其内在节奏实际上是一首复杂、旋转的爵士独奏。

大地图

本文作者想要找出这种特定原子舞池可能做出的所有舞步。他们并非凭空猜测，而是构建了一个全局磁相图。

可以将这张图想象成磁体的天气图。正如天气图根据温度和压力告诉你哪里是晴天、雨天或雪天一样，这张图根据原子与邻居相互作用的强弱，告诉你哪种磁“舞蹈”会发生。

他们使用两种工具来绘制这张图：

1. 简单模型（海森堡模型）：想象原子是连接着无形弹簧的小磁铁。作者调整了这些弹簧的强度（称为 $J_1, J_2, J_3$），以观察会发生什么。
2. 超级计算机模拟（DFT）：他们在计算机上运行复杂的数学计算，以观察电子在真实材料（如硒化铬 CrSe 或碲化锰 MnTe）中究竟如何表现。

新发现

在他们的“天气图”上，他们发现了四种新的磁天气类型：

• 两种“偶宇称”风暴（g 波 AM）：这些类似于已知的交替磁体（发现于 CrSb 和 MnTe 中）。它们具有特定的对称性，就像四叶草图案。
• 两种“奇宇称”风暴（f 波 OPM）：这些是新发现的稀有品种。它们具有不同且更复杂的对称性，就像三叶草或具有奇数花瓣的花朵。这些是自然界中难以找到的“奇宇称磁体”（OPM）。

“雨伞”惊喜

最令人兴奋的发现是一种混合态。作者发现，在特定条件下，原子并非只选择一种舞步，而是进行混合。

想象一把雨伞。

• 伞柄代表“偶宇称”舞蹈（平铺在地板上）。
• 伞骨代表“奇宇称”舞蹈（向上竖起）。
• 当原子形成雨伞状结构时，它们同时在跳这两种舞。

论文声称，像**硒化铬（CrSe）以及碲化铬和硒的混合物（CrTe$_{1-x}$Se$_x$）**这样的材料，天然地形成了这种“雨伞”形状。它们主要在进行“奇宇称”舞蹈，但混入了一点点“偶宇称”舞蹈。这创造了一种以前从未清晰见过的独特“混合宇称”态。

秘密成分：“第三邻居”

为什么会发生这种情况？作者指出了一种特定的无形弹簧，称为$J_3$（即相隔两个步骤的原子之间的相互作用，而不仅仅是相邻原子）。

这就像一场拔河游戏。

• 通常，直接邻居（$J_1$）决定比赛结果。
• 但在这个系统中，“次邻”弹簧（$J_3$）出奇地强。它将系统拉向不同的方向，在正常磁态和这些奇怪的非传统磁态之间制造了激烈的竞争。

由于这种弹簧非常敏感，作者表明，只需微调材料，就可以改变“天气”：

• 化学掺杂：交换少量原子（例如用硒替换碲）会改变弹簧的张力。
• 应变：挤压或拉伸材料（改变舞池的大小）也会改变弹簧。

通过这样做，他们展示了你可以迫使材料从普通磁体切换到这些奇特的“奇宇称”或“混合宇称”态之一。

总结

简而言之，这篇论文绘制了特定材料家族磁可能性的完整地图。它证明了这些材料是奇异磁性的游乐场。他们发现了新型磁序（f 波 OPM），并表明自然界可以轻松地将它们混合成混合的“雨伞”态。这为科学家提供了一本食谱书：如果你想构建特定类型的奇异磁体，只需调整这些 NiAs 型化合物中的“弹簧”（应变或掺杂），地图就会确切地告诉你将会得到什么。

技术摘要

技术摘要：NiAs 型化合物中的全局磁相图与多种非常规磁体

问题陈述
交替磁性（AM）的发现重新激发了人们对表现出动量依赖自旋劈裂但无净磁化的非常规反铁磁体（AFM）的兴趣。尽管偶宇称 AM（例如$d$波 RuO$_2$、$g$波 CrSb）和奇宇称磁体（OPM）已在理论上被提出，但对 NiAs 型化合物中磁景观的全面理解仍不完整。具体而言，缺乏一个全局磁相图来指导该族化合物中 OPM 及潜在混合宇称态的搜索。此外，偶宇称 AM 和奇宇称 OPM 在自然磁结构中可能共存或混合的条件尚未得到系统探索。

方法论
作者采用结合经典$J_1$-$J_2$-$J_3$海森堡模型与密度泛函理论（DFT）计算的双重方法：

1. 经典模型： 构建了一个最小海森堡模型，考虑层间最近邻（$J_1$）和次近邻（$J_3$）耦合，以及层内最近邻（$J_2$）耦合。该模型分析了各种磁构型的总能量，包括共线 AFM、铁磁（FM）、条纹、锯齿和非共线（NCL）结构。分析还扩展至在补充计算中包含层内次近邻耦合（$J_4$），以细化相边界。
2. DFT 计算： 使用 Vienna Ab-initio Simulation Package (VASP) 和 GGA-PBE 泛函进行第一性原理计算。磁交换耦合（$J_i$）通过总能量差法提取。研究聚焦于代表性的 NiAs 型化合物：CrSb、MnTe、CrSe、CrTe、CrTe$_{1-x}$Se$_x$和六方 FeTe。
3. 对称性分析： 利用自旋空间群根据动量空间中的宇称（$s(k) = \pm s(-k)$）对磁态进行分类。分析能带结构和费米面以识别自旋劈裂特征。

主要贡献与结果

• 全局磁相图： 作者构建了针对 AFM（$J_1 > 0$）和 FM（$J_1 < 0$）层间耦合的$J_2/|J_1|$与$J_3/|J_1|$相图。该相图揭示了丰富的基态景观，确定了两个$g$波 AM 和两个$f$波 OPM 作为稳定相。
• 新型非常规磁体的识别：
  • $g$波 AM： 确认为 CrSb 和 MnTe 的基态（标记为$g$-AM1 和$g$-AM2）。
  • $f$波 OPM： 识别出两种不同的$f$波 OPM 态（$f$-OPM1 和$f$-OPM2），其特征为奇宇称自旋织构（$s_z(k) = -s_z(-k)$）。
• 混合宇称态： 一个重要的发现是，在伞状非共线磁结构中自然涌现出混合宇称态。当面外磁矩破坏纯 OPM 所需的对称性时，会产生这种态，形成$f$波 OPM 与$g$波 AM 的叠加。
  • CrSe： DFT 计算表明 CrSe 处于这种混合宇称态，主要由$f$-OPM1 分量主导，伴有微小的$g$-AM1 贡献（倾斜角$\theta \sim 2^\circ$）。
  • CrTe$_{1-x}$Se$_x$： 化学掺杂将 CrTe（其为 FM）驱动至$x \geq 0.2$时的$f$-OPM1 态。生成的 CrTe$_{0.8}$Se$_{0.2}$也表现出混合宇称态，具有主导的$f$波分量。
• 层间耦合（$J_3$）的作用： 研究强调层间次近邻耦合$J_3$至关重要。尽管其幅度小于$J_1$，但其多重性使其能够强烈竞争并稳定非常规态。例如，铁磁性的$J_3$可以在$J_1$或$J_2$为反铁磁性时稳定$f$-OPM1 态，导致 FM 和 OPM 相之间的强烈竞争。
• 通过应变和掺杂实现的相变： 论文证明，常规磁体与非常规磁体之间的相变可通过以下方式诱导：
  • 化学掺杂： 在 CrTe 中用 Se 取代 Te 将系统从 FM 移至$f$-OPM1。
  • 应变： 对 CrSe 和 FeTe 施加面内双轴应变可驱动 FM、$f$-OPM 和$g$-AM 态之间的转变。例如，对 FeTe 施加压缩应变可稳定$f$-OPM2 态。
• FeTe： 发现六方 FeTe 位于 FM 和$f$-OPM2 之间的相边界附近。虽然基态是畸变的 Zigzag-2 AFM，但压缩应变可将其驱动至$f$-OPM2 态，表现出$f$波自旋劈裂。

意义
该论文为设计和搜索 NiAs 型化合物中的非常规磁体提供了系统框架。通过建立全局相图，它为实现偶宇称（AM）、奇宇称（OPM）和混合宇称磁态提供了指南。在伞状结构中发现混合宇称态扩展了磁序的理论分类。此外，证明化学掺杂和应变可将这些材料在常规相与非常规相之间进行调控，表明了一条工程化具有特定自旋劈裂性质材料的可行途径。预测候选材料（CrSe、CrTe$_{1-x}$Se$_x$、FeTe）的金属性被认为有利于构建与超导体的异质结构，从而通过邻近效应探索拓扑超导态。