Exotic magnetism and persistent spin dynamics in a frustrated Jeff = 1/2 triangular lattice antiferromagnet

技术摘要：K$_3$NdTe$_2$O$_9$ 中的奇异磁性与持久自旋动力学

问题陈述
关联量子材料，特别是那些在三角形、卡戈米（kagome）或烧绿石（pyrochlore）晶格中表现出磁性受挫的材料，是实现涌现多体现象（如量子自旋液体，QSL）的有前景的平台。虽然理论框架表明强量子涨落可以抑制长程磁有序，转而形成高度纠缠的基态，但实验实现仍然具有挑战性。具体而言，基于稀土元素的受挫磁体提供了一条独特的路径，其中强自旋轨道耦合和晶体电场（CEF）产生有效的伪自旋 $J_{\text{eff}} = 1/2$ 矩。然而，对于结构完美的克拉默斯离子（Kramers-ion）基 4f 受挫磁体中，关于其奇异量子相的微观起源，以及竞争自由度如何驱动这些状态的全面理解，仍相对缺乏研究。

方法论
本研究重点关注 K$_3$NdTe$_2$O$_9$ (KNTO) 的合成与表征，这是一种结构完美的受挫三角形晶格反铁磁体，其中 Nd$^{3+}$ 离子形成的晶格不存在可检测到的位点无序。作者采用了多方面的实验方法：

• 合成与结构分析： 通过固相反应合成多晶样品。通过对 X 射线衍射（XRD）图谱进行 Rietveld 精修，确认了结构的完美性，确立了一个中心对称的六方空间群（$P6_3/mmc$），其中 Nd$^{3+}$ 离子在 $ab$ 平面内形成三角形网络。
• 热力学测量： 测量了直流磁化率和磁化强度等温线，以确定交换相互作用和 CEF 效应。进行了低至 67 mK 的比热测量，以探测低能激发和熵释放。
• 非弹性中子散射 (INS)： 进行测量以直接检测 CEF 跃迁并确定能级方案。
• μ 子自旋弛豫 ($\mu$SR)： 进行了低至 50 mK 的零场（ZF）和纵场（LF）$\mu$SR 实验，以研究磁基态，区分静态有序、自旋冻结和持久自旋动力学。

关键结果

1. 结构与磁基态： KNTO 的最近邻距离为 6.03 Å。磁化率数据揭示了高温下的居里-外斯行为，并在 10 K 以下转入由 CEF 基态主导的机制。数据证实了实现了一个具有有效伪自旋 $J_{\text{eff}} = 1/2$ 的克拉默斯双重态。
2. 交换相互作用： 居里-外斯温度 ($\Theta_{\text{CW}} \approx -0.84$ K) 表明，在三角形平面内的最近邻 $J_{\text{eff}} = 1/2$ 矩之间存在微弱的反铁磁交换相互作用 ($J_{\text{ex}}/k_B \approx 0.6$ K)。偶极相互作用可以忽略不计 ($J_d/k_B \approx 0.02$ K)，证实了交换相互作用在低温物理学中占据主导地位。
3. 晶体电场 (CEF) 方案： INS 测量识别了对应于 0.8、5.8 和 53.9 meV 的 CEF 跃迁的尖锐平带。分析证实了 $J=9/2$ 多重态中的五个克拉默斯双重态。基态表现出弱各向异性 ($\Delta g/g \approx 16\%$)，且与第一激发态有明显的能量间隔。
4. 缺乏长程有序： 尽管在 81 mK 处零场比热出现微弱异常，但相关的熵释放仅为 $R \ln 2$ 的 $\sim 8\%$。这表明，虽然一部分自旋可能发生静态有序，但大部分自旋仍处于动态状态。
5. 持久自旋动力学： $\mu$SR 实验是反对传统有序的最有力证据。零场不对称谱在低至 50 mK 时均未显示振荡（排除了长程磁有序）且没有“1/3 平台”（排除了自旋冻结）。弛豫率遵循 Orbach 机制，表明基态受涨落矩支配。纵场测量进一步证实，弛豫不会被施加的磁场完全解耦，这与持久自旋动力学而非静态内磁场的特征一致。

意义与主张
作者声称 K$_3$NdTe$_2$O$_9$ 代表了一类新的受挫稀土三角形晶格反铁磁体家族，其特点是具有结构完美的晶格和 $J_{\text{eff}} = 1/2$ 的基态。这项工作的核心意义在于展示了在没有建立长程磁有序或自旋冻结的情况下，在低至 50 mK 的温度下仍存在奇异磁性和持久自旋动力学。

研究表明，几何受挫、弱各向异性交换相互作用、强自旋轨道耦合以及 CEF 效应之间的相互作用，稳定了一个高度简并的基态流形。这些观察结果使结构完美的克拉默斯离子基 4f 受挫磁体成为实现具有奇异低能激发的非平凡量子态的有前景的场所，为测试先进的量子无序态理论模型提供了稳健的平台。