Record nonlinear conversion efficiency in the production of high spectral purity vacuum ultraviolet laser at 148 nm

技术摘要：实现 148 nm VUV 激光生产的创纪录非线性转换效率

问题陈述
钍-229 (Th-229) 核钟和高精度计量学的发展需要强度高、线宽窄的约 148 nm 真空紫外 (VUV) 激光。虽然最近的实验已经展示了对 Th-229 核跃迁的共振激发，但现有的 VUV 生成方法在功率可扩展性、系统复杂性和转换效率方面面临显著局限。目前的方法包括：

• 高次谐波产生 (HHG)： 需要极高的峰值强度，且存在效率低和光谱范围宽的问题。
• 原子蒸气中的四波混频 (FWM)： 虽然能够进行连续波 (CW) 操作，但需要高温蒸气池和多瓦驱动激光器，这使得紧凑型和可现场部署的实现变得复杂。
• 随机准相位匹配 (RQPM) 晶体： 先前使用随机准相位匹配的锶硼酸钡 (SBO) 固体解决方案已显示出前景，但受限于定义模糊的微观结构，导致转换产率较低。

主要挑战在于寻找一种既能结合 VUV 透明度（延伸至 150 nm 以下）、高二阶非线性 ($\chi^{(2)}$），又具备准相位匹配 (QPM) 能力的非线性晶体，以实现高效、可扩展且紧凑的 VUV 源。

方法论
作者展示了一种基于 2400 nm 光学频率梳级联倍频（三波混频，TWM）的 VUV 频率梳生成方案。实验装置涉及一个四阶段上转换过程：

1. 驱动源： 超快多晶 Cr:ZnS 频率梳（基波波长 $\lambda \approx 2.4$ µm，脉冲宽度 $<24$ fs，重复频率 80 MHz）。
2. 第一阶段 (2f 和 4f)： 基波频率梳在包含两个不同 QPM 光栅的 0.5 mm 厚 PPLN 晶体中经历两次连续倍频过程 ($f \to 2f \to 4f$)。
3. 第二阶段 (8f)： 产生的 4f 信号在 0.5 mm 厚的 BBO 晶体中进行倍频 ($4f \to 8f$)，产生处于 UVB 波段（~300 nm）的光。
4. 最终阶段 (16f)： 8f 信号被聚焦进入由 IPG Photonics 开发的具有专利性质的、体生长、空间均匀的 QPM 晶体（指定为“Xtal-3”）。该晶体针对 $8f \to 16f$ 倍频过程进行了优化，目标波长为 148 nm。

实验在充满氩气（1–10 mbar）的气密腔室内进行，以防止环境空气吸收 VUV 光。VUV 功率和光谱特性通过光电倍增管 (PMT)、VUV 增强型硅光电二极管以及配备 CCD 传感器的消色差 VUV 光谱仪进行测量。

核心贡献

• 新型材料： 引入了一种具有专利性质的 QPM 晶体材料 (Xtal-3)，该材料独特地结合了低至 130 nm 的 VUV 透明度、高 $\chi^{(2)}$ 非线性和针对 148 nm 机制优化的 QPM 结构。
• 高效级联转换： 成功演示了从 2.4 µm 频率梳通过一系列非线性晶体实现的 16 次谐波产生 ($f \to 2f \to 4f \to 8f \to 16f$)。
• 创纪录效率： 实现的非线性转换效率比此前报道的高光谱纯度 VUV 生成方法高出一个数量级。

结果

• 脉冲性能： 使用 2.5 W 平均功率的驱动激光器（入射到最终晶体的 8f 功率为 60 mW），系统在 148 nm 处产生了 40–50 µW 的平均 VUV 功率。
  • 这对应于 $1 \text{ PHz} \to 2 \text{ PHz}$ 倍频步骤中约 $7 \times 10^{-4}$ 的转换效率。
  • VUV 输出为具有 80 MHz 模式间隔和约 5 THz 光谱带宽（中心位于 ~147 nm）的频率梳。
  • 每个梳模式的功率约为 1 nW，足以用于初步的 Th-229 光谱学研究。
• 连续波 (CW) 外推： 通过分析 VUV 功率对脉冲持续时间（拉伸 8f 脉冲）的依赖关系，作者将其性能外推至连续波状态。
  • 对于 1 W CW 输入功率，估计的 VUV 功率约为 60 nW。
  • 该估计的 CW 效率比使用 RQPM-SBO 晶体实现的效率高出约 60 倍，且与 FWM 技术相当，但具有更简单的固体架构。
• 可扩展性： 作者指出，该系统本质上是功率可扩展的。使用更长的非线性晶体（10–20 mm）或增强腔有望将 VUV 功率提升至毫瓦级别。

意义
本文为通过在固体 QPM 材料中进行直接倍频来生成高光谱纯度 VUV 光建立了一条可扩展、紧凑且可靠的路径。所演示的转换效率创下了此类非线性过程的记录。这些结果为开发稳健、可携带的核钟激光器，以及推动精密计量学、量子光学和材料科学的应用提供了实际基础。该工作解决了实现充分利用 Th-229 核钟潜力所需的强强度、窄线宽 VUV 光源的关键需求。