Metaphotonic Catalysis: Amorphous silicon metasurfaces encode photochemical activity
本研究表明，全介质非晶硅超构表面可以作为稳定的多功能光电极，利用可调谐共振来对化学反应活性进行光谱编码，在无需助催化剂或钝化层的情况下，实现高达平面薄膜 11.2 倍的析氢活性增强。
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想象一下试图用一个水桶去捕捉阳光来为机器供电。几十年来，科学家们一直试图将太阳能直接转化为液体燃料（如氢气），这种燃料可以为汽车提供动力或为家庭供热，且不会产生污染。这个挑战就像是试图用一个筛子去接雨水：你需要一种既能吸收光线（吸收），又能让能量快速流出以进行做功（电荷传输）而不至于丢失或浪费的材料。通常情况下，如果你把材料做得足够厚以捕捉所有的光，能量就会困在内部并在逃逸前消亡；如果你把它做得足够薄以便能量逃逸，它又会让太多的光直接穿透过去。这是一个令人沮丧的平衡难题。为了解决这个问题，研究人员开始构建微小的微观结构，这些结构就像是光的陷阱，通过弯曲和反射光线，让光在完成任务前停留足够长的时间。这篇论文深入探讨了一种由我们都熟悉的材料制成的特定类型的微观结构：类玻璃态的硅，但其形式并非完美的晶体。
这项研究中的研究人员决定构建一个“超表面”（metasurface），这本质上是一个由非晶硅（与太阳能电池和旧电脑芯片中使用的硅类同，但没有完美的晶体顺序）制成的超薄片层，上面刻有数百万个微小的柱体。可以将这张薄片想象成一座由微型塔楼组成的微观城市。团队并不仅仅是堆叠硅，而是将其雕刻成精确的柱状网格，每个柱体约 220 纳米厚（大约是人类头发丝的 400 倍细）。通过改变这些柱体的宽度，他们可以调节该结构使其像乐器一样，与特定颜色的光产生共振。正如吉他弦会以特定的音调振动一样，这些硅柱会随光而振动，将光捕捉在薄层内部。
论文表明，这种巧妙的设计是捕捉光线的游戏规则改变者。虽然同样薄的平整、无图案硅片在其能量范围边缘附近的吸光率不足 30%，但这种图案化的超表面却能吸收超过 80% 的光。这就像是将一个漏水的桶变成了一块海绵。但真正的魔力不仅在于捕捉光，还在于接下来的过程。团队在水中测试了这些结构，以观察它们是否能驱动化学反应，特别是通过分解水来制造氢燃料。他们发现，图案化的硅不仅吸收了更多的光，而且在利用这些光产生电能并驱动化学反应方面也变得更加高效。
利用一种可以逐点测试化学性质的特殊显微镜（作为微型探针），研究人员发现，化学活性在光被柱体捕捉的地方最为强烈。在接近硅的能量极限处，图案化表面的光子转化为电流的效率比平整薄膜高出多达十倍。这表明光不仅仅是通过加热材料来加速反应（这是类似研究中常见的另一种解释解释）；相反，光直接产生了化学反应所需的带电粒子，并且这种结构有助于它们逃逸到表面去执行任务。
当他们测试制氢能力时，结果更加令人震惊。在纯模拟阳光条件下，图案化表面产生的氢气是平整薄膜的 21 倍之多。即使在加入微小的电推力来辅助过程时，它的表现仍然好 15 倍。团队仔细检查了这是否仅仅是因为凹凸不平的表面提供了更多的反应面积，但即使在考虑了这些额外表面积后，图案化的硅仍然比平整薄膜有效 7.7 到 11.2 倍。这证明了微小柱体的形状确实在通过某种特殊方式帮助能量移动和反应，而不仅仅是提供了更多的空间。
或许最重要的一点是，这些微小的“硅之城”非常坚韧。研究人员将它们浸泡在水中并用激光照射超过 10 小时，它们并没有发生分解或失去其特殊性能。这表明，非晶硅这种廉价且丰富的材料，可以作为一个稳定且多功能的平台，用于构建未来的太阳能燃料装置。论文并未声称已经建造出了一个运行中的太阳能燃料工厂，但它提供了强有力的证据，证明通过仅仅将硅塑造成正确的微观图案，我们就可以克服捕捉光与利用光之间的常规权衡，为更高效地将阳光转化为燃料铺平道路。
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