Reduction of intrinsic losses in nanomechanical silicon nitride resonators through thermal treatment in ultrahigh vacuum

技术摘要：氮化硅纳米机械谐振器固有损耗的降低

问题陈述
氮化硅 (SiN) 纳米机械谐振器已成为超相干机械系统的基准，这主要归功于耗散稀释效应的发现，即诱导张应力增加了一个近乎无损的回复力。尽管几何形状和应变工程已使品质因子 ($Q$) 接近 $8 \times 10^9$，但表面损耗仍然是主要的且在很大程度上未得到解决的耗散通道。随着薄膜厚度 ($h$) 进入亚微米量级，固有品质因子 ($Q_{int}$) 与厚度呈线性比例关系 ($Q_{int} \approx \beta \cdot h$)，表明无论谐振器几何形状如何，表面效应都会限制性能。虽然热处理已被证明可以提高结晶硅和悬臂梁的 $Q$ 值，但此前尚无系统研究针对耗散稀释型 SiN 薄膜谐振器进行探讨。表面损耗的微观起源——是原生氧化物、羟基还是吸附的碳氢化合物——仍不明确。

方法论
作者研究了厚度范围为 10 至 300 nm 且具有不同预应力水平（200 MPa 和 1100 MPa）的化学计量比及富硅低压化学气相沉积 (LPCVD) SiN 方形薄膜。该研究采用了以下实验方案：

• 热处理： 样品在超高真空 (UHV, $p < 5 \cdot 10^{-10}$ mbar) 环境中通过电阻加热台进行热循环，温度最高达到 1200°C。
• 机械表征： 通过测量高阶模式频率和环降时间来提取固有品质因子 ($Q_{int}$)。数据被拟合至一个考虑了体损耗、表面损耗以及针对超薄薄膜特有的过量体积损耗项的耗散模型。张应力通过频率色散关系推导得出。
• 表面分析： 使用纳米机械光热傅里叶变换红外光谱 (FTIR) 和原位 X 射线光电子能谱 (XPS) 在处理前后对薄膜表面进行化学成分分析。
• 可逆性测试： 处理后的样品被储存在三种条件下进行观察：高真空 ($10^{-7}$ mbar)、干燥空气（相对湿度 <10%）和潮湿空气（相对湿度 >95%），以观察改进的稳定性。

关键结果

1. 固有品质因子的提升： 在 UHV 环境下 1000°C 的热处理使耗散稀释型 SiN 薄膜的固有品质因子提高了多达 20 倍。对于 10 nm 的薄膜，$Q_{int}$ 从约 $1 \times 10^6$ 提升至超过 $30 \times 10^6$。
2. 表面损耗的降低： 处理使表面损耗系数 ($\beta$) 提高了 8 倍（从 $\approx 110$ nm$^{-1}$ 变为 $\approx 910$ nm$^{-1}$），并将超薄薄膜中的过量损耗降低了 50 倍。
3. 应力修改： 热处理同时增加了张应力，其增加幅度近似按 $1/h$ 比例缩放，证实了其具有表面局域化的起源。
4. 化学机制： FTIR 和 XPS 数据确定了其底层机制为热激活硅醇缩合。处理过程将表面羟基终止（Si-OH/N-H）转化为硅氧烷桥键（Si-O-Si），这通过 O-H/N-H 拉伸带 (3300 cm$^{-1}$) 的减弱以及 Si-O-Si 带 (1010 cm$^{-1}$) 的增长得到了证实。体氢含量和整体氧化层厚度基本保持不变。
5. 可逆性： $Q_{int}$ 和应力的改进在暴露于环境湿度时是完全可逆的。储存在潮湿空气中的样品在几天内就会恢复到处理前的数值，而储存在真空或干燥空气中的样品则保留了这些提升。这证实了羟基终止而非氧化物体积或吸附的碳氢化合物是主要的耗散源。

意义与主张
本文确立了 SiN 谐振器的表面损耗并非固定的材料属性，而是一个化学可调参数。通过针对表面化学——特别是通过 UHV 中的热处理将羟基转化为硅氧烷桥键——作者展示了一种不依赖于几何形状的方法，可以显著增强机械相干性。这些发现解决了关于表面损耗起源的歧义，即确定了表面羟基是主要的损耗元素，而非氧化物-氮化物界面或氧化物体积本身。

作者指出，虽然提升幅度巨大，但在非真空环境下的实际应用需要对缩合后的表面进行化学钝化，以防止重新羟基化。此外，他们建议虽然目前的加热方法（台座加热）能有效处理夹持区域，但未来应用于缺陷模谐振器时，可能需要针对性的光热处理来加热发生耗散的特定局部区域。