技术摘要：连续波激发下的量子弛豫测量

问题陈述

量子弛豫测量利用金刚石中氮空位（NV）中心的自旋-晶格弛豫时间（$T_1$）来检测磁噪声和顺磁性物质，目前仍受限于传统的脉冲时域弛豫测量（TDR）。虽然 TDR 在中等 $T_1$ 值范围内行之有效，但面临着显著的挑战：

1. 时间范围限制： 精确测量需要等待自旋在脉冲之间实现完全弛豫。这使得测量长 $T_1$ 值（例如在低温下）变得极其缓慢，通常需要数小时才能获得足够的信噪比（SNR）。
2. 纳米尺度约束： 在纳米金刚石中，脉冲协议受到低光学收集效率、微波控制保真度以及自旋相干性的限制。由于 NV 轴向随机分布，使得实现定义明确的 $\pi$ 脉冲变得困难，且产生的信号常被 NV$^0$ 背景或电荷态动力学所污染。
3. 测量伪影： 脉冲测量容易受到不完美的脉冲定时、残留照明以及对精确脉冲序列需求的影响，随着器件尺寸缩小，这些技术要求变得愈发严苛。

方法论：频域弛豫测量 (FDR)

作者引入了一种在频域运行的连续波（CW）量子弛豫测量协议。该方法不再使用时间分辨脉冲序列，而是利用低频微波幅度调制结合锁相检测。

• 原理： NV 自旋系统由连续激光和微波场驱动。微波幅度以频率 $\omega_m$ 进行调制。荧光响应通过锁相放大器进行解调，以提取同相（$X$）和正交（$Y$）分量。
• 理论基础： 该系统被建模为一个一阶低通滤波器。复频率响应 $H(\omega_m)$ 由单个慢模式主导，该模式由有效时间常数 $T_{\text{eff}}$ 表征。
  • $T_{\text{eff}}$ 与固有弛豫时间 $T_1$ 以及驱动相关速率（微波功率 $P_{\text{MW}}$ 和激光强度 $I$）通过以下关系相关联：
    $$\frac{1}{T_{\text{eff}}} \approx \frac{1}{T_1} + \alpha P_{\text{MW}} + \beta I$$
  • 通过在不同微波功率和激光强度下测量 $T_{\text{eff}}$，可以通过向零功率线性外推来提取固有的“暗” $T_1$。
• 实验设置： 该协议使用 CW-ODMR 设置，其中微波频率固定在共振点。调制频率 $f_m$ 在 1 Hz 到 20 kHz 之间扫描。$T_{\text{eff}}$ 可以通过 $X$ 分量的半衰减点确定，或者更方便地，通过 $Y$ 分量达到最大值的频率 $f_m$ 来确定（$T_{\text{eff}} = 1/2\pi f_m$）。

关键结果

作者在体相金刚石和纳米金刚石样品中验证了 FDR 方法与传统 TDR 的对比。

1. 体相金刚石验证：

   • 对两个 CVD 单晶样品（DNV 和 IN3x3）的测量显示，FDR 与优化的 TDR 协议具有极佳的一致性。
   • 速度与精度： FDR 在显著更短的时间内实现了与 TDR 相当或更好的精度。对于长弛豫时间（例如在低温下约为 200 ms），即使经过 48 小时，TDR 因 SNR 限制仍无法得出可靠数值，而 FDR 则成功测量了这些数值。
   • 温度依赖性： 该方法成功绘制了 $1/T_1$ 的温度依赖性，识别出了约 120 K 以下的声子驱动饱和现象。

2. 纳米金刚石应用：

   • 尺寸相关的 $T_1$： 该方法测量了 50 nm、70 nm 和 100 nm 纳米金刚石的固有 $T_1$ 值。结果（0.7 ms 至 1.6 ms）比典型的文献值更长，这表明之前的脉冲协议可能并非最优，或受限于非理想脉冲条件下的非均匀系综。
   • 环境传感： 该技术展示了对水环境中顺磁离子（$Mn^{2+}$）的敏感性。
     • 水效应： 水的存在由于“水诱导复苏效应”稳定了浅层 NV 中心，从而降低了 $T_1$；其中较小的颗粒（ND50）表现出最大的相对变化（$\sim 50\%$）。
     • 离子检测： 暴露于 500 $\mu$M $Mn^{2+}$ 会导致 $T_1$ 显著降低（ND100 降低约 2.5 倍，ND50 降低约 6.3 倍）。
   • 效率： 对一个高 SNR 的 ND70 进行的测量仅需 2 分钟，而相比之下，类似的 TDR 测量需要约 1440 分钟。这代表了比优化后的文献协议快 2.5 到 30 倍。
   • 光学负载： FDR 的宽场配置将功率分布在毫米级的照射点上，其强度（$0.04–1.1$ W/cm$^2$）比典型的共聚焦纳米金刚石弛豫测量低五个数量级，从而最大限度地减少了光漂白和热负载。

意义与主张

论文声称，FDR 协议为在现实实验环境中测量 $T_1$ 提供了一条无参数、稳健且定量的途径，特别是在脉冲方法失效的情况下。

• 广泛适用性： 该方法适用于跨越三个数量级以上（60 $\mu$s 至 200 ms）的 $T_1$ 范围，并可应用于体相晶体、纳米金刚石系综以及潜在的其他固态自旋量子比特（如硅碳化物）。
• 克服局限性： 通过消除对快速脉冲切换和精确定时的需求，FDR 克服了纳米尺度测量中的技术瓶颈以及长弛豫时间带来的时间惩罚。
• 实际影响： 该方法为表征对量子计算（量子比特性能、纠错）和量子通信（鲁棒量子存储器）至关重要的长弛豫时间提供了一个实用的计量工具。它能够在不产生高强度共聚焦激发带来的热和光学损伤的情况下，实现生物相关环境中的快速、灵敏的弛豫测量。

作者总结道，这种频域实现的方案弥合了连续波传感与定量弛豫测量之间的鸿沟，为广泛的量子传感应用提供了一种更快、更高效的替代方案。