Discovery of Superconductivity in a Bulk Moire Superlattice Material

技术摘要：体相莫尔超晶格材料中超导性的发现

问题与背景
莫尔材料已成为实现涌现电子态（如由增强的电子关联驱动的超导性和莫特绝缘相）的多功能平台。从历史上看，对莫尔物理学的探索一直局限于人工组装的低维范德华异质结，其中相对转角和晶格对齐是在器件制备过程中受控的。虽然这些系统提供了精确的可调控性，但它们受限于纳米级尺寸以及制造和保持原子级对齐界面的挑战。目前需要一种本质生长的体相莫尔晶体，这种晶体能够结合长波长莫尔超晶格与宏观尺寸，从而实现更广泛的互补输运、磁学和热力学测量。

研究方法
本研究重点关注本质合成的体相莫尔化合物 $(Sr_6TaS_8)_{1+\delta}(TaS_2)_8$。研究团队采用了以下方法：

• 合成： 使用化学气相输运法生长单晶和多晶样品，该方法涉及前驱体 SrS、Ta、S 以及作为催化剂的无水 $SrCl_2$。通过改变前驱体与催化剂的比例以及温度曲线（范围从 750°C 到 1050°C），对三个批次的生长条件进行了优化。
• 结构表征： 使用扫描电子显微镜（SEM）结合能量色散 X 射线（EDX）分析进行元素映射，以验证样品的身份和结构完整性。通过在 FIB 制备的薄片上进行高角环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）获取高分辨率结构细节，以可视化交替的 $TaS_2$ 和 $Sr_6TaS_8$ 层并确认非共格晶格失配。
• 物理性质测量：
  • 磁化率： 使用 SQUID 磁强计（Quantum Design MPMS 3）在零场冷却（ZFC）和场冷却（FC）协议下进行测量，并进行了等温磁化回路测量。
  • 电输运： 在变化的磁场下，使用两探针和四探针配置对单晶和多晶块体进行电阻测量。
  • 热容： 利用 PPMS 上的弛豫法进行低温比热测量，以探测相变的热力学特征。

关键结果

1. 结构确认： HAADF-STEM 成像证实了交替堆叠的 $TaS_2$ 层和 $Sr_6TaS_8$ 层，其 c 轴间距约为 12.59 Å。图像揭示了两个子系统之间的非共格关系，其中 $TaS_2$ 层的晶格周期性延伸超过 12 个数量级，而 $Sr_6TaS_8$ 层延伸超过 5 个数量级，为体相莫尔超晶格提供了直接的实空间证据。
2. 体相超导性： 该材料在 $T_c \approx 2.5$ K 处表现出超导转变。这一转变在多个合成批次以及单晶和多晶样品中均被一致观察到。
   • 磁学证据： ZFC 和 FC 磁化率测量显示在 2.5 K 以下出现抗磁性下降。随着磁场的增加，转变向更低温度移动，这是超导性的特征。在 1.8 K 下的磁化回路（$M-H$）表明其具有第二类超导体行为，其下临界磁场（$H_{c1}$）约为 25 Oe，上临界磁场（$H_{c2}$）约为 400 Oe。
   • 输运证据： 电阻测量显示在 2.5 K 以下电阻急剧下降。在一个大型单晶中，观察到了两个截然不同的超导转变：一个始于约 3.5 K（$T_{c1}$）的较宽转变，以及一个在 2.5 K 时趋于零电阻的较尖锐转变（$T_{c2}$）。这些转变在施加磁场时均向更低温度移动。
   • 热力学证据： 比热测量显示在 $T_c \approx 2.5$ K 处有一个微弱且宽泛的异常。该特征不如典型体相超导体那样的尖锐跳变明显，这表明存在样品不均匀性或转变温度的分布。该异常在施加磁场后被抑制并展宽。
3. 电荷密度波（CDW）异常： 输运数据揭示了在 270 K 至 340 K 之间存在具有热滞后的显著异常。这一特征暗示了电荷密度波转变，尽管作者指出这需要进一步的详细研究以进行验证。在某些样品中，还观察到了一个位于 30 K 附近的、无法解释的隆起。

意义与主张
论文声称，为本质合成的体相莫尔材料 $(Sr_6TaS_8)_{1+\delta}(TaS_2)_8$ 中的体相超导性提供了强有力的证据。这项工作的意义在于，它确立了超导性是宏观莫尔晶体中的一种涌现相，这与在领域内占据主导地位的人工组装二维异质体截然不同。通过证明超导性产生于具有相干莫尔超晶格的体相晶体，该研究强调了体相莫尔晶体是研究相关量子现象的一个极具前景的平台。作者认为，该系统提供了一条利用宏观单晶和互补热力学探针来研究莫尔电子结构、电荷密度波序与超导性之间相互作用的途径。该工作并未声称解决了该系统中超导性的机制，而是确立了该相的存在及其作为未来基础研究研究对象的潜力。