Extracting dipole orientations from asymmetric plasmonic nanostructures towards machine-learning-assisted spectropolarimetry
本文提出了一种机器学习辅助的光谱偏振测量方法，该方法通过对多个检偏器角度下的偏振暗场光谱进行同步拟合，提取非对称等离激元纳米结构中偶极矩的方位角方向，实现了与几何模拟及电子显微镜数据高度一致的高精度。
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光不仅承载着亮度，还承载着一种隐藏的方向。当光从物体表面反射时，其波会以特定的模式振动，这种特性被称为偏振。对于比人类发丝还小的微小物体而言，这种偏振蕴含着关于物体形状及其与光相互作用方式的秘密地图。长期以来，科学家们一直希望能够解读这张地图，以了解纳米颗粒内部被称为“偶极子”的微小能量源的取向。精确了解这些偶极子的指向，对于设计更好的传感器、更高效的太阳能电池，甚至是在生物学中研究单个分子都至关重要。然而，当这些纳米颗粒不是完美的圆形或对称形状时，解读这张地图变得异常困难。它们散射的光线会变得纠缠不清，传统方法往往无法区分一个略微倾斜的形状与一个完全笔直的形状，尤其是当这些物体微小到标准显微镜无法清晰观察时。
图宾根大学的一个研究小组通过将精细的光测量与现代计算机学习相结合，开发出了一种解决这一难题的新方法。他们并没有试图拍摄一张完美的纳米颗粒图像，而是让三种不同类型的金纳米颗粒沐浴在光中，并观察在探测器前的滤光片旋转时散射光的变化情况。他们测试了略微不对称的颗粒、非常不规则的颗粒，以及一种经过专门设计、具有奇特凸起形状的颗粒。通过在十二个不同的滤光片角度下测量光线，他们为每个颗粒收集了一套丰富的数据。随后，他们利用一个基于光波干涉原理的数学模型来推测内部能量偶极子的方向。为了确保推测的准确性，他们将结果与基于粒子形状的详细计算机模拟以及能够观察到最微小表面细节的电子显微镜图像进行了对比。
研究人员发现，仅仅增加测量次数就能显著提高其推测的准确性。当他们仅使用少数几个滤光片角度的数据时，对偶极子方向的估计偏差很大。但随着他们在分析中加入更多角度，不确定性急剧缩小，最终稳定在一个误差小于一度的精确方向上。这种精度的提升使他们能够发现，不规则颗粒内部的能量偶极子并不总是与形状明显的长轴或短轴对齐。事实上，对于那个带有明显侧面凸起的复杂颗粒，其能量流的倾斜方式与该凸起的位置相吻合，揭示了颗粒的物理不对称性与其内部能量行为之间隐藏的联系。
为了了解哪些特定的测量最为重要，该团队训练了一个计算机学习算法来分析他们的数据。该算法就像一个过滤器，学习哪些光滤镜角度对于确定偶极子的取向最为关键。它发现，最关键的测量来自于与颗粒形状特定不规则处相一致的角度。例如，如果一个颗粒的一侧有一个突起，那么从该特定方向进行的测量对于确定偶极子的倾斜度是最有价值的。这表明，该方法不仅可以测量取向，还可以揭示那些因太小而无法直接观察到的颗粒形状的隐藏细节。这项研究证实，通过观察光从多个不同角度散射的情况，科学家可以在无需破坏样品或将其置于真空环境的情况下，绘制出复杂纳米结构内部不可见的能量方向图。这种方法为理解未来微小且不对称的构建模块提供了一个强大的新工具，将一个复杂的光学问题转化为了清晰、可测量的现实。
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