Divergent Solid-state Conversion Pathways in Evaporated All-perovskite Tandem Solar Cells
通过揭示顺序蒸发宽带隙和窄带隙钙钛矿堆叠中不同的固态转化机制，本研究确立了将带隙特定控制作为一种设计原则，从而实现了效率达19.2%且热稳定性增强的首个蒸发全钙钛矿叠层太阳能电池。
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长期以来，太阳能一直受到一个根本性天花板的限制：单层材料只能捕捉阳光中特定的一个切片，导致其余部分穿透而过或转化为浪费的热量。为了打破这一障碍，科学家们转向将两种不同的材料层叠在一起，创造出一种叠层电池，其中顶层捕捉高能光，底层则捕捉剩余的光。完成这项任务最有前景的材料是一类被称为钙钛矿的晶体，它们可以被调节以吸收不同颜色的光。虽然这些电池在实验室中已经达到了令人印象深刻的效率水平，但目前仍是使用液体化学品制造的。这种方法涉及有毒溶剂和难以规模化用于大型、柔性或工业级面板的繁琐步骤。一种更清洁、更精确的替代方案是在真空中从零开始构建这些层，通过蒸发固体材料直至其形成薄膜，就像霜在窗户上形成一样。然而，尽管这种真空法对于简单的单层效果良好，但科学家们一直难以理解如何在没有液体帮助的情况下，制造出叠层电池所需的复杂混合材料层。
一支研究团队现在通过实时观察这些真空沉积层如何转化为工作的太阳能电池，解开了这个谜题。他们发现，这一过程并非单一、均匀的事件，而是取决于所制造材料类型的两种完全不同的路径。在制造旨在吸收蓝光和绿光的顶层时，材料在最终晶体结构形成之前就会快速且均匀地混合在一起。研究人员发现，这一层吸收光的颜色仅仅取决于添加了多少特定含溴成分，而与其它成分的比例无关。该系统就像一锅混合均匀的汤，其最终的味道取决于关键香料的总量，而不是其他成分的比例。
与之形成鲜明对比的是，旨在利用锡和铅的混合物来吸收红光和红外光的底层，遵循了一条更加混乱的路径。一旦加入有机组分，层与层之间的界面就会立即发生反应，形成一层坚硬的壳，将剩余的材料困在下方。这种早期形成的过程产生了一个屏障，阻止了成分的充分混合。最终形成的晶体并非均匀的混合物，而是具有垂直梯度，即顶部富含铅，底部富于锡。研究人员意识到，这种不均匀的混合是因为晶格形成并硬化的速度比金属原子交换位置以寻找完美位置的速度更快。这一洞察解释了为什么之前的尝试结果并不一致；该过程试图在一个天然抵抗均匀混合的系统中强行实现均匀混合。
凭借对材料行为方式的这种理解，团队分别为每一层优化了加热和计时。他们成功创建了一个完整的叠层太阳能电池，其中顶层和底层完全通过这种干燥的、基于真空的方法形成，没有使用哪怕一滴液体溶剂。所得器件将阳光转化为电能的效率达到了19.2%，这是该特定制造技术的一个重要里程碑。此外，这些电池表现出了极高的耐用性；在温暖环境中存放1200小时后，仍保留了初始性能的80%。这项工作表明，通过针对每一层的特定物理行为定制制造工艺，可以制造出高质量、无溶剂的太阳能电池，为下一代柔性和大规模太阳能发电做好准备。
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